非局域颗粒复合介质的相干完美吸收效应*

陈志鹏 於文静 高雷†

1) (苏州大学物理科学与技术学院, 苏州纳米科技协同创新中心, 苏州 215006)

2) (苏州大学, 江苏省薄膜重点实验室, 苏州 215006)

3) (江苏理工学院数理学院, 常州 213001)

研究了两束相干光以相同的入射角从左、右两侧分别入射到Au-SiO2复合介质板时, 在不同的体系参数下该复合材料体系发生相干完美吸收的情形. 运用有效媒质理论推导出了复合介质的有效介电常数以及有效磁导率; 在得到有效电磁参数的基础上进一步推导得到平面波入射复合介质板时的反/透射系数. 通过比较分析非局域和局域情况下颗粒复合介质的相干完美吸收现象, 发现当颗粒尺寸很小时非局域效应的影响会导致复合介质产生相干完美吸收的入射光的频率范围显著变宽. 在进一步的解析计算中, 通过调节复合介质板的厚度、入射光波长、金属颗粒体积分数等参数得到了不同情况下产生的相干完美吸收现象, 并由此分析非局域情形下对于相干完美吸收现象的调控.

1 引 言

近年来, 纳米金属颗粒对电磁辐射的响应一直是许多研究工作的主题. 特别令人感兴趣的是, 含有这些粒子的复合样品在远红外中表现出反常的吸收现象, 并且这种反常的吸收依赖于颗粒的大小、体积分数等因素, 这类反常的吸收现象称之为相干完美吸收 (coherent perfect absorption, CPA).由于在纳米级光学操控和数据处理等方面有很多潜在的应用, 对于相干完美吸收的研究已经越来越热门. 有研究表明, 通过改变这些系统参数, 可以实现可控的相干完美吸收[1]. 现有的CPA的计算是在平面波下近似进行的, 但实验室中的普通激光光源是以高斯光束作为输出光源, 已有研究表明即使是使用高斯光束也可以观察到相干完美吸收现象[2]. 而在共轭超材料构成的二维圆柱结构当中,同样可以实现相干完美吸收[3]. 最新的研究表明,在红外波段下可以实现超构表面的多波段相干完美吸收, 而且吸收带宽比单波段吸收提高了3倍[4].最近也有科学家研究了非线性波的相干完美吸收现象, 并在玻色-爱因斯坦凝聚体中进行了实验验证[5].

以往的复合介质相干完美吸收的研究并没有考虑非局域效应的存在[1], 而在小尺度金属颗粒中,非局域效应的影响是不能忽略的. 在研究非局域方面, Ruppin[6]第一次将Mie全波理论扩充到包含纵波的模式并解决了非局域效应情况下的等离子球体的光学性质问题. 而在准静态近似中, Fuchs等[7,8]提出了一种比较简单的方法并以此来计算考虑介质响应的非局域效应情况下金属纳米颗粒以及核壳颗粒的多极极化度, 并由此来研究这些颗粒的光学响应. Leung等利用准静态下半经典非局域理论, 研究了金属纳米壳与分子相互作用[9]以及非局域等离子体激元增强福斯特能量转移的非局域效应[10]. 在研究单分子附着的双金属核壳纳米颗粒表面增强拉曼散射[11]和纳米颗粒表面等离激元[12]时, 还考虑了金属非局域效应的影响. 时域有限差分法(FDTD)[13]被提出用于计算具有任意形状的纳米结构的非局域效应; 有限元方法(FEM)[14]则同样可以研究任意二维形状的纳米结构的介电非局域效应. 金属传导电子的量子效应引起了金属的非局域效应, 所以研究人员又提出了一种全量子的处理方法并且可以用来很好地研究纳米尺度的结构问题[15-18]. 在大尺寸结构中非局域效应的影响是可忽略的, 但在纳米颗粒中由于颗粒的尺度非常小, 此时非局域效应的影响就变得尤其重要. 当纳米颗粒的大小远小于入射波波长时, 可采用有效媒质理论(EMT)[19,20]来研究其非局域效应, 而且已有研究得到了纳米柱下的等价介电参数[21]. 最近有研究表明, 金属中的非局域效应对石墨烯表面等离激元的光谱有很大影响. 因此, 石墨烯表面等离子体可以成为探测金属纳米结构(包括金属薄膜)中非局域效应的工具[22].

