农田施用沼液的重金属污染评价及承载力估算——以江苏滨海稻麦轮作田为例

汤逸帆,汪玲玉,吴 旦,戴 成,韩建刚*



农田施用沼液的重金属污染评价及承载力估算——以江苏滨海稻麦轮作田为例

汤逸帆1,2,汪玲玉1,吴 旦3,戴 成3,韩建刚1,2*

(1.南京林业大学生物与环境学院,江苏 南京 210037；2.南京林业大学江苏省南方现代林业协同创新中心,江苏 南京 210037；3.中粮肉食(江苏)有限公司,江苏 东台 224200)

以江苏滨海稻麦轮作田为对象,研究沼液施用0, 3, 5a对土壤和作物籽粒重金属(Cu、Zn、Pb、Cd)含量的影响,评价其污染风险并估算农田沼液承载力.结果表明:沼液施用3,5a后,土壤和作物籽粒中Cu、Zn、Pb、Cd均未超标,内梅罗指数与土壤和农产品综合质量指数显示农田重金属污染程度属于清洁.土壤Cu和Zn显著富集,沼液施用5a后,小麦季土壤Cu、Zn含量分别为22.59,63.08mg/kg,较未施用分别提高了19.52%和28.89%.水稻季土壤Cu、Zn含量分别为26.12,78.74mg/kg,较未施用分别提高了27.73%和31.80%.小麦和水稻籽粒Zn含量随沼液施用年限增加而增加(< 0.05),沼液施用5a分别达到25.07,30.98mg/kg,较未施用分别提高了23.50%和16.29%.小麦季和水稻季0~15cm土壤中Cu的累积速率分别为0.74,1.13mg/(kg·a),Zn的累积速率分别为2.83,3.80mg/(kg·a).基于土壤重金属累积速率,江苏滨海稻麦轮作田沼液安全施用年限为63a.

沼液；重金属；施用年限；滨海农田；稻麦轮作

随着我国畜禽养殖业生产水平的提升,养殖量和规模化程度不断提高,畜禽粪污带来的生态环境问题日益严重[1-3].沼气工程是畜禽粪污处理和资源化利用最有效的途径,但同时会产生连续、大量、集中的副产物沼液[4-6].沼液富含速效养分,是一种优质液态有机肥,施用于农田有节水减肥的效益[7-8].研究表明,沼液还田能够有效改善土壤肥力、提高作物产量[9-10].然而,由于防病促长、毛发提亮、饲料利口等目的,重金属被广泛应用于畜禽养殖饲料添加剂中,不可避免的造成其在畜禽粪污和沼液中残留[11-13].卫丹等[14]对嘉兴市10家规模化猪场沼气工程沼液进行了水质调查,结果表明沼液重金属以Cu、Zn为主,平均值分别为1.88,7.63mg/L,Pb和Cd含量分别为0.21和0.01mg/L.已有学者对沼液还田的重金属污染风险进行了研究,但结果却大相径庭.例如,Bian等[15]检测了中国太湖周边施用沼液的农田土壤重金属含量,发现土壤Zn、Pb含量超过中国土壤环境二级质量标准(GB15618-2008)[16];陈瑶等[17]的研究却表明沼液施用对土壤Cu、Zn、Pb含量影响不显著;Win等[18]的水稻田间试验表明沼液施用不会显著增加土壤Cu含量,但籽粒Cu含量却显著提升.以往的研究多为关注沼液用量、施用方式等单季作物控制实验,而沼液连续施用对农田重金属累积和污染风险的研究却鲜有报道.

江苏沿海地区是我国重要的粮食生产基地,土地后备资源丰富,畜禽养殖沼液受纳潜力大.然而,滨海农田土壤盐碱度高、离子迁移行为复杂,沼液农田消纳的重金属污染风险尚不明确.因此,本文以江苏滨海稻麦轮作田为对象,研究不同沼液施用年限(0, 3, 5a)对土壤和作物籽粒重金属(Cu、Zn、Pb、Cd)含量的影响,评价其污染风险并估算农田沼液承载力,以期为畜禽养殖沼液安全、持续的农田消纳提供科学依据.

