阳澄湖沉积物重金属空间分布及生物毒害特征

郭西亚,高 敏,张 杰,张海涛,朱金格,邓建才*



阳澄湖沉积物重金属空间分布及生物毒害特征

郭西亚1,2,高 敏1,张 杰1,2,张海涛1,2,朱金格1,邓建才1*

(1.中国科学院南京地理与湖泊研究所,湖泊与环境国家重点实验室,江苏 南京 210008；2.中国科学院大学,北京 100049)

为了解阳澄湖沉积物重金属含量空间分布及污染特征,选取阳澄湖柱状沉积物样为研究对象,采用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)、原子荧光光谱仪(AFS)和Hydra-c型全自动测汞仪于2018年2月对阳澄湖15个采样点沉积物柱状样中8种重金属Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Pb、Hg进行测定,分析重金属元素含量在水平及垂向的分布特征和污染状况.结果表明,阳澄湖表层沉积物中Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Pb、Hg平均含量分别为101.28,68.72,66.54,187.33,15.85,0.45,34.02,0.09mg/kg,是各自背景值的1.34,2.09,2.89,2.88,1.69,4.99,1.54,3.00倍.垂向上重金属的含量随着深度的增加呈现出下降的趋势.对8种重金属进行相关分析和聚类分析,除As、Ni和Hg外,不同重金属之间存在着显著相关关系(<0.05),这说明阳澄湖沉积物重金属之间存在着一定的同源性.采用沉积物质量基准(SQG)对阳澄湖沉积物中重金属生物毒性效应进行了评价,结果表明,阳澄湖沉积物中Ni有75%以上的可能性出现生物毒害效应,Cr、Cu、Zn、As则有10%~75%的可能性产生生物毒害效应,而Cd、Pb和Hg造成的生物毒害效应的可能性较小.ERMQ评价结果表明,阳澄西湖沉积物中重金属造成生物毒害的风险较大,其余湖区发生重金属生物毒害的风险较小.

阳澄湖；沉积物；重金属；空间分布；污染特征

沉积物作为污染物的重要蓄积库和潜在释放源,对水域重金属污染特征具有指示作用,也可反映人类生产活动与自然因素对水体环境的长期影响[1].当重金属进入水体之后,由于无法被微生物降解而被悬浮颗粒物吸附,随悬浮颗粒物的沉降转移到沉积物中,当沉积物-水界面环境条件(如氧化还原电位、pH值、溶解氧、水温、水体流速等)发生改变时以及生物扰动或再悬浮等因素的作用下,沉积物中的重金属会再次向水体中释放[3],导致水体中重金属元素含量增加、水质恶化[5],对水生态系统造成潜在的威胁[6].

阳澄湖(31°21¢~31°30¢N、120°39¢~120°51¢E)面积118.2km2,平均水深约1.6m,湖体蓄水容积为1.7亿m3[7].湖中有两条带状圩埂纵贯南北,将该湖体分割为东湖、中湖和西湖三部分,阳澄湖周边分布着许多河流,入湖河流主要分布在西岸和北岸,出湖河流则分布在东岸和南岸[8].阳澄湖作为全国闻名的大闸蟹养殖基地和苏州市的第二大饮用水源地[10],其水质安全对其周边社会稳定和经济发展有着十分重要的意义.然而,随着周边地区经济和城镇化的飞速发展,工农业废水和生活污水等大量排放进入阳澄湖,导致湖体水质恶化,重金属污染也日益突出,为此苏州市启动了阳澄湖生态系统优化提升研究,弄清了湖体水环境介质中污染物的种类、污染特征及其来源[12,14,16].基于此,政府部门关闭了阳澄湖周边污染排放企业、大幅度缩减湖体网围养殖面积.尽管当地政府加大了阳澄湖的污染整治力度,但由于重金属是一种隐蔽性高、不可降解与潜伏期长的污染物[18-20],会随河流以及养殖投饵在生物体内富集并进入沉积物中.目前,虽然已有部分学者对阳澄湖重金属分布情况作了一定调查,但是其主要侧重于表层沉积物中的重金属,对重金属在沉积物中的垂向分布特征仍缺乏阐述;另外,已有研究多侧重于重金属元素的生态效应评价,对其生物毒性效应的阐述较少,同时也缺乏对重金属元素来源的分析,无法综合评价阳澄湖沉积物中的重金属元素的生物毒性风险[22].

