海陆风环流中海盐气溶胶对大气影响的模拟

沈 傲,田春艳,刘一鸣,申 冲,陈晓阳,陈训来,王明洁,蓝 静,樊 琦*



海陆风环流中海盐气溶胶对大气影响的模拟

沈 傲1,田春艳1,刘一鸣1,申 冲1,陈晓阳1,陈训来2,王明洁2,蓝 静3,樊 琦1*

(1.中山大学大气科学学院,广东省气候变化与自然灾害研究重点实验室,广东 广州 510275；2.深圳市国家气候观象台,广东 深圳 518040；3.广州市气候与农业气象中心,广东 广州 511430)

采用WRF-CMAQ模式对2013年9月9~13日珠江口一次典型海陆风过程进行数值模拟,并进一步探讨了在此类型环流系统下，海盐气溶胶及其对大气环境的影响.结果表明:珠江口附近海风环流一般在14:00左右开始形成,17:00左右发展最旺盛,且在珠江口沿岸形成扇形风系.在海陆风环流影响下,珠江三角洲地区陆地上Na+浓度从17:00开始增加,次日02:00左右达到最大,10:00以后开始下降.海盐气溶胶存在明显的氯亏损现象,其中白天的氯亏损情况远比晚上严重,细粒径的氯亏损情况比粗粒径严重.设置有无海盐气溶胶排放的敏感性试验进行对比研究发现:考虑海盐排放后,珠江口地区HCl,SO42-,NO3-的浓度均有增加,其中,HCl和NO3-的增加较多,SO42-较少.HCl浓度增加的高值在Cl-高值之前;SO42-浓度变化主要受海盐气溶胶排放中的硫酸盐组分影响;NO3-浓度变化则主要受氯亏损机制和NO3-干沉降过程共同影响.

珠江口；海陆风环流；海盐气溶胶；氯亏损；数值模拟

海陆风是发生在海岸附近的由于海陆热力差异导致的一种局地环流,具有明显的日变化[1].国内外学者对此现象进行了大量的研究[2-3].近些年来,随着数值模拟技术的不断提高,MM5、WRF等中尺度气象模式得到广泛运用,为海陆风的研究提供了良好的工具.部分学者对国内外各地海陆风环流进行数值模拟和检验分析,均取得了较好的研究成果[4-7].研究表明,对于珠江三角洲地区,海陆风发生频率夏季大于冬季,并且海风开始和结束的时间都较晚[8].张立凤等[9]由Mass模式的诊断结果得到了珠江口地区海陆风风系分布的概念模型:吹海风时,珠江口沿岸存在扇形风系和扇形辐合带;吹陆风时,珠江口海面上存在东西两岸陆风的辐合. Ding等[10]和Lu等[11]分别利用MM5模式对2001年9月和2003年整年的珠江三角洲地区海陆风变化进行模拟,均发现,夏秋季珠江口的海风形成时间较晚,一般为14:00以后,且珠江口会有较明显的扇形辐散风系.

海陆风环流会对沿海地区大气中颗粒物的输送和反应有较大的影响[12-13],其中海盐气溶胶(SSA)是大气中最主要的自然源气溶胶之一[14],尤其是在海区和沿海大气,也是对流层中最大的颗粒物来源[15].据估计,海盐气溶胶的全球通量每年为1´109~ 1´1010g[16].根据IPCC在2001年的报告估计,每年由于作用于海洋表面的风应力,大概有3.3´109g的海盐气溶胶进入海洋大气边界层[17].

海盐气溶胶主要来源于海水飞沫,其主要化学组分也与海水相似,主要为Cl-,Na+,Mg2+,Ca2+, K+,S及Br-,且其关系比值也与海水中的相应比值接近.海盐气溶胶除了本身的排放外,还会因为氯化学反应过程增加沿海地区颗粒物的浓度,改变颗粒物化学组分.其中Cl-颗粒物易与H2SO4,HNO3等反应生成HCl气体而发生氯亏损现象:

式中:g代表气态,cd代表凝聚态.