因此, 在研究纳米颗粒复合介质的相干完美吸收效应过程中, 由于金属量子效应的存在, 金属非局域效应的影响是不能忽略的. 本文运用有效媒质理论研究金属球颗粒复合介质的介电参数, 发展非局域复合体系的相干完美吸收的理论计算, 运用理论解析和数值模拟的方法, 分析非局域效应对相干完美吸收产生的影响并且讨论相干完美吸收产生的条件以及调控.

2 有效媒质理论

为了研究非局域颗粒复合介质的相干完美吸收, 我们首先建立了一个模型, 如图 1所示. 在x-y平面中厚度为d的复合介质板由基底介质与填充介质构成, 该填充介质是非局域金属颗粒, 基底介质是二氧化硅. 这个复合层由两个相干单色波以相同的入射角分别从左右两侧入射. 为了方便起见,我们分别用下标1(2)标记从左(右)入射的向前(向后)传播的波所产生的反射波和透射波, 分别由图中的蓝色实线(红色虚线)表示.

图1 相干完美吸收的示意图Fig. 1. Schematic diagram of coherent perfect absorption.

在图2的结构当中, 非局域金属纳米颗粒的介电常数由横模介电常数和纵模介电常数来描述, 分别由下式表示[23,24]:

图2 有效媒质理论模型, 红色为金属颗粒, 蓝色为基底介质, 灰色为有效介质Fig. 2. The model of effective medium. The red part is metal particles, the blue part is base medium, and the grey part is effective medium.

运用有效媒质理论考虑上述带壳金属纳米球颗粒的核壳模型在有效介质中的总散射为零(即金属球壳对电磁波没有散射), 此时带壳非局域金属纳米球颗粒对电磁波的散射效果与有效介质一致,两者具有相同的电磁性质. 从光散射的角度来看,可以用有效介质的介电常数和磁导率来表示核壳纳米球的介电参数, 从而描述整个颗粒复合介质体系的有效介电参数. 接下来研究核壳纳米球在有效介质中的电磁散射问题.

平面波入射时, 入射电场可用如下公式表示:

散射电场表示为

壳层中的电场表示为

非局域金属纳米球颗粒中的电场既有横向电场, 也有纵向电场, 它们分别表示为:

结合电场和磁场的边界条件可以计算出各式中的相关系数. 值得注意的是, 由于非局域金属纳米球核内存在附加的纵波, 在金属纳米球核和外壳之间的界面上应该有附加的边界条件. 这里我们选用作为附加的边界条件, 其中表示介电材料中极化矢量的极子部分[25].

在有效媒质理论的基础上, 如果不考虑金属纳米颗粒的非局域效应, 此时金属颗粒中不存在纵波, 可以得到局域情况下复合介质的有效电磁参数

3 理论计算与讨论

为了研究复合介质的相干完美吸收效应, 我们分别计算了金属颗粒体积分数 f为 0.1, 0.01,0.0012时有效介电常数的实部以及虚部随入射光波长的变化情况, 如图3所示.

从图3中可以发现, 考虑非局域效应对复合介质相干完美吸收的影响, 金属颗粒的体积分数较低时 (f = 0.01, 0.0012)的实部会在入射波波长310 nm左右有一个峰值, 当体积分数较高(f为0.1)时这一峰值会出现在320 nm附近, 这表明金属颗粒体积分数会影响非局域效应下复合介质的相干完美吸收, 金属颗粒体积分数越小复合介质的有效介电常数实部的峰值也会减小.

图3 (a1) f = 0.1, (b1) f = 0.01, (c1) f = 0.0012 时有效介电常数的实部; (a2) f = 0.1, (b2) f = 0.01, (c2) f = 0.0012 时有效介电常数的虚部随 的变化; 此时 d 为 5 , a 为 2 nmFig. 3. (a1), (b1) and (c1) are the real parts of effective permittivity as function of , for (a1) f = 0.1, (b1) f = 0.01, (c1) f =0.0012; (a2), (b2), (c2) are the imaginary parts of effective permittivity as function of , for (a2) f = 0.1, (b2) f = 0.01, (c2) f =0.0012. d = 5 , a = 2 nm.