综上,本研究通过测定阳澄湖表层、柱状沉积物中典型重金属含量,阐明其水平、垂向空间分布特征;同时采用风险评价阈值,并结合沉积物质量基准[24],综合评价阳澄湖沉积物重金属污染水平与生物毒性效应;此外,运用Ward聚类分析法和SPSS多元统计分析方法判断重金属的主要来源.本文的研究成果能为阳澄湖及其周边地区重金属污染防治和水环境质量提升提供科学依据.

1 材料与方法

1.1 采样点布设与样品采集

图1 阳澄湖沉积物重金属采样点位分布

考虑湖体形态、水系分布、围网养殖等因素[25],在阳澄湖湖区共布设15个沉积物监测点位(图1).其中,阳澄西湖区布设1, 2, 3, 4, 14, 15共计6个点,阳澄中湖区布设5, 6, 7, 8共计4个点,阳澄东湖区布设9, 10, 11, 12, 13共计5个点.借助GPS全球卫星定位系统,于2018年2月采集阳澄湖沉积物样品,柱状样长度约20cm,现场按3cm切割.采用活塞式柱状有机玻璃采样器(内径86mm),取样时将采样器平整地放在地面上,活塞推杆慢慢将泥样推出,尽可能保持泥样原来的形状,快速测量并进行分割,泥样用干净的聚氯乙烯密封袋密封保存,低温保存带回实验室,于-20℃条件下冷冻保存.

1.2 样品处理与分析方法

沉积物样品经FD-1A-50型冷冻干燥机(西安德派生物仪器有限公司)冷冻干燥处理,去除动植物残体、大块砾石等杂质,然后,经玛瑙研钵研磨处理,过100目(孔径0.154mm)尼龙筛,放入干燥自封袋中保存备用.取0.2g左右待测样品于聚四氟乙烯消解罐中,加入6mL HNO3,静置30min后依次加入4mL HF和1mL H2O2,在Berghof-MWS-3微波系统中消解,冷却后全量转移至聚四氟乙烯坩埚中,加入0.5mL HClO4,放在红外电热板上加热(340℃)至近干,加1mL(1+1)HNO3微热溶解残渣,冷却后利用纯水定容至25mL,上清液转移至10mL离心管中备测.所有的玻璃仪器和聚四氟乙烯坩埚在使用前均用10%的硝酸溶液浸泡,然后用纯水润洗干净.其中提取液中的Cr、Ni、Cu、Zn、Cd、Pb共6种重金属利用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS,Agilent 7700cx型)测定,As采用原子荧光光谱仪(AFS-930,北京吉天仪器有限公司)测定,Hg含量采用Hydra-c型全自动测汞仪(美国)测定.

1.3 质量控制

为了提高样品中重金属测定的准确度和精度,对样品进行3次重复分析和标样分析,所有样品分析误差均小于10%,测试结果符合质控要求.实验测定过程中所用试剂均为优级纯,实验用水为超纯水.

1.4 沉积物重金属的生物毒性效应评价方法

沉积物质量基准(SQG)是快速进行沉积物中重金属潜在生物毒性风险评价方法.此方法是建立在生物效应数据库基础上,通过整理和分析水体沉积物重金属含量及其生物效应数据,确定沉积物中能够引起生物毒性与其他负面效应的重金属浓度阈值及沉积物质量基值之间的差异,以便快速辨别具有潜在生物毒性风险的重金属元素及污染区域.

其中,ERL(效应范围低值)和ERM(效应范围中值)是SQG重金属生物毒性效应阈值(表1),根据实测重金属浓度与ERL和ERM之间的关系来衡量不同重金属的生物毒性效应[27-28].重金属浓度在ERL水平以下时,此时重金属仅有<10%的可能会出现生物毒害效应;而当重金属浓度大于ERM水平时,此时重金属则有75%以上的可能出现生物毒害效应[29].

本文采用ERMQ(效应系数)来评价不同采样点的危害等级,ERMQ的计算公式如下所示:

式中:C是第种重金属元素的含量,mg/kg;EMR是第种重金属元素对应的ERM阈值为重金属的数目.

根据效应水平将ERMQ分为4个不同的危害等级,即当ERMQ<0.1时为低级,0.1~0.5为中低级, 0.51~1.5为中高级,>1.5时为高级[30].