1 材料与方法

1.1 研究区概况

研究区位于江苏省东台市弶港镇金东台农场(32°55′24″N,120°52′50″E),属于亚热带和暖温带过渡区域,年均气温14.4℃,降水量1059.9mm,日照时间221.38h,四季分明,雨量多集中在夏季,冬冷夏热.研究区域农田于1995年由滩涂围垦改良成稻麦轮作田,土壤砂粒、粉粒、黏粒含量分别为36.2%、56.7%、7.1%,质地为粉砂质壤土,pH = 7.8,电导率(EC)为0.75mS/cm,有机碳含量为10.55g/kg.水稻种植周期为6月中旬~10月下旬,小麦为11月上旬~次年6月上旬,长期种植品种分别为淮稻5号和扬麦16号.

根据当地耕作传统,水稻常规施肥量为基肥磷酸二铵300kg/hm2,分蘖肥、穗肥、粒肥分别为尿素150, 300, 225kg/hm2.小麦常规施肥量为基肥磷酸二铵375kg/ha,苗肥和穗肥分别为尿素187,150kg/ hm2.该农场于2012年起,逐年增加田块施用猪场沼液(水稻沼液全量替代化肥,施用量为450m3/hm2,基肥:分蘖肥:穗肥比例为2:1:2;小麦在原有化肥基础上额外增施沼液,施用量为45m3/hm2,基肥:穗肥比例为1:1).

沼液来自中粮肉食(江苏)有限公司金东台猪场沼气工程.猪场粪污经水泡粪工艺收集,通过匀浆池后(总固体含量TS为2.0%~3.0%)进入发酵罐,36~ 38℃下全混合厌氧反应器(CSTR)发酵15d.产生的沼气并网发电,液体进入存贮池.存贮池中液体稳定1~2个月后,底部为沼渣,中上部为沼液(TS为0.7%~ 1.0%).沼液基本性状见表1.

表1 沼液基本性状

注:除pH值外,单位均为mg/L.

1.2 实验方案设计

根据沼液施用历史,设置未施用沼液(BS0)、施用3a(BS3)、施用5a(BS5)3个处理,每个处理设3个重复田块,每个田块面积为1hm2.于小麦和水稻收获期采集耕层土壤和籽粒样品,测定分析其重金属(Cu、Zn、Pb、Cd)含量,采用内梅罗指数法与土壤和农产品综合质量指数法评价其污染风险,并基于土壤重金属累积速率估算农田沼液承载力.

1.3 样品采集与分析

分别于2017年6月1日和10月24日采集小麦季和水稻季样品.各田块按S形布点法多点采集0~15cm土壤制成混合土样,同步“点对点”采集作物籽粒[19].土样自然风干后去除沙砾、植物残体,过100目筛,采用HCl-HNO3-HF-HClO4体系消煮[20].作物籽粒于105℃杀青0.5h,80℃烘干至恒重后研磨过100目筛,采用HNO3-HF-HClO4体系消煮[21].消煮液用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS; NexION 300X, PerkinElmer, USA)测定重金属含量.

1.4 污染评价方法

目前,农田重金属污染评价方法多样,其中包括单因子指数法、内梅罗指数法、地积累指数法和模糊判别法等,而内梅罗指数法是最为常用的多种重金属复合污染综合评价方法[22].此外,王玉军等[23]将土壤和农产品重金属紧密联系,构建了土壤和农产品综合质量指数法,显著提升了农田重金属污染评价的科学性和可靠性.

1.4.1 内梅罗指数法 内梅罗指数法是以土壤元素实测值和环境质量标准计算各因子的污染指数,再通过其平均值和最大值综合评价重金属污染程度[24-25].计算公式如下:

式中:为内梅罗综合指数;C为第种重金属的实测值;S为第种重金属在环境质量标准中的限值,Cu、Zn、Pb、Cd分别为100, 300, 170, 0.6mg/kg(GB 15618-2018)[26].内梅罗指数法评价标准为£0.7清洁(安全),0.7 <£1.0尚清洁(警戒限),1.0 <£2.0轻度污染,2.0 <£3.0中度污染,> 3.0重污染.