国内外的研究中,学者们利用观测资料、实验室研究和数值模拟等方法,均发现海盐气溶胶会对空气中的部分物质产生重要的影响[18-21].研究表明,海盐气溶胶会使海洋和沿海地区的硫酸盐、硝酸盐、氨气和PM10浓度增加,而硫酸气体、硝酸气体、铵盐浓度减小,其中硫酸盐颗粒物的一次排放引起的,硝酸盐浓度的增加主要是由海盐气溶胶的氯化学反应引起的,且硝酸盐和硝酸气体的改变最为明显.

目前针对沿海地区特有的海陆风环流系统对海盐气溶胶的输送及其影响方面的研究较少.本文选取2013年9月9~13日珠江口(PRE)地区的海陆风过程,利用三维空气质量模式CMAQ对此过程进行数值模拟,分析海陆风过程中珠江三角洲地区的气象场特征、海盐气溶胶的输送及其对沿海地区大气环境的影响.

1 研究方法

1.1 模式及其设置

本文采用WRF-CMAQ模式系统:由中尺度模式WRF[22]提供气象场数据,并由MCIP[23]转换程序把WRF输出结果转化成为空气质量模式CMAQ[24]能读取的文件格式.排放源模块同时考虑了人为排放源和生物排放源.CMAQ利用气象模块和排放源模块的输入结果,对多种污染物的浓度进行计算.其中CMAQ的海盐气溶胶模块的优势在于,一方面考虑了海温的影响,另一方面更加注重海盐细颗粒物的模拟效果[25].CMAQ中海盐排放按来源区域分为广阔海洋面排放和沿海碎浪带排放.沿海碎浪带的海盐排放要明显高于广阔海洋面上的排放.对于广阔海洋面,海盐排放量计算公式参考文献[26],而对于沿海碎浪带,海盐排放量的计算参考文献[27],即在文献[26]公式的基础上假设沿海碎浪带的白浪占比为100%,且碎浪带的宽度为25m.在计算海盐排放时,需要对模拟区域中每个网格的广阔海洋面和沿海碎浪带的比例进行计算.本文利用ArcGIS软件从海岸线信息中获取这些数据.

对于WRF-CMAQ系统模拟能力的评估已得到了验证[21],说明WRF-CMAQ系统总体上能较好地反映实际大气情况,为之后的分析提供较可靠的气象场和污染物浓度结果.

本文使用的WRF版本为v3.6.1,模式采用兰伯特投影,中心位于(110°E,30°N).模拟区域采用三重网格嵌套(图1),水平格距分别为27,9, 3km,格点数为240×240,148×160,199×175.垂直方向分为27层,在大气边界层以下划分更细致一些.地形场资料采用的是欧盟联合研究中心(JRC)制作的GLC2009[28],分辨率为30s.气象初始场和边界场资料采用美国国家环境预报中心(NCEP)/美国国家大气研究中心(NCAR)的再分析资料,空间分辨率为1°×1°,时间间隔为6h.海温数据来自于NCEP根据卫星数据反演得到的全球实时(RTG)海温数据,空间分辨率为0.5°×0.5°.WRF模式采用的物理参数化方案包括:Lin微物理方案,Goddard短波辐射方案,RRTM长波辐射方案,Monin-Obukhov近地面层方案,Noah陆面过程方案,YSU边界层方案,Kain-Fritsch积云参数化方案,其中第三重网格不采用积云参数化方案,并采用了单层城市冠层模式(UCM).模拟时间为2013年9月7日08:00~9月13日08:00,其中前48h为启动时间.

本文使用的CMAQ版本为v5.1,模拟区域采用三重网格嵌套模式(图1),水平格距与WRF模式设置相同,格点数分别为119´129,102´81,153´135. 垂直方向分为27层,在大气边界层以下划分更细致一些,最底层高度为22m.内重网格的化学边界条件由外重网格的模拟输出结果提供.模式模拟第1d的化学初始条件由模式默认的结果提供,第2d的化学初始条件由第1d的模拟结果提供.CMAQ模式采用的化学参数化方案包括:SAPRC07TIC气相化学机制,AERO6I气溶胶机制,AQKMTI液相化学机制,其中光化学反应速率根据模式模拟的气溶胶和臭氧浓度在线计算. 模拟时间为2013年9月8日08:00~ 9月13日08:00,其中前24h为启动时间.

图1 WRF-CMAQ模式网格范围示意

排放源部分,人为源排放采用清华大学制作的MIX2010排放源清单[29],生物排放源由MEGAN[30]模式计算得到.