表1 ERL和ERM的取值范围(mg/kg)

1.5 数据处理方法

利用SPSS19.0(美国国际商业机器公司)进行数据统计分析和重金属要素间的Pearson相关分析(双侧检验).相关分析是指对两个或者多个具备相关性的变量元素进行分析,从而衡量两个变量因素的相关密切程度.用R(Mathsoft公司)对重金属之间进行聚类分析.聚类分析指将物理或抽象对象的集合分组为由类似的对象组成的多个类的分析过程.采用Excel2016(美国微软公司)和Origin9.0(Origin Lab公司)对重金属含量进行数据处理及绘制沉积物中每种重金属元素的垂向浓度分布图.采样点布设图和空间分析采用ArcGIS10.2 (ESRI公司)完成.

2 结果与讨论

2.1 阳澄湖表层沉积物重金属含量水平分布特征

阳澄湖表层沉积物中Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Pb及Hg含量的变化趋势基本一致,总体上表现为从阳澄西湖向中湖、东湖递减趋势(图2).阳澄西湖周边入湖河道较多(图1),将大量未来得及处理的工农业废水及城市生活污水输送至阳澄西湖,由于水流流速下降,水体中悬浮颗粒物吸附的重金属离子,在重力作用下进入沉积物中,导致阳澄西湖沉积物中重金属含量高于其他两个湖区.由表1可知,阳澄湖沉积物中重金属Zn平均浓度最高,Hg平均浓度最低,Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Pb及Hg平均含量分别为101.28, 68.72, 66.54, 187.33, 15.85, 0.45, 34.02, 0.09mg/kg,8种重金属元素的富集倍数(富集倍数计算使用江苏省土壤重金属背景值)大小顺序是Cd>Hg>Cu>Zn>Ni>As>Pb>Cr,分别超出各自背景值的1.34, 2.09, 2.89, 2.88, 1.69, 4.99, 1.54, 3.00倍,其中,富集倍数最大的是Cd,在阳澄湖沉积物中的含量为0.22~0.93mg/kg,其次是Hg,含量为0.05~0.26mg/kg;表明Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Pb、及Hg在阳澄湖沉积物中存在一定的污染;变异系数是反映采样点之间平均变异程度的参数[31-32],除As外其余重金属的变异系数均大于20%,表明阳澄湖表层沉积物中重金属含量的空间分布具有一定的差异性.重金属Cu和Hg的变异系数分别为65.26%和62.55%,根据对变异系数的分类,属于中等变异强度[34],表明阳澄湖表层沉积物中的重金属Cr、Hg元素的含量空间分布极其不均匀,离散性程度相对较大,这也表明Cr和Hg含量在一定程度上可能已经受到了阳澄湖周边人类生产活动的影响.

表2 阳澄湖表层沉积物中重金属含量特征

2.2 阳澄湖沉积物中重金属含量的垂向分布特征

研究湖泊沉积物中重金属含量垂向分布,可反映不同历史阶段人类活动对区域重金属排放的影响,对认识重金属累积叠加历史有着重要的意义[37].从图3中可看出,阳澄西湖、中湖和东湖0~20cm沉积物中8种重金属含量的垂直分布存在差异,除阳澄西湖外,中湖和东湖表现出近表层重金属元素含量变化较小、下层差异较大的特点;随着阳澄湖沉积物深度的增加,西湖、中湖和东湖沉积物中Cr、Ni、Cu、Zn离子含量总体上呈下降的变化趋势,其中阳澄西湖各种重金属含量下降趋势最为明显,阳澄中湖和阳澄东湖沉积物中重金属含量则出现锯齿状多峰的垂向分布特征.阳澄西湖0~20cm沉积物中重金属平均含量明显高于中湖和东湖,尤其是Cu、Zn、Cd的含量差别显著,阳澄西湖Cu和Zn的含量约是阳澄中湖和东湖Cu、Zn含量的1.5倍,而Cd含量约为中湖的2倍.阳澄中湖和东湖Cd含量垂向变化差异小,且含量较低,并在约15cm处出现拐点.在阳澄湖3个湖区中,阳澄东湖0~20cm沉积物中重金属平均含量较低,8种重金属含量随着深度的增加变化幅度不大.在阳澄湖三个湖区柱状沉积物中Cd污染很严重,西湖污染尤为严重,超出其环境背景值的6倍.阳澄西湖、中湖柱状沉积物中Zn污染较严重;而阳澄中湖、东湖柱状沉积物中Cu处于轻度污染.阳澄西湖周边有较多的入湖河道,人类活动及从入湖河流带入的污水和废水等是该区域沉积物重金属元素含量高的一个重要因素,因此,加强污染水体的处理以及河道入湖水量管理是降低阳澄湖沉积物中重金属含量的重要途径.

