利用蝴蝶型纳米结构下的极化门方案输出单个阿秒脉冲

冯立强, 刘 航

(1. 辽宁工业大学 理学院， 锦州 121001； 2. 中国科学院大连化学物理研究所分子反应动力学国家重点实验室， 大连 116023；3. 辽宁工业大学 化学与环境工程学院， 锦州 121001)

1 引 言

近年来，随着超短远紫外和软X射线阿秒脉冲的产生和突破，利用其探测原子、分子内部的超快动力学现象成为了物理、化学、材料以及生物等学科的研究热点[1-3]. 目前，超短阿秒脉冲的获得主要是通过叠加高次谐波(high-order harmonic generation, HHG)光谱截止能量附近的连续平台区来实现的[4-6].

高次谐波是由强激光场与原子、分子相互作用时，电离电子与母核发生回碰所产生的. 目前，利用半经典三步模型[7]可以有效的解释高次谐波的辐射过程，即：(i) 电子首先由隧道电离或多光子电离进入连续态；(ii) 进入连续态的电子在激光场驱动下以经典方式运动；(iii) 在激光场反向驱动时，电子向原子核运动并与其发生在回碰辐射高次谐波. 基于三步模型，谐波辐射的最大截止能量为Ecutoff=Ip+3.17Up，其中Ip为电离能，Up为电子的有质动力势.

谐波辐射过程通常在半个光学周期发生一次. 因此，对于某一特定的谐波频率有长短两条量子路径共同作用产生[8]，这样在输出阿秒脉冲时会在一个周期出现两个阿秒脉冲序列. 但在实际中，单个的阿秒脉冲更具有应用价值. 因此，为了获得单个阿秒脉冲，谐波辐射的量子路径调控具有很大的研究意义，并且有许多成功的方案被提出来控制谐波辐射的量子路径. 例如：少周期激光场方案[9]；双色或三色场调控[10, 11]；啁啾场方案[12, 13]等.

但是上述方案中激光场多采用超强的少周期脉冲(例如：5 fs，I> 5.0×1014W/cm2)，尽管现在实验上可以获得此类脉冲，但都集中在少数个别实验室. 因此，如何运用多周期激光场产生超短的阿秒脉冲得到了广泛关注. 例如：最近十年，最成功也是最广泛的方案，即，极化门方案[polarization gating (PG) scheme]. 极化门方案是通过控制两束左右旋转的圆偏振激光场的延迟时间，来使振幅区间的椭圆率趋于线性，进而驱动惰性气体辐射高次谐波. 例如：利用极化门方案，Sansone等[14]获得了一个130 as的脉冲. Du等[15]和Zhang等[16]利用改进的极化门方案获得了sub-100 as的脉冲. Zhao等[17]利用双色极化门方案获得了目前为止实验上最短的67 as的脉冲.

最近，随着激光技术和纳米技术的发展，一门新兴的技术阿秒-纳米(atto-nanophysics)科学得到了广泛关注. 这是因为在金属纳米结构下，由于纳米结构表面的等离子共振增强现象，激光光强可以被明显增强，进而驱动惰性气体辐射更高能量的谐波[18-21]. 因此，本文提出了一种在蝴蝶型纳米结构下，运用多周期极化门技术驱动He原子辐射高次谐波的方案. 结果表明，在此方案下，不仅谐波截止能量被延伸，谐波干涉结构也明显减小，进而获得了一个147 eV的平台区. 最后，通过叠加平台区谐波获得了一个脉宽在30 as的超短单个阿秒脉冲. 若无特殊说明，本文采用原子单位[atomic units (a.u.)].

