分流两段式土壤渗滤系统脱氮效果及机理研究

李 丹,王欣泽*,沈 剑,封吉猛,仝欣楠,刘德才,杨 明,字建婷



分流两段式土壤渗滤系统脱氮效果及机理研究

李 丹1,王欣泽1*,沈 剑1,封吉猛2,仝欣楠1,刘德才3,杨 明3,字建婷3

(1.上海交通大学环境科学与工程学院,上海 200240；2.上海交通大学农业与生物学院,上海 200240；3.上海交通大学云南(大理)研究院,云南 大理 671000)

为解决传统土壤渗滤系统占地面积过大的问题,采用多级土壤渗滤系统和地下渗滤系统组合的新型两段式污水处理工艺,研究了在高水力负荷0.3m/d条件下分流比对其脱氮效果的影响,并通过实时定量PCR技术对不同层级的脱氮功能基因数量进行检测,进一步探究该系统中微生物脱氮机理.水质监测结果表明,分流措施可以显著提高两段式土壤渗滤系统在高负荷下的脱氮能力,当分流比为1:2时系统污染物去除能力最佳,对化学需氧量(COD)、总磷(TP)、氨氮(NH4+-N)、总氮(TN)的平均去除率分别达到91.16%、96.91%、72.11%和72.27%.脱氮功能基因丰度分析结果表明,多级土壤渗滤系统中的硝化及厌氧氨氧化和地下渗滤系统中的硝化反硝化的耦合作用是该工艺微生物脱氮的主要途径.

两段式土壤渗滤系统；多级土壤渗滤系统；地下渗滤系统；分流污水；脱氮

由于污水管网及集中式污水系统建设难度大,我国大部分农村地区的生活污水未经规范处理排入天然水体,造成严重的水环境污染[1].地下渗滤系统(SWI system)作为原位分散式污水处理工艺,利用土壤作为主要基质,通过填料吸附、截留过滤、微生物降解和植物吸收等作用对污水中的污染物进行净化,因其运行成本低、易建设维护等特点在世界范围内应用[2-3].分流进水是地下渗滤系统常用的一种布水方式,能够利用污水中的有机物作为反硝化反应的碳源,使系统具有较高的脱氮性能[4-5].然而地下渗滤系统的水力负荷较低,一般在0.01~0.1m/d之间,严重限制了其在土地资源紧缺地区的推广应用[6].有氧环境的恶化和过量的污染负荷是地下土壤渗滤系统不能适应高水力负荷的主要原因[7].

多级土壤渗滤处理系统[8](MSL system)是将土壤模块化,采用渗滤层和土壤砖块层交错相间的特殊结构构建系统的主体部分的新型土地处理工艺.其中渗滤层材料一般由沸石、珍珠岩或砾石等大颗粒材料组成,土壤砖块则通常由土壤、铁屑、木炭等多种粒径相对较小的材料组成.这种构造很大程度上增强了水分的分散性,减少堵塞的风险,并在渗滤层和土壤砖块层之间形成多个微“好氧-厌氧”区域,满足污染物去除所需环境[9-10].研究表明,多级土壤渗滤系统在水力负荷超过1m/d的情况下依旧可以正常运行,没有堵塞等问题的发生[11].但是水力负荷较高时,由于停留时间过短,多级土壤渗滤系统的脱氮以NH4+-N的吸附及硝化作用为主,TN去除效率偏低,脱氮不彻底[11].

基于以上背景,本研究采用多级土壤渗滤系统和地下渗滤系统组合的新型两段式土壤渗滤系统,应用分流措施强化脱氮,在现场环境条件下,针对某污水处理厂收集的农村生活污水,开展在高水力负荷条件下不同分流比对该工艺污染物去除效果的影响研究,并通过荧光定量PCR技术对系统不同层次基质中脱氮功能基因丰度进行检测,探究脱氮机理,以期克服土壤渗滤系统研究中高负荷与高污染物去除效率不能共存的瓶颈,为实际工程应用提供一定的数据支持及科学依据.

