光纤光学频率梳*

谢戈辉，刘洋，罗大平，朱志伟，邓泽江，顾澄琳，李文雪

华东师范大学 精密光谱科学与技术国家重点实验室，上海 200062

1 光学频率梳——时频域精密控制的飞秒激光脉冲

20世纪后期，超快激光技术的快速发展为精密光谱测量技术提供了崭新的技术手段。具有超高时间分辨能力的飞秒脉冲，赋予科研人员探索超快物理规律，获取原子、分子特征信息，认识物质内部能量传递的能力。在工业生产方面，飞秒脉冲具有极高的峰值功率密度，最大限度地减小了热损伤，带来了前所未有的加工精度。基于飞秒激光器和超快激光技术，科学家于1999年发明了光学频率梳。由于光学频率梳在时频域均具有极高的分辨率和稳定性，被广泛应用于时频域高分辨、高精度科学研究。

光频梳是一种由众多分立且频率间隔严格相等的频率齿组成的宽带光源，它类似于一把计量频率的尺子，因此也被称作光学频率尺。产生光频梳的主要途径有三种：其一是基于被动锁模飞秒激光器，通过控制超短脉冲的载波包络相位偏移频率和重复频率，实现光脉冲时域与频域的精密控制，可输出频谱覆盖范围超过一个倍频程的宽带光谱；其二是对窄线宽连续激光器进行幅度调制和相位调制，进而在频域上获得一系列频率间隔相等的调制边带；其三是基于微腔振荡器的光频梳产生技术，它是将一束窄线宽激光注入高品质因子的光学微腔内，通过模式共振产生出频率间隔相等的频率边带。同时，这些边带模式在级联四波混频作用下，生成更多的频率间隔可高达数百吉赫兹(GHz)的宽带光谱。

图1 光学频率梳的基本原理[1]

目前研究与应用最为广泛的是基于锁模激光器的飞秒光频梳，其基本原理如图1所示[1]。锁模激光器在时域上输出周期性的超短脉冲序列，其时间间隔等于脉冲腔内往返一周的时间(Tr)。脉冲的包络宽度即为脉冲宽度，或者称为脉冲持续时间。在脉冲持续时间内包含着具有多个光学周期的载波信号，脉冲的载波信号以相速度(υp)传输，而整体包络的传输速度为群速度(υg)。由于群速度与相速度的不同，导致每相邻两脉冲的电场载波与脉冲整体包络之间存在着相位差(Δφ)，即载波包络相位。根据傅里叶变换关系，时域的周期性脉冲序列对应着频域呈梳状函数分布的频率齿。相邻梳齿之间的频率间隔为重复频率(fr)，它是脉冲腔内往返时间的倒数(1/Tr)；载波包络相位对应的频率称为载波包络偏移频率(f0)，表现为频率梳齿的整体偏移。以一把直尺为例，f0类似于直尺的零刻线，而fr则对应于直尺的单位长度。如果同时实现f0与fr这两个自由度的精密控制，飞秒脉冲频谱范围内的每个纵模频率就均可精确确定，进而可以实现光学频率的精密计量。

在频域上，飞秒光梳相当于高精度的光学频率尺，具有离散的、间隔固定的、单一频率的激光纵模，同时能够覆盖极宽的频谱范围，形成数以百万计的频率“梳齿”，且任意纵模的谱线又具有稳频连续激光器的频率精度。在时域上，对载波包络相位的精密控制，使光频梳具有飞秒量级的时间宽度和极高的瞬时电场强度。光学频率梳技术将这些“梳齿”锁定在确定的频率上，极大地简化了精密测量工作，掀起了频率测量领域的革命。

光频梳的概念早在超短脉冲出现之前就已经被提及，但受制于主动锁模激光器的频域特性，精密的频域控制技术无法开展。直到20世纪90年代，钛宝石飞秒激光器的成功研制极大地推进了超短脉冲精密控制技术的发展(图2)。1999年，瑞士的U. Keller教授提出了通过f-2f自参考技术探测载波包络相位的方法[2]。2000年，基于克尔透镜锁模技术的钛宝石激光器，J. L. Hall和T. W. Hänsch等人利用超连续谱产生技术和自参考探测技术实现了对飞秒脉冲载波包络相位的精密控制，产生了第一台自参考光频梳[3]。光频梳的出现是激光技术和精密计量科学的一个革命性突破。J. L. Hall和T. W. Hänsch因在光学频率梳和精密计量领域的突出贡献，被授予2005年诺贝尔物理学奖。

图2 光纤光学频率梳发展回顾

21世纪以来，随着光纤技术的快速发展，科学家实现了基于光纤飞秒激光器的光频梳，有机融合了光纤激光器体积小、易维护、抗干扰能力强的优点。随后，光频梳步入了快速发展的轨道，其光谱、功率以及应用领域被不断拓广。2007年到2010年间，美国标准实验室的叶军小组与IMRA公司合作，结合光纤光梳产生技术与啁啾脉冲放大技术，将光学频率梳的平均输出功率提高到80 W，并获得120 fs的脉冲输出[4]，而且以此为基础利用外腔增强技术获得了最短波长38 nm的极紫外光梳[5]，将光频梳的波段拓展到深紫外领域，推动光频梳在紫外领域的科学发展研究。2013年，德国马克斯·普朗克研究所I. Pupeza等[6]利用非线性脉冲压缩技术，获得了输出功率43 W、脉冲宽度51 fs的掺镱光纤光频梳，并以此为驱动源，使用外腔增强技术获得最短输出波长11.45 nm的极紫外光频梳[7]。