2 计算方法

He原子与激光场相互作用的二维含时薛定谔方程为[22, 23],

xEx(x,t)+yEy(t)]φ(x,y,t)，

(1)

(2)

Edriven(x,t)=(1+sg(x))[E1f(t+

tdelay/2.0)cos(ω1t)+E2f(t-tdelay/2.0)cos(ω2t)]，

(3)

Egating(t)=E1f(t+tdelay/2.0-T/4)sin(ω1t)-

E2f(t-tdelay/2.0-T/4)sin(ω2t)]，

(4)

f(t)=exp[-4ln(2)t2/τi2],i=1,2，

(5)

g(x)=-5.2×10-8(x+x0)+3.0×10-5(x+x0)2-

2.5×10-12(x+x0)3-3.4×10-10(x+x0)4.

(6)

其中，Ei，ωi，τi为激光场振幅，频率和半高全宽.tdelay为2束激光场延迟时间，T是激光场光学周期. 本文中，蝴蝶型纳米结构控制在驱动场(driven field)方向，即x方向.g(x)表示空间非均匀场形式[21].x0为驱动场偏离纳米结构中心位置.s为开关函数，s= 0表示均匀场，s= 1表示非均匀场.

本文采用的左右旋转圆偏振激光场为10 fs/800 nm，I= 2.0×1014W/cm2. 图1(a)给出了延迟时间为tdelay= 0.0 fs，即，单色场(single-color)以及tdelay= 6.0 fs，即，极化门下(PG)驱动场(driven field)和控制场(gating field)的波形图. 图1(b)给出了纳米结构下运用极化门方案辐射谐波的示意图. 图1(c)和1(d)给出了x0= 0.0 a.u.以及x0= -100 a.u.时，极化门驱动场在时空间的分布. 由图可知，当x0= 0.0 a.u.时，激光强度在正负x方向有对称的增强. 当x0= -100 a.u.时，激光沿负向x增强的强度要大于其沿正向x增强的强度.

图1 (a) tdelay = 0.0 fs和tdelay = 6.0 fs时激光场波形. 激光场为2束10 fs/800 nm左右旋转圆偏振激光场. 激光强度为I = 2.0×1014 W/cm2. (b)纳米结构下谐波辐射机制. (c)和(d) x0 = 0.0 a.u.以及x0 = -100 a.u.时，极化门驱动场在时空间的分布. Fig. 1 Laser profiles of the combined field with tdelay = 0.0 fs and tdelay = 6.0 fs. The laser field is the co-rotating and the counter-rotating circular polarization laser field with 10 fs/800 nm and I= 2.0×1014 W/cm2. (b) The schematic of the harmonic emission in the bowtie-shaped nanostructure. (c) and (d) The laser profiles of the driven field in time and space for the cases of PG scheme with x0 = 0.0 a.u. and x0 = -100 a.u..

高次谐波表示为：

(7)

阿秒脉冲可有叠加谐波光谱获得：

(8)

3 结果与分析

图2给出了He原子在空间均匀(s= 0)以及非均匀(s= 1)单色场和PG场分别驱动下谐波辐射特点. 由图可知，对于单色场情况，随着非均匀效应的引入，谐波截止能量可以得到明显延伸，尤其当x0= -100 a.u.时，谐波截止能量可以延伸到350ω1附近. 但是谐波干涉结构依然很大，这显然不利于单个阿秒脉冲的输出. 对于极化门控制方案，随着2束激光场延迟时间的引入，虽然谐波截止能量有减小，但是谐波干涉结构也被减弱. 尤其当引入激光场非均匀效应之后，谐波高能区变得非常平滑，其干涉结构被明显减弱. 并且当s= 1，x0= -100 a.u.时，可以形成一个147 eV的超长平滑连续区(由95ω1延伸到190ω1)，这显然非常有利于单个阿秒脉冲的输出.

图2 He原子在空间均匀(s = 0)以及非均匀(s = 1)单色场和极化门分别驱动下谐波辐射特点Fig. 2 Harmonic spectra from He atom driven by the spatial homogeneous and inhomogeneous single-color and the PG fields.

