双波长二极管合束端面抽运掺镨氟化钇锂单纵模360 nm紫外激光器

窦微 浦双双 牛娜 曲大鹏 孟祥峻 赵岭2) 郑权2)

1) (长春新产业光电技术有限公司, 长春 130012)

2) (中国科学院长春光学精密机械与物理研究所, 长春 130033)

报道了一种双波长半导体激光二极管(LD)合束端面抽运掺镨氟化钇锂晶体(Pr3+:LiYF4)全固态、单纵模360 nm紫外激光器. 该激光器采用V形折叠腔结构, 利用反射式体布拉格光栅作为波长选择反射镜来压缩光谱线宽, 与法布里-珀罗(F-P)标准具组合构成窄带滤波器进行单纵模的有效选取, 通过I 类位相匹配切割的倍频晶体三硼酸锂对腔内720 nm基频光进行倍频. 在444 nm LD输出功率为1200 mW和469 nm LD输出功率为1400 mW时, 合束抽运获得了功率为112 mW的连续单纵模360 nm紫外激光稳定输出, 光-光转换效率为 4.3%. 测量结果表明, 边摸抑制比大于 60 dB, 4 h 功率均方根值稳定性优于 0.5%, 1 h 频率漂移小于220 MHz, 激光振幅噪声小于0.5%.

1 引 言

近年来, 全固态紫外激光器在光谱学、生物分析、精密材料加工、光学数据存储、高分辨率印刷、医学和光刻技术等领域有着潜在的应用前景[1]. 与传统紫外波段的准分子激光器相比, 激光二极管抽运的全固态紫外激光器具有性能稳定、效率高、寿命长、结构紧凑和使用简单等优点, 已成为紫外激光器发展的主要方向[2,3].

全固态紫外激光器主要是利用倍频、和频技术在非线性晶体中进行腔外或腔内频率转换得到Nd:YAG或Nd:YVO4激光的三次谐波. 通常用于紫外激光产生的非线性晶体-BaB2O4(BBO)接收角较小、离散角大, 不易获得优良的光束质量,基频光与倍频光走离, 不宜用较长的晶体, 限制转换效率, 且容易潮解. 六硼酸铯锂 (CsLiB6O10,CLBO)也同样具有易潮解的特点, 因此需要长期保存在温度高的干燥环境下或者密封使用, 在商业领域中还没有得到广泛应用. 三硼酸锂(LiB3O5,LBO)属于正交晶系, 负双轴晶体, 这种晶体具有不易潮解、透明波段范围宽、光学均匀性高、接受角度宽、离散角小、激光损伤阈值高等优点. 而这种利用三倍频实现紫外光输出的激光器中一般采用两个非线性晶体, 一个用于相位匹配的二次谐波产生, 另一个实现和频过程. 这就使得器件结构非常复杂, 价格比较昂贵. 三价镨离子(Pr3+)作为一种可以直接通过下转换实现可见光输出的稀土元素离子而备受关注, 它在可见光谱范围内(包括720, 698, 640, 607, 604, 523, 485 nm) 存在丰富的跃迁[4-6]. Pr3+的出现也使通过一次频率转换获得紫外光的方法成为可能. 随着InGaN半导体激光技术的不断发展, 已经可以实现大功率紧凑型全固态激光器在可见光谱区发射[7]. 720 nm谱线是一个重要的掺镨激光线, 该线的二次谐波(SHG)约为360 nm, 接近于Nd:YAG激光器的第三次谐波的波长. 但是由于Pr3+的激光上能级非辐射多声子跃迁较严重, 适合其掺杂的基质材料较少. 目前已报道的可实现室温激光运转的氧化物晶体只有Pr:YAP, Pr:LuAlO3, Pr,Mg:SrAl12O19, 其中只有Pr,Mg:SrAl12O19可以在室温下实现绿光运转. Pr3+在氟化物如Pr3+:LiYF4, Pr:LiLuF4晶体中的能级寿命大约为 35—50(浓度< 0.65 at.%),在其他氧化物材料如YAG, YVO4等中的能级寿命更短, 大约在 5以内, 这些材料也无法实现室温激光运转. 此外, 掺Pr3+氧化物晶体的发射谱较宽, 峰值受激发射截面较低. 在所有材料中,Pr3+:LiYF4因为能级寿命较长、受激发射截面较大、可见光波段无激发态吸收、生长工艺较成熟等优势, 对其的研究最为广泛[8]. 2007年相干公司使用输出功率 1.3 W的 479 nm OPS抽运 Pr:YLF晶体, 再通过LBO腔内倍频获得了500 mW的360 nm 激光输出[9]. 2015 年, Zhang 等[10]采用最大入射功率为5 W的444.3 nm InGaN激光二极管, 获得了高达 460 mW 的连续 360 nm 激光, 4 h功率稳定性优于3.86%, 光束质量M2因子为1.4.但是, 在上述文献中均未涉及如何获得高功率、高光束质量及高稳定性的单纵模360 nm紫外激光运转. 理想的情况是, 希望通过具有良好单色性(即窄光谱线宽)的高性能紫外激光精确测量光谱吸收来检测特定蛋白质, 在拉曼光谱中增强干涉仪中干涉条纹的可见度, 在高密度存储或声光偏转器中将光束聚焦到较小的光斑[11]. 在激光全息、激光雷达、高分辨激光光谱学及相干探测等领域的应用和实验研究中, 为了提高测试系统精度及灵敏度,也要求窄线宽, 高频率稳定性的单纵模低噪声光源[12-15]. 而在自由运行状态下, 激光器谱线一般较宽, 由于低Q腔和电场振幅相位之间的相互耦合,使光的振幅和相位噪声较大. 因此, 光谱窄化和模式选择是实现单纵模激光器必不可少的步骤. 实验中通常采用短腔、行波腔、短程吸收、法布里-珀罗(F-P)标准具和复合腔等诸多方法, 可以实现单纵模操作[16,17]. 但往往由于存在单纵模获取概率不高、结构复杂以及抗干扰能力弱等原因, 使得单纵模激光器的应用受到限制. 体布拉格光栅(VBG)为固体激光器的波长选择和线宽窄化提供了一种可选择的方法. VBG是光热敏折变(PTR)玻璃,主要包括透射式体布拉格光栅(TBG)和反射式体布拉格光栅(RBG). 其具有极好的光学性能, 被认为是理想的光谱和角度选择器, 具有很高的可调性, 通过调整光栅对满足布拉格条件的波长出现窄的反射峰, 压缩光谱线宽[18-20].