1.2 敏感性试验设置

为具体研究海盐气溶胶对大气环境的影响,本文采用设置敏感性试验的方法定量得到海盐气溶胶对大气环境的贡献.基准试验(SACL)考虑了海盐的排放量,而控制试验(NOSA)不考虑海盐的排放量,对比2个数值试验的模拟结果即可得到海盐气溶胶对大气环境的影响.

2 结果分析

2.1 海陆风特征的模拟分析

沿海地区海陆风会受到多重因素的影响.本研究综合不同学者对海陆风的研究以及研究区域的位置特点,对于海陆风的识别方法采用:风分量为正值时,为向岸流即海风;为负值时,为离岸流即陆风.在24h内,风分量发生变化且持续时间不少于4h,则认为有海风或陆风发生.风分量持续时间为陆风或海风持续时间[31].

取113°45′E,22°30′N(珠江口海上)做垂直层次上风沿时间变化的剖面图(图2),可以发现,风具有明显的日变化特征.这4d内,海风环流一般在午后14:00左右开始形成,17:00~18:00左右发展最旺盛,风风速最大可达8m/s.海风一般可维持至次日凌晨02:00左右,其中10/11日海风维持到了次日06:00左右,且11日的风强度在这4d中达到最大.相比海风,陆风的维持时间较短,一般仅能维持6h左右,强度也较小,风风速一般为2~3m/s.垂直方向上,海风影响范围可达1000m,并且强度随高度的增加而减小.

图2 模式模拟的2013年9月9~13日113°45′E 22°30′N 垂直方向上V风随时间变化

以9月11~12日海陆风过程为例,选取典型时刻(9月11日10:00、14:00、17:00,9月12日00:00、06:00、10:00)做珠江口10m风场与2m温度场叠加图(图3).可以发现,11日10:00,珠江口为较弱的离岸陆风,此时珠江口风速接近于0,陆地上风速也较小,约为2~3m/s,且无主导风向.但陆上温度已开始高于海上温度,温差约为2~3℃.下午14:00,珠江口开始形成向岸海风,海上风速最大达6m/s,海陆温差达8℃.由于珠江口特殊的地形,海风在珠江口处形成扇形辐散风系,这与张立凤等[9]的研究结果一致,且由于右岸温度略高于左岸温度,风系的西风分量要略强于东风分量.至17:00,海风发展最为旺盛,海上风速最大达8m/s,陆上风速最大达6m/s.此时珠江口东西两岸温度一致,风系的东西风分量也一致.随后,海风一直维持至12日凌晨6:00,此时由于陆上温度已普遍低于海上温度3℃左右,海风逐渐向陆风转变,并且由于海上的背景主导风,珠江口出现较强的东风分量.至10:00,海风已完全转变为陆风.其余几日与此类似,故不再赘述.

图4 模式模拟的2013年9月11日17:00沿113°45′E V风垂直剖面

选取11~12日海风强度最大时(11日17:00),沿113°45′E做风的垂直剖面图(图4),可以发现,地面和高空存在明显的反向气流,且海风即将结束前风场分量值有方向相反对峙区域,说明了海风对内陆的渗透距离.由图4可知,海风强度发展至最大时,海风可推进至23°5′N左右.由于珠江口位于22°45′N,可得知海风向陆地推进了20′,即为向陆地推进将近37km,可影响到广州中南部地区.

2.2 海陆风环流下海盐气溶胶的模拟分析

在CMAQ模式中,海盐气溶胶各组分的占比如表1所示,其中氯盐和钠盐是海盐中的主要成分,各占55%和31%.而Na+化学性质不活跃,故常用于表征海盐气溶胶.模式中,海盐排放在海面上完成,物质的平流过程依赖于连续方程的质量守恒特性,而在垂直扩散上,模式采用的是非对称对流法ACM[32]的更新版本ACM2[33].在对流条件下(表面变暖时),被加热的空气通过浮力垂直运输,并与表面上方每个层次的环境空气混合,直到上升空气的温度等于周围环境的温度.由于该过程是由快速上升的窄气流和缓慢下降的宽气流所导致,所以垂直扩散是非对称的,在CMAQ计算期间通过使用ACM2,在线垂直分配生物源和点源排放.在非对流条件下(表面冷却时),垂直扩散由涡流扩散方法表示.涡流扩散是一种局部混合方案,并且使用与区域酸沉积模型[34]中相同的基于行星边界层(PBL)相似性的算法估算.