2.3 阳澄湖沉积物重金属生物毒性效应

图4 基于ERL和ERM的样本百分比

从本研究结果来看,阳澄湖沉积物重金属Cd、Pb和Hg的平均浓度小于ERL,Cr、Cu、Zn、As的平均浓度则在ERL和ERM之间,而Ni平均浓度则大于ERM(表1、表2).因此从整体来看,阳澄湖沉积物中的重金属Cd、Pb和Hg形成的负面效应较小,而Cr、Cu、Zn和As这4种重金属的平均浓度已经超出了ERL水平,则有10%~75%可能性造成生物毒性效应,对生物产生一定的毒害效应;而Ni则是超过75%可能性的生物毒害效应因子.图4所示是基于ERL和ERM的沉积物样本比例,除重金属Ni外,其他重金属元素的最大浓度均未超出ERM水平;其中重金属Cd的所有样本均在ERL以下,重金属Cr、Cu元素分别有73.3%、86.7%样本处于ERL~ERM之间,As所有样本均处于ERL~ERM之间,Hg、Pb和Zn处于ERL以下的样本比例分别为86.7%、93.3%和53.3%.而重金属Ni有80%的样本超过ERM水平,所有样本均超出ERL水平.

图5是阳澄湖不同采样点评价的ERM效应系数ERMQ.由图5可知,除采样点1、14、15号达到中高级标准,其他采样点均属于中低级标准水平,这说明阳澄湖采样点沉积物中重金属元素造成生物毒害的风险并不大.但是从另一个方面来看,阳澄湖采样点ERMQ并没有出现低级标准,而且1、14、15号点出现中高级标准,而5号点ERMQ几乎接近中高级标准,这说明阳澄湖的生物面临着沉积物中重金属造成的生物毒害的风险.

图5 各采样点重金属ERMQ值分布

2.4 阳澄湖沉积物重金属来源分析

沉积物中各元素之间具有相对地稳定性,当沉积物中重金属来源相同或相似时,它们之间具有显著的相关性,通过各重金属元素间的相关分析,可以判断底泥沉积物中重金属的来源[39].阳澄湖8种重金属元素含量Pearson相关分析表明(表3),除As、Ni、Hg外,Cr、Zn、Cu、Pb、Cd之间呈显著性正相关,相关系数为0.483(Cu vs. Pb,<0.01)~0.910(Cr vs. Zn,<0.01),表明这5种重金属元素具有相同或相似的来源且有可能形成以某种重金属为主的复合性污染.利用R分析法对阳澄湖沉积物8种重金属元素进行要素聚类分析(欧式距离,Ward法),阳澄湖表层沉积物重金属大体可分为5类.第一类包括Zn、Cr、Cu,第二类为Cd、Pb,第三类为Ni,第四类为As,第五类为Hg,其中Ni、As和Hg在距离系数较大时才能与其他5种重金属划分为一类(图6).聚类分析表明阳澄湖沉积物中的Zn、Cr、Cu与Cd、Pb在某种程度上存在一定同源特性,而重金属Hg、Ni和As的来源具有独特的性质.

表3 阳澄湖表层沉积物重金属相关性分析

注:**表示在0.01水平(双侧)上显著相关,*表示在0.05水平(双侧)上显著相关.

图6 阳澄湖表层沉积物重金属聚类树谱

综合相关分析和聚类分析可知,阳澄湖重金属Zn、Cr、Cu、Cd、Pb具有相同或相似的来源;Zn、Cr、Cu、Cd、Pb普遍存在于化肥和农药中,而且Cd被认为是使用农药和化肥等农业活动的标志元素[41-42];Ni是明显的冶金锻造行业的特征污染物,以岩石风化和大气沉降等方式对水体产生污染[43,45]; As主要来自砷矿开采、含砷农药[47].结合阳澄湖重金属空间分布特征来看,这几种重金属主要集中在阳澄西湖,该区域人口密集,城镇化强度高,农田分布较多;此外,随着经济的发展,流域内乡镇企业日益增多,据统计,在准保护区内的131家工业污染企业中,印染、电镀、化工医药等重污染企业就有91家,占企业总数的69%.因此,阳澄湖内除了农业对重金属的贡献外,流域内城镇生活污染水排放、活跃的工业活动也是沉积物中重金属的重要来源.同时,阳澄湖流域养殖业发达,也可能是流域水系沉积物中重金属的重要贡献源.综上,集中对这些工业企业进行整治和实施清洁生产并对入湖河流进行治理,严格控制阳澄湖周边入湖河道工农业废水和生活污水的排放是阳澄湖重金属污染治理的关键.