本文采用RBG作波长选择反射镜与F-P标准具组合构成窄带滤波器进行单纵模的有效选取.一支 444 nm 的偏振 LD 与一支 469 nm 的偏振LD合束整体作为抽运源, 端面抽运长度5 mm、Pr3+掺杂浓度 0.5 at.% 的 Pr3+:LiYF4晶体, 利用 I类相位匹配切割的倍频晶体LBO对腔内720 nm基频光倍频, 构建V形折叠腔, 在两个波长LD抽运功率之和为2600 mW时, 获得了112 mW的全固态单纵模360 nm紫外激光稳定输出. 组合式窄带滤波器结构简单, 引入的损耗小, 选模效果好,与国内外同类激光器相比较, 该激光器在波长、光谱线宽、功率稳定性及光束质量M2因子等方面有较大优势, 完全达到了实用化和产品化要求.

2 选模原理

RBG的光谱线宽压缩和F-P标准具的光谱选择性相配合, 等效于光通过两个光滤波器. 虽然RBG和F-P标准具的带宽已经很窄, 但对于某些高功率输出的腔长来说, 均宽于腔的纵模间隔. 通过精细调节两滤波器, 产生相对失谐量, 其相交的公共部分可形成小于等于纵模间隔的光滤波器,则F-P标准具其他透过率波长不在RBG反射带宽内, 因此只有在重合区内损耗最小的纵模可以起振. 这种方法区别于通过竞争来选单纵模的方法,且显著提高了单纵模激光输出的稳定性和单纵模概率. 谐振腔的相邻两个纵模频率间隔满足以下公式:

图1 选模原理图Fig. 1. Principle of the longitudinal mode selection.