1 材料与方法

1.1 实验装置

1.1.1 多级土壤渗滤装置 如图1a所示,多级土壤渗滤系统采用不锈钢板制成,长50cm,宽50cm,高70cm.装置的进水管为PVC材质的穿孔管,置于顶层,出水口位于装置底部.在反应器的表层铺设5cm厚的砾石(粒径1~3cm)作为过滤层,起到均匀布水、截留悬浮物的作用.底部同样铺设5cm厚的砾石作为承托层及出水缓冲区.中间部分由55cm厚的土壤砖块层和渗滤层交替填充.土壤砖块由生态袋缝制的方形口袋装填混合土壤介质制作而成,如图1a所示,有长´宽´高分别为15cm´50cm´5cm和12.5cm´50cm´5cm的两种尺寸,基质由红黏土、煤渣(过2mm筛)、生物陶粒(过2mm筛)按6:3:1的质量比均匀混合.渗滤层由沸石(粒径1~3mm)组成.渗滤层和土壤砖块的水平及垂直间隔均为5cm.

红黏土取自大理海东镇,煤渣取自弥渡某工程建设有限公司燃煤渣,生物陶粒及沸石均为网上邮购.

1.1.2 地下渗滤装置 如图1b所示,地下渗滤系统采用不锈钢板制成,长50cm,宽50cm,高70cm.地下渗滤装置采用穿孔管进水,出水口位于装置表面下方10cm处.在反应器的底部铺设10cm厚的砾石(粒径10~30mm)作为过滤层,防止出水孔堵塞.过滤层上部填充50cm厚的混合土壤基质,由红黏土、煤渣(过2mm筛)、生物陶粒(过2mm筛)按7:2:1的质量比均匀混合而成.

图1 两段式土壤渗滤系统构造

a.多级土壤渗滤装置;b.地下渗滤装置;c.两段式土壤渗滤装置(cm)

1.1.3 工艺流程 实验运行的工艺流程如图1c所示,污水由蠕动泵泵入多级土壤渗滤装置,经多级土壤渗滤系统处理后进入均匀混合基质的地下渗滤系统.分流管道与多级土壤渗滤装置的出水管相连,上层出水与分流污水混合后进入下层传统土壤渗滤装置.

参考相关资料及工程经验,结合本次实验装置及基质性质,实验水力负荷为0.3m/d,系统采用干湿交替的运行方式,控制落干和配水时间为12h:12h,4套两段式土壤渗滤装置分别设置分流比0:1、1:3、1:2、1:1,探究不同分流比对系统出水的影响[7,11-12].

1.2 采样方法

装置位于大理海东镇污水处理厂室外,污水取自曝气沉砂池.水质类型为生活污水,水质波动较大,进水水质如表1所示.实验于2018年2月8日启动,系统预运行20d供装置内微生物群落稳定,3月1日开始每5d采一次样,对进水(曝气沉砂池污水)、中间出水(上层多级土壤渗滤装置出水)及最终出水(下层地下渗滤装置出水)的COD、TP、NH4+-N、硝酸盐氮(NO3--N)、亚硝酸盐氮(NO2--N)及TN进行监测[13],采样至6月8日结束,共运行120d,采样20次.

1.3 脱氮功能基因丰度

水质实验结束后分别对4套装置的渗滤层、土壤砖块层及下层地下渗滤层进行填料样品的采集.提取样品DNA,对样品中脱氮功能性相关的氨单加氧酶基因、亚硝酸盐还原酶关键功能基因及、一氧化氮还原酶功能基因以及厌氧氨氧化基因片段AMX的丰度进行实时定量PCR测定[14].

1.4 氮转化速率与脱氮微生物关系分析

采用SPSS20对氮污染物转化速率与脱氮功能性基因丰度进行相关分析.其中除对照组外,分流系统下层地下渗滤装置的污染物去除速率还需考虑分流配水的额外补给污染.

1.4.1 氮污染物转化速率 氮转化速率是指在单位时间内系统单位体积某一形态的氮污染物发生转化而被去除的浓度,其中分流系统二级装置的污染物转化速率还需考虑分流配水的额外补给污染.其公式表示如下:

式中:为污染物转化速率;0,1,2分别为出水浓度、进水浓度和分流污水浓度;1和2分别为进水水量和分流污水水量;为时间.