图3 谐波辐射时频分析图(a) s = 0，单色场；(b) s = 0，PG场；(c) s = 1，x0 = 0.0 a.u.，单色场；(d) s = 1，x0 = 0.0 a.u.，PG场；(e) s = 1，x0 = -100 a.u.，单色场；(f) s = 1，x0 = -100 a.u.，PG场. (g) 阿秒脉冲波形. Fig. 3 The time-frequency analyses of the harmonics for the cases of (a) s = 0, single-color field; (b) s = 0, PG field; (c) s = 1, x0 = 0.0 a.u., single-color field; (d) s = 1, x0 = 0.0 a.u., PG field; (e) s = 1, x0 = -100 a.u., single-color field; (f) s = 1, x0 = -100 a.u., PG field. (g) The temporal profiles of the attosecond pulse.

为了进一步理解纳米结构下极化门辐射谐波的过程，图3(a)-3(f)给出了He原子在上述条件下谐波辐射的时频分析图[24]. 基于三步模型可知，电子电离发生在激光瞬时振幅附近，随后电离电子在激光场作用下加速，在2/3光学周期后，加速电子在激光反向时返回母核并发生回碰辐射高次谐波. 在本文所用激光场下，可以呈现许多个谐波辐射过程. 但由于激光上升区间以及下降区间的强度较弱，因此谐波辐射主要贡献来源于激光振幅区间，即，P1～5. 对于s= 0，单色场情况[图3(a)]，谐波辐射能量峰的贡献来自于长短量子路径的和，因此导致谐波辐射干涉结构明显. 对于s= 0，PG场情况[图3(b)]，由于驱动场场强减弱，谐波辐射能量峰的截止能量被减小. 而且，除了P4能量峰，其它辐射峰的强度都被明显减弱，因此导致谐波强度下降以及谐波干涉结构的减小. 但是P4能量峰的贡献依然来源于长短量子路径的贡献和，因此不利于单个阿秒脉冲的产生. 对于s= 1，x0= 0.0 a.u.，单色场情况[图3(c)]，由于纳米结构等离子体表面共振增强现象，谐波辐射能量峰的截止能量被延伸. 并且由于激光场的空间非均匀性，长量子路径对谐波辐射的贡献被减弱. 但是，由于谐波辐射光谱依然有5个谐波辐射能量峰贡献产生，因此依然不利于单个阿秒脉冲的产生. 对于s= 1，x0= 0.0 a.u.，PG场情况[图3(d)]，虽然谐波辐射能量峰强度减弱，谐波贡献主要来源于P4，但是P3和P5依然对谐波辐射有较大贡献. 而且，由于P4截止能量被明显减小，显然不利于输出高光子能量的阿秒脉冲. 对于s= 1，x0= -100 a.u.，单色场情况[图3(e)]，由于激光的反对称非均匀效应[见图1(d)]，电离电子在负x方向加速获得的能量要远大于在正x方向加速获得的能量，因此导致谐波辐射能量峰P2和P4得到明显延伸. 但是由于P2和P4同时得到延伸，因此导致谐波高能区的贡献来自于2个辐射能量峰，因此不利于单个阿秒脉冲的产生. 对于s= 1，x0= -100 a.u.，PG场情况[图3(f)]，谐波辐射峰强度被减弱，因此导致当谐波大于95ω1时，谐波辐射的贡献只来源于单一的P4. 而且，其长量子路径对谐波辐射的贡献几乎观测不到，这显然非常有利于输出单个的阿秒脉冲. 因此，最后通过直接叠加该情况下(s= 1，x0= -100 a.u.，PG场)谐波光谱的95ω1到190ω1次谐波，可以获得一个脉宽在30 as的超短单个阿秒脉冲，如图3(g)所示.

4 结 论

综上所述, 本文提出了一种在蝴蝶型纳米结构下，运用多周期极化门技术驱动He原子辐射高次谐波以及产生单个阿秒脉冲的方案. 结果表明，在此方案下，不仅谐波截止能量被延伸，谐波干涉结构也明显减小，进而获得了一个147 eV的平台区. 最后，通过叠加平台区谐波获得了一个脉宽在30 as的超短单个阿秒脉冲.