图4 (a1), (b1), (c1) a = 2, 5, 10 nm 时, 局域效应下 与 和 f的函数关系; (a2), (b2), (c2) 对应情况下考虑非局域效应时的结果; 入射角 = 45°Fig. 4. as functions of and f with different metallic nanoparticle radius (a) a = 2 nm, (b) a = 5 nm, (c)a = 10 nm:(a1), (b1) and (c1) are within the local description and (a2), (b2) and (c2) are within the nonlocal description. The incident angle is=45°.

图5 (a) d = 2 , (b) d = 5 , (c)、d = 10 时散射光强对数 与 和 f的函数关系图, 此时入射角 为 45°Fig. 5. as functions of and f with thickness of medium plate (a) d = 2 , (b) d = 5 , (c) d = 10 . The incident angle is = 45°.

从图 4(a1), (b1), (c1) 的对比可以很清楚地看到, 金属颗粒的尺度越小, 各体积分数下产生完美吸收的入射光波长的范围就越宽, 而且波长的极大值也会对应减小, 即频率增加. 从图4(a1)和(a2),(b1)和(b2)的对比也很容易看出, 金属颗粒的尺寸越小, 在非局域效应的影响下会导致完美吸收产生的入射光的频率显著增加, 当 a = 10 nm 时, 非局域和局域的结果几乎没有区别, 即金属非局域效应的影响完全可以忽略不计. 这也进一步说明金属非局域效应在小尺度结构中的影响是不能忽略的.

图6 a = 2 nm, d = 5 , 与 及 f的函数关系 Fig. 6. Color map of as functions of and f for a = 2 nm, d = 5 .

在研究小尺度颗粒填充情况下金属非局域效应的影响时, 选取 a = 2 nm, 讨论非局域效应下不同的系统参数的变化对复合介质的相干完美吸收产生的影响. 首先, 考虑复合介质板的厚度d对相干完美吸收的影响. 图5绘制了不同介质板厚度

图5的结果表明, 在体积分数相同的情况下,复合介质板较窄时可以出现完美吸收的入射光的波长的范围也较窄.

在图7(a)中箭头所示为平面波入射复合介质时满足相干完美吸收条件的点, 可以清楚地看到该满足条件的点在为 310 nm处, 而此时采用的f值为0.0012.

图 7 f = 0.0012, = 45°时 , (a) (蓝 色 )、 (红色 )与 的 函 数 关 系 , (b) 与 的 函 数 关 系 ,(c) 与 的函数关系Fig. 7. For f = 0.0012, = 45°, (a) (blue), (red)as function of , (b) as function of ,(c) as function of .

图8 = 310 nm, 时 , (a) (蓝 色 ), (红色 )与 f的 函 数 关 系 ; (b) 与 f的 函 数 关 系 ;(c) 与 f的函数关系Fig. 8. For = 310 nm, , (a) (blue), (red) as function of f, (b) as function of f,(c) as function of f.

如图8(a)箭头所示, 满足相干完美吸收条件时f在0.0012处. 图7和图8的结果充分验证了图 6 中所选的点在 f为 0.0012,为 310 nm, 此时满足相干完美吸收所需要的条件, 而且该波长也正好是图4所示的f为0.0012时复合介质的有效介电常数实部的峰值, 二者结果相吻合.

4 结 论

本文主要研究了非局域金属颗粒填充的复合介质的相干完美吸收效应, 研究了金属非局域效应对复合介质的相干完美产生的影响以及调控. 运用有效媒质理论建立了由非局域金属颗粒组成的复合材料体系的电磁散射理论, 计算得出了非局域金属颗粒复合材料的有效介电常数及有效磁导率.

通过对局域和非局域下复合介质相干完美吸收的研究和对比, 我们发现由于金属非局域效应的存在, 对于尺寸非常小的金属颗粒, 可以显著提高复合介质相干完美吸收产生的频率, 而小尺寸金属颗粒填充也会导致相干完美吸收在更宽的频率范围内产生. 进一步研究复合介质的厚度、金属颗粒的体积分数等系统参数对复合介质相干完美吸收的影响, 得出了小体积分数下复合介质相干完美吸收时的金属颗粒体积分数以及入射光波长.

利用非局域金属颗粒的体积分数、非局域金属颗粒的半径以及复合介质板的厚度等系统参数的变化, 结合非局域效应对复合介质相干完美吸收的影响, 实现对非局域颗粒复合介质的相干完美吸收的调控. 本文对今后的纳米复合材料的光学吸收的研究有一定的帮助.