1.4.2 Pearson相关性分析 Pearson相关系数是反映参数之间协变线性关系的统计量,计算表达式如下:

2 结果与分析

2.1 分流比对出水水质的影响

由图2可知,系统自采样开始(预运行20d后)出水的各项水质指标均已达到稳定状态,且在高水力负荷条件下的后续运行过程中未发生堵塞现象.

2.1.1 分流比对COD和TP去除性能的影响 由图2a可知,进水COD浓度波动较大(118.78~ 279.05mg/L),但出水浓度相对稳定.当分流比为0:1、1:3、1:2时最终出水COD的浓度较低,平均去除率均为90%以上,当分流比增大至1:1时,COD的去除率下降至86.67%.土壤渗滤系统中有机物的去除主要依靠物理拦截、化学吸附和微生物的降解等作用[5,15].因此,当分流比过大时,分流污水在下层传统土壤渗滤装置中的停留时间大幅降低,导致COD未被完全降解,出水含量较高.由表1可知,4套装置COD的中间出水水质差异不大,平均去除率均在80%以上.Vymazal等[16]曾指出土壤渗滤系统的COD去除效率在很大程度上取决于溶解氧浓度.多级土壤渗滤系统的土壤砖块和渗滤层交错相间的结构保证了装置良好的有氧环境,使得在高水力负荷下依旧有较高的COD去除效率,且受水力负荷影响波动较小[11].

从图2b可见,系统进水TP浓度(2.11~5.98mg/L)波动较大,但出水浓度稳定.如表1所示,中间出水平均TP浓度随着分流比的增大而减小,但中间出水混合分流污水在地下土壤渗滤系统中进一步净化后,最终出水TP去除率均达到90%以上,浓度在0.07~ 0.33mg/L范围内.生活污水中的磷主要以磷酸盐的形式存在,且90%的磷进入系统后被土壤颗粒迅速吸附,被吸附的磷和土壤中的铁离子、铝离子等反应生成不溶物质从而被去除[17].两段式土壤渗滤系统基质材料中的红黏土含有大量的游离铁铝氧化物,对磷有高效的去除能力,因此磷的去除主要发生在土壤砖块及下层地下渗滤系统中[18].

2.1.2 分流比对脱氮的影响 研究表明,氮素是土壤渗滤系统最难去除的污染物[19].由图2f可知,在分流比0:1、1:3及1:1装置中TN的去除率分别为40.18%、61.37%和51.22%,最高去除率72.27%出现在分流比为1:2的两段式土壤渗滤系统中,出水水质较为稳定.而最终出水中的NH4+-N浓度随分流比的增加而增加(图2c),NO3--N反之(图2d).土壤渗滤系统的脱氮途径包括基质吸附、离子交换、氨挥发、生物降解及植物吸收等,但通常认为硝化及反硝化作用耦合的生物脱氮是其最主要的脱氮方式[20-22].因此,基质内的氧气状况和碳源含量分别是土壤渗滤系统中硝化和反硝化反应最主要的限制性因素[7,23].

表1数据显示,4套两段式土壤渗滤系统中间出水的NH4+-N含量均低于0.1mg/L,超过99%的NH4+-N在多级土壤渗滤装置中被去除,且不同分流比条件下的去除效率无显著性差异(>0.05).不同于NH4+-N,系统中间出水的NO3--N含量显著提高,分流比0:1、1:3、1:2和1:1条件下NO3--N平均浓度分别为22.65、21.74、24.07和24.73mg/L,占出水TN的90%以上.不同分流比下系统中间出水TN去除率在18.27%~30.88%之间,TN的去除率普遍偏低.多级土壤渗滤装置中渗滤层材料沸石对NH4+-N的强化学吸附和离子交换能力是系统高NH4+-N去除效率的主要原因.而充分的硝化作用主要得益于多级土壤渗滤系统的“砖砌”式结构,大孔隙的渗滤层保证了装置内部良好的有氧环境,使硝化结果受水力负荷的影响较小[11].通常来说,吸附于沸石的NH4+-N可以在硝化细菌的作用下转化为NO3--N随水渗流迁移,在相对处于缺氧环境的土壤砖块层被反硝化细菌还原去除.但相关研究表明,由于80%以上COD在土壤渗滤系统距表层10~15cm处被去除,中下层基质内碳源的缺乏是多级土壤渗滤装置TN去除率偏低的主要原因[24].