表1 CMAQ模式中海盐气溶胶干颗粒组分占比(%)

2.2.1 基准试验中海盐气溶胶的分布 选取113°35′E 23°N(广州南部)做垂直方向上环境中Na+质量浓度随时间的变化(图5).由于在CMAQ模式中Na+根据粒径大小不同分为核膜态、积聚态、粗粒态3种模态,其中粗粒态占比可达90%以上,故仅研究3种模态下Na+质量浓度的总和.可以发现,陆地上Na+本底浓度极低,一般不超过1μg/m3.在17:00左右,也就是海风强度最大时,该地Na+浓度开始增加,一般在第二日02:00前后达到峰值,最大可达7μg/m3.在陆风形成后,该地Na+浓度逐渐降低.在垂直方向上,Na+浓度随高度的增加而减小,最高可超过2500m,浓度相对较大区(³3μg/m3)一般分布在500m以下高度处.

选取典型时刻(9月11日10:00,14:00,17:00;9月12日00:00,06:00,10:00)对模式最底层的珠江三角洲(PRD)风向与Na+质量浓度做叠加图(图6).可以发现,在11日10:00,由于盛行东风,珠江三角洲西部Na+质量浓度比东部高.14:00,海风刚开始生成,由于之前持续的陆风,陆上Na+浓度较低,此时海上Na+的浓度可达10μg/m3.17:00,海风强度达到最大,此时沿海陆地Na+浓度开始增加.此后,Na+一直向陆地推进.在12日00:00,整个海岸线地区Na+浓度达到最大,普遍可达10μg/m3以上,广州地区Na+可推进至24°45′左右,南部地区浓度较高.直至12日06:00,Na+推进至最远,中心浓度较大区数值可超过10μg/m3.并且由于此时的背景风为东风或偏东风,珠江口西部陆地Na+浓度普遍高于东部,广州南部Na+浓度也较高.12日10:00,珠江三角洲地区已全被陆风控制,陆地上Na+浓度也逐渐降至1μg/m3左右.

图5 模式模拟的2013年9月9~13日113°35′E 23°N 垂直方向上Na+质量浓度随时间变化

2.2.2 基准试验中海盐气溶胶的氯亏损现象 选取113°35′E 23°N(广州南部)做3种模态下Na+与Cl-在模式最底层的质量浓度总和随时间的变化(图7).可以发现,Cl-和Na+的变化基本同步,说明该地Cl-主要来源于海盐.除了每日00:00前后Cl-的质量浓度要高于Na+,其余时间均会低于Na+的质量浓度.并且在每日00:00前后,Cl-浓度达到峰值,16:00前后达到谷值.而排放初期的海盐气溶胶和海水成分一致,Cl-和Na+的摩尔比为常数1.16.对9月9~13日Cl-,Na+,Ca2+分别做摩尔浓度的比值,其中[Cl-]/[Na+]若小于1.16,说明出现了氯亏损状况;[Na+]/[Ca2+]若大于6,说明海洋源占优势[35].可以发现,9月9~13日,绝大多数时间海洋源气溶胶占优势,并且每日00:00前后,海洋气溶胶的浓度达到最大.此地一直出现较为明显的氯亏损现象,并且白天的氯亏损状况([Cl-]/ [Na+]约为0.1左右)要远比晚上([Cl-]/[Na+]约为0.85左右)严重,这与Cl-浓度变化曲线趋势一致.

由9月9~13日3个模态(核膜态、积聚态、粗模态)下的摩尔浓度比值[Cl-]/[Na+](图8)可以看出,由于粗粒态下颗粒物的占比可达总颗粒物的90%以上,所以该模态下[Cl-]/[Na+]比值变化与3模态总和下的变化十分接近,但在核膜态和积聚态下,[Cl-]/ [Na+]比值要远小于粗粒态下的比值,且其变化趋势也与粗粒态下的相差甚远,说明细粒径下的氯亏损情况要比粗粒径下的严重.究其原因,由于细粒子在大气中停留时间长,比表面积大,发生反应的几率大,因而氯亏损可能也较多[36].