1.4.2 土壤和农产品综合质量指数法 土壤和农产品综合质量指数法基于土壤环境质量标准、土壤元素背景值、农产品污染物限量标准和元素价态效应等,通过计算土壤相对影响当量、土壤偏离背景值程度、土壤标准偏离背景值程度和农产品品质指数,在此基础上得到土壤综合质量影响指数和农产品综合质量指数,最后求和构建综合质量影响指数.计算公式如下:

式中:RIE为土壤相对影响当量;DDDB为土壤偏离背景值程度;DDSB为土壤标准偏离背景值程度; QIAP为农产品品质指数;为测定重金属的种类数量;为各重金属在土壤中的稳定态氧化数;C为土壤第种重金属的实测值;S为第种重金属在土壤环境质量标准中的限值,Cu、Zn、Pb、Cd分别为100, 300, 170, 0.6mg/kg(GB 15618-2018)[26];B为第种重金属的土壤背景值,Cu、Zn、Pb、Cd分别为22.3, 62.6, 26.2, 0.126mg/kg(江苏)[27];APi为农产品第种重金属的实测值;APi为第种重金属在农产品污染物限量标准中的限值,Cu、Zn、Pb、Cd分别为10, 50, 0.2, 0.1mg/kg(GB 2762-2017)[28].

式中:IICQS为土壤综合质量影响指数;IICQAP为农产品综合质量指数;IICQ为综合质量影响指数;、、分别为实测值超过土壤环境质量标准限值、土壤背景值和农产品污染物限量标准限值的重金属种类数量;为背景校正因子,一般取5.土壤和农产品综合质量指数法评价标准为IICQ£1清洁,1 < IICQ£2轻微污染,2 < IICQ£3轻度污染,3 < IICQ£5中度污染,IICQ > 5重度污染.

1.5 农田沼液安全承载力计算

采用累积速率法计算农田沼液安全承载力[29],计算公式如下:

式中:HMI为土壤重金属累积速率,mg/(kg·a);HMT为土壤重金属超标时间,a;HM和HM分别为第和年的土壤重金属含量,mg/kg;HMs为土壤环境质量标准限值,Cu、Zn、Pb、Cd分别为100, 300, 170, 0.6mg/kg(GB 15618-2018)[26];HM0为初始年限土壤重金属含量,mg/kg.

1.6 数据处理

采用Excel 2016进行数据整理,SPSS 22.0进行单因素方差分析和Duncan法比较不同处理间土壤和作物籽粒重金属含量的差异显著性(< 0.05),并用Origin 2017进行作图.

2 结果与分析

2.1 沼液施用年限对土壤重金属含量的影响

由图1可见,滨海稻麦轮作田小麦季土壤Cu、Zn含量随沼液施用年限增加而增加(<0.05),其中BS5分别为22.59,63.08mg/kg,较BS0分别提高了19.52%和28.89%.各处理小麦季土壤Pb和Cd含量无显著差异.水稻季土壤Cu、Zn含量的处理间差异和变化趋势与小麦季保持一致(图2),其中BS5分别为26.12, 78.74mg/kg,较BS0分别提高了27.73%和31.80%.各处理水稻季土壤Pb含量无显著差异,BS5的水稻季土壤Cd含量显著高于BS0和BS3.

图1 不同沼液施用年限下滨海稻麦轮作田小麦季土壤重金属含量

不同字母表示差异显著,下同

图2 不同沼液施用年限下滨海稻麦轮作田水稻季土壤重金属含量

2.2 沼液施用年限对作物籽粒重金属含量的影响

由图3可见,小麦籽粒Zn含量随沼液施用年限增加而增加(<0.05),其中BS5为25.07mg/kg,较BS0提高了23.50%.各处理小麦籽粒Cu和Pb含量无显著差异,BS5的小麦籽粒Cd含量显著高于BS0和BS3.水稻籽粒Zn含量的处理间差异和变化趋势与小麦籽粒保持一致(图4),其中BS5为30.98mg/kg,较BS0提高了16.29%.各处理水稻籽粒Pb含量无显著差异,BS3和BS5的水稻籽粒Cu含量显著高于BS0.此外,BS0的水稻籽粒Cd含量最高,与BS3存在显著性差异.