多级土壤渗滤装置出水混合分流污水共同进入下级混合土壤地下渗滤系统中进行深度处理.由表1数据可知,最终出水的脱氮效果均优于中间出水,但不同分流比条件下系统的脱氮效果差异较大.对照组的下层系统由于没有污水补给,NH4+-N去除率仍保持在高水平,然而NO3--N平均浓度相比中间出水仅下降5.15mg/L,TN去除率(40.18%)较低且出水氮素以NO3--N为主.由图2可见,随着分流比的增加,最终出水中的NH4+-N浓度不断增加,NO3--N浓度则不断减少.分流比1:1时的最终出水NO2--N浓度明显高于其他分流比条件下的出水浓度(图2e).TN去除率则随分流比的增加先增加后降低,最佳去除率72.27%出现在分流比1:2条件下.以上结果表明,分流污水中的碳源补给显著强化了反硝化效果,提高整体的脱氮效率.但由于污水本身还含有氮污染物,在下层系统内部处于淹水状态的情况下,土壤基质内的厌氧环境不利于有机氮水解及硝化作用的进行,使得出水NH4+-N含量较高.分流污水量过大还会造成不彻底的生物脱氮反应,导致硝化、反硝化中间产物NO2--N浓度的增高.因此当分流比过高时,TN去除率反而下降.

表1 不同分流比下两段式土壤渗滤系统的处理效果

注:a平均值±标准偏差(mg/L);b括号内数值代表对应污染物的平均去除率(%).

2.2 微生物脱氮机理

不同分流比下两段式土壤渗滤系统渗滤层、土壤砖块层及地下渗滤层脱氮功能基因绝对丰度见图3所示.由图3可知,、及基因的丰度在渗滤层、土壤砖块层及地下渗滤层中依次下降.AMX基因的丰度在对照系统中与上述基因丰度变化规律相同,而在各分流系统中,上述三层中的基因丰度出现先降后升的现象.不同于以上几种基因,反硝化基因的丰度变化无明显规律,整体渗滤层及土壤砖块层的丰度高于地下渗滤层基质内的基因丰度.由于随深度的增加,污水逐步得到净化,营养物质的缺乏导致微生物数量降低是大部分基因丰度随不同层次取样深度增加而降低的主要原因[25-26].渗滤层由于其大孔隙结构具有良好的透气性,通常被认为是好氧区域,但微生物呼吸依然会引起局部的缺氧、厌氧条件,适合各种氧气环境需求的微生物的生长[27].渗滤层填料沸石上吸附的大量NH4+-N以及该层良好硝化反应产生的硝酸盐、亚硝酸盐均为脱氮微生物提供了充足的底物.因此,除外的功能性基因均在渗滤层丰度最高.反硝化功能基因及能够编码两种结构不同但功能相同的亚硝酸盐还原酶,其中对缺氧厌氧环境的要求更为严格,而基因在好氧环境中依然可以表达[28-29].因此,在分流比0:1、1:3、1:1系统中,土壤砖块层中的基因丰度均高于渗滤层,分流比1:2系统中土壤砖块层基因丰度略低于渗滤层,但高于分流比1:1系统土壤砖块层丰度.