图8 2013年9月9~13日113°35′E 23°N模式最底层摩尔浓度比值[Cl-]/[Na+]

2.3 海盐气溶胶对大气环境的影响

由式(1)、(2)可知，Cl-会与酸性气体反应生成二次无机盐和HCl气体释放到大气当中,结果就是Cl-浓度减小,HCl浓度增加.

选取113°35′E 23°N(广州南部)做Cl-质量浓度差值和HCl体积浓度差值以及NOSA试验模拟下的HCl体积浓度(图9(a)).可以发现,大气中HCl的本底浓度极低,一般仅能维持在0.2´10-9左右.考虑海盐排放后,该地HCl浓度最多可增加2.5´10-9,能占大气中HCl总和的92.3% (12日18:00).Cl-浓度增加的高值分别在9日23:00,11日01:00,12日00:00,13日00:00.而HCl浓度增加的高值分别在9日19:00,10日18:00,11日18:00,12日18:00.再选取113°45′E 22°30′N(珠江口海上)同样做Cl-质量浓度差值和HCl体积浓度差值和NOSA试验模拟下的HCl体积浓度(图9(b)),可以发现,海上HCl浓度增加的高值分别在9日15:00,10日16:00,11日14:00,12日14:00,均处在陆风转变为海风的交界时.可见,在陆风盛行时,陆地上许多污染物输送至珠江口海面上.当陆风转变为海风时,离陆地较远的新鲜海盐气溶胶输送至珠江口海面处,并在此通过氯化学反应生成HCl.18:00前后,由于此时珠江口海风强度达到最大,并且HCl作为气体比海盐颗粒轻,所以海上堆积的HCl又重被输送至陆地.到第二日00:00前后, Cl-输送至内陆,HCl浓度增加也一直维持在1´10-9左右.

选取113°35′E 23°N(广州南部)分别做Cl-和SO42-质量浓度差值以及NOSA试验模拟下的SO42-质量浓度(图10).可以发现,大气中SO42-本底浓度较高,而考虑海盐排放后,SO42-浓度的增加量仅占大气中总SO42-的8.5%左右.由图也可看出,SO42-质量浓度差值的变化趋势与Cl-大致相似,两者的相关系数达0.82.由表1和公式(2)可知, SO42-浓度的增加量由2部分组成,一是海盐气溶胶中硫酸盐组分的直接排放,二是海盐气溶胶中的Cl-与大陆污染气团中的硫酸气体发生反应生成SO42-,但二者总体增加的量很少.SO42-浓度的增加中氯化学反应占的比重很小,主要是硫酸盐组分的直接排放.

图10 2013年9月9~13日113°35′E 23°N模式最底层SACL和NOSA试验模拟的Cl-与SO42-质量浓度差值和NOSA试验模拟的SO42-质量浓度

选取113°35′E 23°N(广州南部)分别做Cl-和NO3-质量浓度差值以及NOSA试验模拟下的NO3-质量浓度(图11(a)).可以发现,大气中NO3-本底浓度大多数时间极低,考虑海盐排放后NO3-浓度的增加量占大气中总NO3-的比值最大可达100%(9日16:00,10日22:00,11日15:00),在数值上NO3-浓度最多可增加10.36μg/m3(13日07:00),NO3-浓度增加量占总NO3-的比值最小也能达46.1%(10日07:00),说明大气中NO3-的变化绝大多数是由海盐气溶胶的氯亏损机制造成的.对比图10,NO3-质量浓度的增加量明显大于SO42-的增加量,可见,在氯亏损机制中, HNO3的置换反应要强于H2SO4的置换反应.在变化趋势上,NO3-浓度增加量的高值在Cl-高值前后均有出现.再选取113°45′E 22°30′N(珠江口海上)同样做Cl-和NO3-质量浓度差值和NOSA试验模拟下的NO3-质量浓度(图11(b)),可以发现,同HCl一样,珠江口海面上出现在Cl-高值前的NO3-高值也是出现在陆风转变成海风的时段,类似图9的分析,可以认为盛行海风将珠江口堆积的NO3-输送至陆地.出现在Cl-高值后的NO3-高值是由于盛行东风将台湾地区的NO3-输送至珠江口,随后通过海风输送至陆地,在此不作讨论.在高值后NO3-质量浓度的增加趋势随后会显著减小,是由于海盐气溶胶粒径较大,NO3-与其混合后受重力影响沉降到地面.从图11(c)可以看出,NO3-干沉降量的增加与NO3-质量浓度的减小有较好的一致性.