3 实验设计

3.1 双波长抽运Pr3+:LiYF4晶体

Pr3+:LiYF4晶体在蓝光波段存着在三个比较大 的 吸 收 带 , 其 峰 值 波 长 分 别 为 444, 469 和479 nm, 并且对偏振方向的抽运光吸收系数较大[21-23]. 其中3H4→3P0跃迁对应的峰值波长 479 nm吸收截面最大, 达 2.17 × 10–19cm2, 但是此吸收带线宽仅为0.5 nm. 若利用此吸收带进行抽运, 抽运源的波长准确性要比较高, 且线宽需较窄.3H4→3P2跃迁对应的峰值波长444 nm有足够大的吸收截面(9.0 × 10–20cm2)和较大的吸收带线宽(1.8 nm),适合蓝光激光二极管抽运.3H4→3P1+1H6跃迁对应的峰值波长 469 nm吸收截面为 6.5 ×10–20cm2, 可用于辅助增加抽运源功率, 如表 1 所列[24-28]. 由于蓝光二极管存在单管功率不高的缺点, 所以本文提出用两支二极管合束的办法来提升抽运源功率. 在上述3种吸收带中, 目前国内市场上未发现有合适的479 nm半导体光源, 而444 nm和469 nm是比较容易获得的高功率半导体激光光源. 此外, Pr3+:LiYF4晶体对光的吸收存在偏振特性, 对偏振方向抽运光的吸收最强. 所以我们选用两支偏振方向、功率为 1.4 W的 444 nm LD和功率为1.5 W的469 nm LD在自由空间合束整体作为抽运源.

表1 Pr3+:LiYF4 晶体蓝光波段峰值吸收截面 (室温)Table 1. Peak absorption cross section of blue light in Pr3+:LiYF4 crystal (room temperature).

图2是 Pr3+:LiYF4晶体对444, 469及444与469 nm加和的吸收效率对比曲线. 虽然Pr3+:LiYF4对 444 nm LD 吸收效率较高, 但由于 444 nm LD功率高于 1.4 W后, 光谱线宽变宽, 吸收效率降低, 且高功率吸收受到了限制, 因此 444 nm和469 nm LD合束是高功率抽运源的较好选择.

3.2 实验装置

图2 Pr3+:LiYF4 晶体对 444 nm 和 469 nm 以及两者加和的吸收效率曲线Fig. 2. Absorption efficiency curves of Pr3+:LiYF4 crystal for 444 nm LD and 469 nm LD and their hybrid.

图3 全固态单纵模 360 nm 紫外激光器Fig. 3. All solid state single longitudinal mode 360 nm UV laser.

全固态单纵模360 nm紫外激光器如图3所示. 采用V形折叠腔结构, 抽运源是一支功率1.4 W,偏振的 444 nm LD(OSRAM 公司)和一支功率 1.5 W,偏振的 469 nm LD 在自由空间合束并整体作为抽运源. 两支LD分别经过焦距为4.2 mm的非球面透镜L1和L2进行准直, 准直后两支 LD的光束质量因子 (M2)分别为 X =17.016, Y = 3.800 和 X = 10.784, Y = 1.837. 两支 LD 合束后光束尺寸为 4.3 mm × 1.3 mm. 合束镜片 M5 镀 444 nm 45°增透膜 (T > 99.5%)及469 nm 45°高反膜 (R > 99 %), 合束镜片 M6 镀469 nm 45°高反膜 (R > 99%). 抽运源经焦距为12 mm的非球面透镜L3聚焦后, 入射到a切割的Pr3+:LiYF4晶体上, Pr3+:LiYF4晶体掺杂浓度0.5 at.%, 尺寸 (3 mm × 3 mm × 5 mm) , 折射率1.46. 光入射端面为谐振腔镜 M1, 镀有 444—469 nm 增透膜 (T > 99.5%)及 720, 360 nm 高反膜 (R > 99.8%), 光出射端面镀有 444—469,720 和 360 nm 增透膜 (T > 99.5%). 倍频晶体为I类位相匹配切割 LBO晶体, 规格为 2 mm ×2 mm × 5 mm, 切割角度= 90.0°,= 40.7°,双面镀 720 和 360 nm 增透膜 (T > 99.6%). M2输出镜曲率半径R为600 mm, 镀有720 nm高反膜 (R > 99.8%)及 360 nm 增透膜 (T > 96%).M3全反镜为RBG反射镜, 镀有720 nm增透膜(T > 99.6%), 谐振波长为 720.7 nm, 衍射效率大于 99%, 尺寸为 (3 mm × 3 mm × 5 mm). 由于RBG腔镜为PTR材料, 在 200—450 nm之间有较强吸收, 所以在LBO与M3之间放置谐波片M4, 将M3方向的紫外倍频光反射出去, 并用于激光器稳定性的监测. M4镀膜包括720 nm增透膜(T > 99.5%)及 360 nm 高反膜 (R > 95%). L1 内插入 P-F标准具, 厚度为 3 mm. LD与 Pr3+:LiYF4晶体均用半导体制冷器(TEC)进行严格精确控温, 以实现激光器稳定运行.