为探究两段式土壤渗滤系统中的微生物脱氮机理,对系统不同层次的脱氮速率与脱氮功能基因进行相关分析,结果如表2所示.在渗滤层中,基因的丰度与NH4+-N的去除速率呈显著正相关(<0.05),与NO3--N的去除速率呈极显著负相关(<0.01),基因丰度与TN去除速率呈显著正相关(<0.05).基因作为氨单加氧酶的活性位点,被认为是硝化反应的关键性基因[30-31].含AMX基因的厌氧氨氧化细菌可在缺氧条件下以NO2--N为电子供体将NH4+-N还原为氮气,完成彻底的脱氮反应[32-33].因此两段式土壤渗滤系统中渗滤层主要的脱氮方式是硝化及厌氧氨氧化.在土壤砖块层中, NH4+-N及TN的去除速率与AMX基因丰度呈显著正相关(<0.05),NO2--N的去除速率与AMX基因丰度呈极显著正相关(<0.01),证明了在土壤砖块层主要的脱氮途径是厌氧氨氧化作用.该结果与之前研究中认为的反硝化脱氮方式不符,可能是由于取样位置偏下,在此深度处缺少碳源抑制反硝化作用,使得厌氧氨氧化作用成为脱氮的主要途径[34,14].在地下渗滤层中,NH4+-N的去除速率与A基因的丰度呈正相关(<0.05),TN的去除速率与S基因丰度呈显著正相关(<0.05),表明了系统下层主要通过生物硝化反硝化作用脱氮,与水质分析结果相符.

表2 不同层次脱氮速率与功能基因的皮尔逊相关系数

注:**极显著性相关(<0.01,双侧检验);*显著性相关(<0.05,双侧检验).

图3 不同分流比下两段式土壤渗滤系统各层脱氮功能基因绝对丰度

3 结论

3.1 两段式土壤渗滤系统在水力负荷0.3m/d下运行状况良好,未出现堵塞现象.分流比为1:2时,系统达到最佳的脱氮效果,COD、TP、NH4+-N及TN的去除率分别达到91.16%、96.91%、72.11%及72.27%.

3.2 上层多级土壤渗滤系统的“砖砌”结构提供了良好的好氧环境,去除易堵塞污染物和保证硝化作用的进行,受分流比影响较小.下层地下渗滤系统对中间出水进一步净化,分流污水显著强化脱氮,受分流比影响大.

3.3 上层多级土壤渗滤反应器中渗滤层及土壤砖块层中的硝化、厌氧氨氧化作用及地下渗滤层中的硝化、反硝化作用的耦合是两段式土壤渗滤系统主要的脱氮机理.

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致谢：云南大理海东镇污水处理厂对本研究中的资料的收集与装置的搭建给予了大力的支持和帮助,在此表示感谢.

Nitrogen removal performances and mechanisms in a two-stage soil infiltration system by shunt distributing wastewater.

LI Dan1, WANG Xin-ze1*, SHEN Jian1, FENG Ji-meng2, TONG Xin-nan1, LIU De-cai3, YANG Ming3, ZI Jian-ting3

(1.School of Environmental Science and Engineering, Shanghai Jiao Tong University, Shanghai 200240, China；2.School of Agriculture and Biology, Shanghai Jiao Tong University, Shanghai 200240, China；3.Yunnan Dali Research Institute of Shanghai Jiao Tong University, Dali 671000, China)., 2019,39(2)：666~673

In order to solve the problem of large footprints of traditional soil infiltration systems, a two-stage soil infiltration system consisting of a multi-soil-layering (MSL) system and a subsurface wastewater infiltration (SWI) system was developed. The influences of different shunt ratios on nitrogen removal performances were investigated under a high hydraulic loading rate (HLR) of 0.3m/d. And the abundances of nitrogen functional genes in different layers were also analysed by real-time quantitative PCR for further disclosing the nitrogen removal mechanisms. The results showed that the shunt distributing wastewater certainly improved the nitrogen removal under high HLRs. The optimal removal efficiencies of 91.16% for COD, 96.91% for TP, 72.11% for NH4+-N and 72.27% for TN were obtained in the system with shunt ratio of 1:2. Furthermore, the study on nitrogen functional genes indicated that nitrification and anammox in the MSL system coupled with nitrification and denitrification in the SWI system were the main nitrogen removal pathway in the two-stage soil infiltration system.

two-stage soil infiltration system；multi-soil-layering system；subsurface wastewater infiltration system；shunt distributing wastewater；nitrogen removal

X703.5

A

1000-6923(2019)02-0666-08

李 丹(1994-),女,河南漯河人,上海交通大学环境科学与工程学院硕士研究生,主要从事水体污染治理与控制研究.发表论文2篇.

2018-07-11

国家重大科技专项(2014ZX07303003,2012ZX07105003)

* 责任作者, 研究员, xinzewang@sjtu.edu.cn