3 结论

3.1 珠江口海风环流一般在午后14:00左右开始形成,17:00~18:00左右发展最旺盛,强度较大,一般可维持至第二日凌晨2:00左右.陆风的维持时间较短,一般为维持6h左右,强度也较小.垂直方向上,海风影响范围可达1000m.海风发生时,珠江口处形成扇形辐散风系.

3.2 用Na+表征海盐气溶胶来看,在17:00左右,沿海地区Na+浓度开始增加,第二日2:00前后达到峰值.在陆风形成后,Na+浓度逐渐降低,垂直方向上, Na+最高可影响到2500m以上高度,浓度相对较大区(³3μg/m3)分布在500m高度以下.内陆存在氯亏损现象,白天的氯亏损情况远比晚上严重,细粒径的氯亏损情况比粗粒径的严重.

3.3 考虑海盐排放后,珠江三角洲地区HCl,SO42-, NO3-的浓度均有增加,其中,HCl和NO3-增加的比例较多,SO42-则较少.在时间上,HCl浓度增加的高值在Cl-高值之前,SO42-浓度增加量主要受海盐气溶胶的硫酸盐组分影响,但贡献较少,NO3-浓度变化主要受氯亏损机制和NO3-干沉降过程影响,且其浓度增加的高值在Cl-高值前后均有出现.

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The influence of sea salt aerosols on atmospheric environment under sea-land-breeze circulation: a numerical simulation.

SHEN Ao1, TIAN Chun-yan1, LIU Yi-ming1, SHEN Chong1, CHEN Xiao-yang1, CHEN Xun-lai2, WANG Ming-jie2, LAN Jing3, FAN Qi1*

(1.School of Atmospheric Sciences, Guangdong Province Key Laboratory for Climate Change and Natural Disaster Studies, Sun Yat-sen University, Guangzhou 510275, China；2.Shenzhen National Climate Observatory, Shenzhen 518040, China；3.Guangzhou Climate and Agrometeorology Center, Guangzhou 511430, China)., 2019,39(4)：1427~1435

The influence of sea salt aerosols on atmospheric environment in a typical sea-land-breeze circulation over Pearl River Estuary (PRE) during 9~13September 2013 was investigated with the simulation based on the WRF-CMAQ modeling. The results indicated that the sea-breeze circulation was initiated at around 14:00 LST (local standard time) and subsequently reached its peak at around 17:00 LST, and formed a fan wind circulation along PRE. The mass concentration of Na+in the Pearl River Delta (PRD) increased from 17:00 LST and reached the maximum value at around 02:00 LST the next day, then gradually decreased after 10:00 LST. The substantial chloride depletion was observed for the sea salt aerosols with more depletion being seen during daytime than nighttime, and more depletion for fine particles than coarse particles. Sensitivity experiments were respectively conducted with and without the emissions of sea salt aerosols in the model system. The results showed that the mass concentrations of HCl, SO42-, and NO3-all increased with the emissions and more increases were seen for HCl and NO3-than for SO42-. The peak concentration of HCl arrived earlier than that of Cl-. The SO42-concentration was mainly affected by the sulfate component in the emitted sea salt aerosols, while the NO3-concentration was mainly affected by both the chloride depletion and its dry deposition.

Pearl River Estuary；sea-land-breeze circulation；sea salt aerosols；chloride depletion；numerical simulation

X131.1

A

1000-6923(2019)04-1427-09

2018-09-20

国家重点研发计划大气专项课题(2017YFC0210105,2016YFC0203305, 2016YFC0203600);深圳市科技计划项目(JCYJ20170306150333250);国家自然科学基金资助项目(91544102,41630422);气象行业专项项目(GYHY201406031)

*责任作者, 教授, eesfq@mail.sysu.edu.cn

沈 傲(1996-),女,安徽合肥人,中山大学博士研究生,主要从事大气环境数值模拟研究.发表论文1篇.