图3 不同沼液施用年限下滨海稻麦轮作田小麦籽粒重金属含量

图4 不同沼液施用年限下滨海稻麦轮作田水稻籽粒重金属含量

2.3 不同沼液施用年限下的农田重金属污染评价

表2 不同沼液施用年限下滨海稻麦轮作田重金属内梅罗评价指数(小麦季/水稻季)

注:为内梅罗综合指数.

表3 不同沼液施用年限下滨海稻麦轮作田重金属土壤和农产品综合质量指数(小麦季/水稻季)

2.4 江苏滨海稻麦轮作田沼液承载力估算

由于沼液中重金属以Cu和Zn为主(表1),且在小麦季和水稻季土壤均出现显著富集(图1、2),故以二者为约束条件计算江苏滨海稻麦轮作田沼液承载力(累积速率以BS0和BS5为间隔计算).由表4可见,Zn的累积速率高于Cu,水稻季的累积速率高于小麦季.江苏滨海稻麦轮作田小麦季和水稻季分别在沼液施用110,70a后出现土壤Cu超标,在89,63a后出现Zn超标.

表4 Cu、Zn约束下的江苏滨海稻麦轮作田沼液安全施用年限(小麦/水稻)(a)

3 讨论

作为畜禽粪污厌氧发酵副产物,沼液农田施用的重金属安全问题近年来备受关注[30-32].研究表明,猪粪沼液中重金属以Cu、Zn为主[12],这与本研究供试沼液性状吻合(表1).江苏滨海稻麦轮作田沼液施用3,5a后,小麦季和水稻季土壤Cu、Zn、Pb、Cd均未超过农用地土壤质量标准限值(GB 15618- 2018)[26],但Cu、Zn出现了显著富集(图1、2),这与宋三多等[33]的研究一致.本研究中,小麦和水稻籽粒Cu、Zn、Pb、Cd均未超过食品中污染物限量标准限值(GB 2762-2017)[28],而籽粒Zn含量和土壤保持一致,随沼液施用年限的增加而增加(图3、4),Cu、Pb、Cd则无此现象.究其原因,沼液中Zn含量较其他重金属最高,并且土壤中Zn的作物可利用度也高于其他重金属[34-35].此外,水稻籽粒Cd含量在沼液施用3a后显著下降,而施用5a后无显著变化.董同喜等[36]认为是由于有机肥中重金属与有机质结合紧密复杂,随着有机质分解和组分变化,导致了重金属形态和生物有效性发生了改变.根据内梅罗评价指数以及土壤和农产品综合质量指数,沼液施用3和5a后,江苏滨海稻麦轮作田重金属污染均属于未受污染(表2、3).一方面是由于江苏滨海农田土壤本底较为清洁(BS0),另一方面也表明沼液农田施用的重金属污染风险较低.内梅罗评价指数显示,沼液施用的小麦季土壤重金属污染程度变化不大,这可能是由于小麦季沼液施用量小的原因.值得注意的是,水稻季重金属土壤和农产品综合质量指数逐年增加而小麦季无规律性趋势,但沼液施用5a后小麦季却有较大提升且高于水稻季.因此,今后的研究不仅要以沼液施用造成的土壤重金属累积为主,还要关注于稻麦轮作田沼液施用的重金属形态和环境行为变化.