3.3 标准具选模

目前大部分调节输出激光中心波长是通过锆钛酸铅压电陶瓷(PZT)改变激光器腔长实现的,为了使F-P标准具更好的匹配RBG中心波长, 本研究提出了改变F-P标准具温度来调谐中心波长和改变F-P标准具角度来调谐中心波长两组实验方法. F-P标准具是熔融石英材料, 热膨胀系数为5.5 × 10–7/℃, F-P 标准具固定在金属卡具上, 通过TEC对金属卡具控温来改变F-P标准具厚度,从而调谐激光中心波长, 如图4(a)所示. F-P标准具角度调谐装置如图4(b)所示, PZT用胶粘在金属卡具右下端, F-P标准具一端用胶固定在金属卡具上, 另一端固定在PZT上, 并形成图中所示的倾角. 通过改变PZT电压来改变F-P标准具角度,从而调谐激光中心波长. 金属卡具长度为20 mm,施加 150 V 电压时, PZT 厚度增加 3, PZT 厚度增加 0.02.

图4 选模装置 (a) F-P 标准具控温装置; (b) F-P 标准具角度变换装置Fig. 4. Longitudinal mode selection device: (a) Temperature control device for F-P etalon; (b) control device for F-P etalon angle.

4 实验结果与分析

4.1 光学谐振腔分析

V形折叠腔结构有两个单独的束腰, 一个束腰可以满足模式匹配条件, 另一个可以提高倍频效率. 在谐振腔长臂, 短臂时,根据谐振腔内束腰半径公式:

图 5 谐 振 腔 稳 定 性 分 析 (a) 晶 体 热 焦 距 Rth 取300 mm 时, 腔内两个束腰半径模拟图; (b) 谐振腔稳定参数G随热焦距Rth的变化Fig. 5. Stability analysis of optical resonator: (a) Simulation ofbeam waist radii inside Pr3+:LiYF4 and LBO in the resonant cavity when the thermal focal length is 300 mm;(b) the variation curve of the stability parameter G of the resonator with the thermal focal length of the crystal.

图6 是在晶体热焦距 Rth分别为 200 mm,300 mm, 400 mm 时腔内各处束腰半径的对比. 在调整抽运功率时, Pr3+:LiYF4晶体内束腰半径变化很小, LBO晶体内束腰半径变化较大. 随着抽运源功率增加, 晶体热焦距Rth变小, LBO晶体内束腰半径变小, 倍频效率变大, 360 nm 激光输出功率逐渐增大, 因此有斜效率变大的趋势.

图 6 晶 体 热 焦 距 Rth 分 别 为 200, 300, 400 mm 时 ,Pr3+:LiYF4和LBO晶体内束腰半径随着LBO晶体与M1之间距离的变化情况Fig. 6. The beam waist radii inside Pr3+:LiYF4 and LBO of the resonator vary with the distance between M1 and the LBO crystal when thermal focal length of the crystal is 200,300 and 400 mm.

4.2 选模分析

在相同抽运功率和谐振腔长条件下, 分别给出中心波长随F-P标准具温度的变化曲线及中心波长随PZT电压的变化曲线, 如图7(a)和图7(b)所示. 图7(a)为F-P标准具温度从20 ℃上升到70 ℃ 时, 利用 High Finesse公司的 WS7 波长计(自由光谱范围为 3—4 GHz)测得中心波长从720.63922 nm 偏移到 720.65941 nm, 波长总偏移量为 20.19 pm. 根据标准具热膨胀系数 (5.5 ×10–7/℃)计算出F-P标准具厚度从3 mm增加到3.0000825 mm, 厚度增加总量约 82.5 pm, 基频光中心波长向波长更长的方向移动约0.165 pm/℃.图 7(b) 为 PZT 电压从 0 V 增加到 30 V 时, 实验测得中心波长从720.63923 nm偏移到720.66123 nm, 波长总偏移量为22 pm; 对PZT 施加电压由0 V 增加到30 V时, 计算出PZT厚度增大量为0.6116,F-P标准具角度增大量约0.00003058度; PZT电压每改变 1 V, F-P 标准具角度改变约 0.019 × 10– 6度, 测得基频光中心波长向波长更长方向移动约0.73 pm/V. 基于以上数据分析可知, 调节 F-P 标准具角度对中心波长调谐范围更宽, 调节F-P标准具温度对中心波长调谐精度更高, 更容易实现.两种选模方法实验对比, 为锁模激光器做了前期准备工作.