另一方面,阳澄湖沉积物中Ni、As、Hg的来源与上述5种重金属差异较大,表明除了污染源外,表层沉积物中重金属的富存还受到元素的物理化学特性、沉积物的粒度、有机质以及与其他元素间存在的竞争吸附等影响[49].

3 结论

3.1 阳澄湖表层沉积物中的重金属含量分布具有明显的空间差异性,重金属含量呈现出西湖高,中湖东湖低的分布特征,Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Pb及Hg的平均含量比各自的背景值高,表现出不同程度的富集,其中富集倍数最大的是Cd(4.99倍),其次是Hg(3.00倍);沉积物重金属含量在垂向上呈现出随底泥深度增加而降低.

3.2 根据SQG评价结果,重金属Ni在阳澄湖沉积物中对生物毒害效应的可能性在75%以上,Cr、Cu、Zn、As则有10%~75%的可能性对生物造成毒害效应,而Cd、Pb和Hg造成的生物毒害效应的可能性较小.ERMQ对采样点的评价结果显示,阳澄西湖沉积物中重金属造成生物毒害的风险较大,其余湖区发生重金属生物毒害的风险小.

3.3 相关性分析和聚类分析综合显示,除Ni、As和Hg外,Zn、Cr、Cu、Pb和Cd之间呈现出显著性相关(<0.01);不同重金属之间存在着较好的同源性,主要来源为渔业养殖、农业活动、工业生产与城镇生活污水排放等人为排放源.

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致谢：样品在处理与分析测试过程中得到了陈云、曾野、王鹏以及中国科学院南京地理与湖泊研究所所级公共分析测试中心朱育新工程师、蔡艳洁工程师的帮助,在此表示感谢

Characteristics of spatial distribution andbiological toxicity for heavy metals in sediments of the Yangcheng Lake.

GUO Xi-ya1,2, GAO Min1, ZHANG Jie1,2, ZHANG Hai-tao1,2, ZHU Jin-ge1, DENG Jian-cai1*

(1.State Key Laboratory of Lake and Environment, Nanjing Institute of Geography and Limnology, Chinese Academy of Science, Nanjing 210008, China；2.University of Chinese Academy of Science, Beijing 100049, China)., 2019,39(2)：802~811

To explore thespatial distribution and pollution characteristics of heavy metals in theYangcheng Lake, core sediment samples were analyzed. ICP-MS, ASFand Hydra-c automatic mercury measuring instrument were applied to quantify eight heavy metals (Cr, Ni, Cu, Zn, As, Cd, Pband Hg) in sediments samples from 15sampling sites of the Yangcheng lake in February 2018, analyzing the spatial distribution and pollution condition of heavy metals. The results indicated that the average contents of Cr, Ni, Cu, Zn, As, Cd,Pband Hg in the surface sediments were 101.28mg/kg, 68.72mg/kg, 6.54mg/kg, 87.33mg/kg, 5.85mg/kg, 0.45mg/kg, 34.02mg/kg and 0.09mg/kg, respectively, which were 1.34, 2.09, 2.89, 2.88, 1.69, 4.99, 1.54, 3.00times of the soil background values in Jiangsu Province.Contents of heavy metals showed a downward trend with increasing depth vertically. Cluster analysis and correlation analysis of eight metals manifested that except for As, Ni and Hg, there was a significant correlation between other heavy metals (<0.05), which indicated certain homology among the heavy metals in sediments. The bio-toxicity effects of heavy metals in Yangcheng Lake sediments were evaluated by sediment quality guideline (SQG). The results suggested that Ni was more likely to have adverse effect on origanisms, with a probability of 75% and heavy metals like Cr, Cu, Zn, andAs were 10% to 75% likely to have biological toxic effects. Further analysis based on ERMQ evaluation showed the risk of adverse effects was higher in the west Yangcheng Lake compared to the other parts of the lake.

the Yangcheng lake；sediment；heavy metals；spatial distribution；pollution characteristics

X524

A

1000-6923(2019)02-0802-10

郭西亚(1993-),男,河南商丘人,中国科学院大学硕士研究生,主要从事湖泊沉积物中有毒有害物质的环境效应及行为研究.发表论文3篇.

2018-07-14

水体污染控制与治理科技重大专项(2017ZX07205-02, 2014ZX07101-011);国家自然科学基金资助项目(41271213)

* 责任作者, 副研究员, jcdeng@niglas.ac.cn