已有较多研究基于土壤重金属累积速率和环境质量标准对农田有机肥安全施用年限进行了估算.例如,孙国峰等[37]的研究中,当猪粪替代化学氮肥50%时的安全施用年限为20a;Yang等[38]的研究中,当有机肥用量为45t/hm2时的安全施用年限为15a.在沼液施用63a后,江苏滨海稻麦轮作田水稻季土壤Zn含量会超出环境质量标准(表4).本研究中沼液安全施用年限远大于上述二者,可能的原因是其研究对象为猪粪有机肥,重金属含量较高,而经过厌氧发酵和存贮过程,重金属由于有机质络合和沉淀作用大多存在于沼渣当中,沼液中含量则较低[13,39].为降低沼液农田施用的重金属污染风险和增加安全施用年限,一方面可从源头控制饲料重金属添加剂投入从而降低沼液重金属含量[40],另一方面,积极地向土壤中配施生物炭等重金属钝化材料显得尤为必要[41-42].

4 结论

4.1 江苏滨海稻麦轮作田沼液施用3和5a后,土壤和作物籽粒中Cu、Zn、Pb、Cd均未超标,土壤Cu、Zn和籽粒Zn含量随沼液施用年限增加而显著增加.沼液施用5a后,小麦季和水稻季重金属内梅罗评价指数分别为0.28和0.23,土壤和农产品综合质量指数分别为0.35和0.31,均显示清洁或未受污染.

4.2 江苏滨海稻麦轮作田连续施用沼液,小麦季和水稻季0~15cm土壤中Cu的累积速率分别为0.74, 1.13mg/(kg·a),Zn的累积速率分别为2.83,3.80mg/ (kg·a),安全施用年限为63a.

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Assessment of heavy metal pollution and bearing capacity estimation of continuous biogas slurry application on cropland: A case study of the coastal rice-wheat rotated farmland in Jiangsu, China.

TANG Yi-fan1,2, WANG Ling-yu1, WU Dan3, DAI Cheng3, HAN Jian-gang1,2*

(1.College of Biology and the Environment, Nanjing Forestry University, Nanjing 210037, China；2.Collaborative Innovation Center of Sustainable Forestry in Southern China of Jiangsu Province, Nanjing Forestry University, Nanjing 210037, China；3.COFCO Meat (Jiangsu) Co., Ltd, Dongtai 224200, China)., 2019,39(4)：1687~1695

In order to evaluate the pollution risk and estimate the bearing capacity, the coastal rice-wheat rotated farmland in Jiangsu Province was studied to investigate the effects of biogas slurry application for 0, 3, and 5years on heavy metal (Cu, Zn, Pb, Cd) contents in soil and crop grains. Cu, Zn, Pb, and Cd contents in soil and crop grains did not exceed the national standard limits after 3 and 5years of biogas slurry application, and the degree of heavy metal pollution in farmland met the requirements of cleaning according to Nemerow index and the Influence Index of Comprehensive Quality. The Cu and Zn contents in soil enriched significantly after 5years of application of biogas slurry and the contents of Cu and Zn in wheat and rice season were 22.59 and 63.08mg/kg (26.12 and 78.74mg/kg), which were 19.52% and 28.89% (27.73% and 31.80%) higher than those grains without application. As the increasing of application age of biogas slurry, the content of Zn in crop grains increased significantly (< 0.05) and the Zn contents in wheat and rice grains reached up to 25.07 and 30.98mg/kg after 5years of biogas slurry application, which was 23.50% and 16.29% higher than those grains without application. The accumulation rate of Cu and Zn in soil (0~15cm depth) was 0.74mg/(kg·a), 2.83mg/(kg·a) and 1.13mg/(kg·a), 3.80mg/(kg·a) for wheat and rice season, respectively. Based on the accumulation rate of heavy metals in soil, the safe application period of biogas slurry in coastal rice-wheat rotated farmland was 63years.

biogas slurry；heavy metal；application age；coastal farmland；rice-wheat rotation

X53

A

1000-6923(2019)04-1687-09

2018-09-03

国家重点研发计划项目(2017YFC0505803);江苏省农业科技自主创新资金项目(CX(16)1003-8);江苏省“六大人才高峰”高层次人才资助项目(2016-NY-064)

*责任作者, 教授, hjg@njfu.edu.cn

汤逸帆(1993-),男,江苏镇江人,南京林业大学博士研究生,主要从事种养结合与土壤生态方面研究.发表论文4篇.