图7 720 nm 激光中心波长调谐 (a) 中心波长随 F-P 标准具温度及厚度的变化; (b) 中心波长随PZT电压及FP标准具角度的变化Fig. 7. Tuning of 720 nm laser center wavelength: (a) The central wavelength vary with the temperature and thickness of F-P etalon; (b) the central wavelength vary with the angle of the PZT voltage and F-P etalon.

抽运基于选模精度更高的F-P标准具温度调谐方法, 谐振腔长臂, 短臂条件下, 444 nm LD 和 469 nm LD 阈值分别为180 mW 和 200 mW, 在 444 nm LD 输 出功 率1200 mW, 469 nm LD 输出功率 1400 mW 时, 得到一路由M1输出功率为90 mW的单纵模360 nm紫外激光, 另一路由M3反射出功率为22 mW的单纵模 360 nm 紫外激光, 总功率达 112 mW. 360 nm激光输出特性如图8所示, 随着抽运功率的增加,单纵模360 nm紫外激光输出功率上升趋势较快,但是LD中心波长会随着抽运电流的增加向较长的波长方向移动, 当LD中心波长超过Pr3+离子的吸收区, 功率不再升高甚至会有下降趋势, 与图6得到的结论一致.

图8 360 nm 单纵模激光输出功率相对于入射抽运功率(444 nm 与 469 nm 合束) 的变化Fig. 8. Variation curve of output power of single longitudinal mode 360 nm laser with respect to pump power(combining LD @ 444 nm and LD @ 469 nm).

图9 —图12均是在360 nm激光输出最大功率112 mW时的参数测量结果. 图9和图10表征横模特性. 图9为光斑轮廓分析仪(Spiricon)测量的远场光斑形貌, 光斑椭圆度为0.982, 激光光斑上的能量分布满足高斯分布. 图10 为光束质量分析仪(Thorlabs)测得高斯光束质量M2因子在X 轴方向为 1.01, Y 轴方向为 1.01. 说明该 360 nm激光的横模模式为基横模.

图9 远场光斑Fig. 9. Farfield laser facular profile.

图10 光束质量 M2 因子Fig. 10. M2 factor of laser beam.

图11 和图12表征纵模特性. 图11为波长计(High Finesse)测得的 360 nm 激光光谱, 中心频率为 831.55370 THz, 没有相邻纵模, 1 h 的频率漂移小于220 MHz. 图12为光谱分析仪(YOKOGAWA/AQ6374)测得10 nm范围内的360 nm紫外光谱,边模抑制比(SMSR)大于60 dB. 从波长计测试结果可以看出, 沿频谱横向方向无其他频率纵模存在. 从光谱分析仪的测试结果可以看出, 沿频谱的纵向方向其他频率强度的纵模被抑制掉. 说明该360 nm激光模式为单纵模.

此外, 用海洋光学光谱仪(HR4000)测量在200—1100 nm 范围内光谱. 结果显示, 除了 360 nm激光和444 nm及469 nm两个抽运光外, 无其他波长存在. 激光振幅噪声小于0.5%; 用相干公司功率计测得功率均方根值的稳定性值小于0.5%.

图11 中心频率及其稳定性Fig. 11. Center frequency and its stability.

5 结 论

图12 360 nm 激光光谱Fig. 12. Spectrum of the single longitudinal mode 360 nm UV laser.

本文选择V形折叠腔结构, 利用功率为1.4 W的444 nm的 LD和 1.5 W的469 nm的 LD合束作为抽运源, 且采用偏振方向均为偏振的LD端面抽运 Pr3+:LiYF4晶体, 并提出将RBG同时用于选模元件以及谐振腔反射镜, 匹配F-P标准具进行单纵模的有效选取, 其目的简化了单纵模激光器的结构, 提高了抗干扰能力, 这种方法区别于通过竞争来选单纵模的方法, 大大提高了单纵模激光输出的稳定性和单纵模概率, 最后获得了输出功率为112 mW、高频率稳定性的单纵模360 nm紫外激光, 并且已经实现了产品化. 通过对谐振腔的结构优化和更高的抽运源以及激光晶体的改进, 预计将产生更高功率的360 nm激光, 从而为紫外单纵模激光开辟了新途径.