2 光学频率梳的产生技术

飞秒光纤光频梳的产生基于一台飞秒光纤锁模激光器，目前比较常见的几种光纤锁模激光器包括[8-12]非线性偏振旋转锁模、非线性光纤环形镜锁模以及半导体可饱和吸收镜锁模(图3～图5)。此三种锁模激光器均采用增益光纤作为增益介质，优化光纤器件，可以实现全光纤化锁模。同时，三种锁模方式均可靠稳定，输出的脉冲特性各有优点，几乎可以满足各种科学研究对激光脉冲的要求，是产生光学频率梳的理想激光光源。

图3 非线性偏振旋转光纤锁模激光器

图4 非线性光纤环形镜锁模激光器

图5 SESAM光纤锁模激光器

如前文所述，光频梳的产生包括重复频率和载波包络相位频率的探测与锁定。锁模激光器输出脉冲的重复频率与谐振腔有效长度成反比。由于谐振腔的长度受外界温度、气压和腔内的非线性调制影响会产生变化，其重复频率也在变化。技术上可以通过实时反馈控制激光器腔长实现重复频率的锁定。一般采用压电陶瓷伸缩改变腔长，补偿外界环境引起的重复频率的漂移，获得频率稳定的重复频率。图6展示了fr的探测和控制方案：fr信号由光电二极管探测，然后经过放大级和带通滤波器进入混频器和外部铷钟参考信号进行混频鉴相，获得误差信号，再经过低通滤波器和比例积分微分(PID)控制器，控制高压放大器的电压，通过改变压电陶瓷的加载电压实现压电陶瓷的伸缩量的控制，从而实时补偿激光器的腔长。

图6 重复频率锁定实验方案

光频梳f0的探测与锁定是实现光学频率梳的关键技术。目前，成熟的技术方案是采用f-2f自参考探测系统提取载波包络相位偏移频率。其技术原理如图7所示[1]。

图7 载波包络相位漂移频率探测原理[1]

该方案的核心技术环节是产生覆盖倍频程宽度的超连续谱。固定激光器中，只有少数基于啁啾镜色散补偿技术的克尔透镜锁模钛宝石振荡器能够直接输出倍频程光谱。在光纤光频梳中，一般采用光子晶体光纤或高非线性光纤作为光谱展宽器，拓宽振荡级光谱达到倍频程输出。在超过一个倍频程的宽带光谱中，包含成分如下：

利用倍频晶体可将长波vn倍频得到二次谐波2vn=2nfr+2f0。当倍频光与短波v2n满足时间同步且空间重合时，二者光场干涉叠加，可提取出f0信号：

光纤激光器中，锁模脉冲的f0与温度、振动、腔内偏振、色散、非线性效应以及泵浦功率相关，各因素相互影响，共同作用。f0的锁定一般采用反馈调节泵浦电流和温控电路相组合的方式，温控电路控制频率慢飘，泵浦功率控制频率快飘。

如图8所示，锁模光纤脉冲激光器的f0信号通过雪崩二极管探测，然后经过带通滤波器和放大级进行滤波放大，再经过滤波器和分频器进行滤波分频；分频信号与锁定在铷钟上的射频信号进行混频鉴相，滤出误差信号；将误差信号进行环路滤波加载到激光器泵浦电流和TEC控制模块实现载波包络相位频率的精确锁定。通过对光纤光频梳重复频率和载波包络相位的锁定，可以将光纤光梳的稳定度锁定在参考源上，将参考源的线宽以及噪声特性反映到每一根频率梳齿上。

图8 载波包络相位频率锁定原理

此外，通过光梳频率齿与连续光激光在空间上进行拍频，探测器测得的拍频信号通过锁相环反馈到腔内的调制器件，同样可以实现对光梳的重复频率进行锁定。载波包络相位则先通过 f-2f技术探测得到f0的信号，然后将f0的拍频信号通过滤波后，经伺服控制器同步锁定到参考源上。

光梳的稳定性主要表征为频率齿的噪声特性[13]。表1为光梳锁定中不同噪声项的影响及相应的抑制方法。

由参量X引起的部分重复频率波动的功率谱密度SrX(f)，主要取决于激光响应dx fr和噪声源SX(f)的傅里叶频率依赖性。表示如下：

不同噪声项引起的重复频率噪声分别为：

表1 频率梳齿不同噪声项引起噪声的数量级[13]

3 光学频率梳的应用

精确锁定的光学频率梳在时间-频谱上均具有超高的分辨率，是开展光谱成像和光谱成分分析的绝佳工具。将光学频率梳光谱与高分辨光学频率梳相干成像技术融合，我们发展了两种光学频率梳应用，主要为双光梳光谱编码三维成像和双光梳分子光谱测量。

图9 高功率宽带飞秒光学频率梳系统[16]

图10 高功率宽带飞秒光学频率梳特性[16]

图11 双光梳光谱编码三维成像技术[17]

如图11所示，双光梳光谱编码三维成像技术使用两台重复频率略有差别的光学频率梳，其中一个光频梳称为信号光梳，经过偏振分束器分为参考光和探测光。探测光先经过光斑整形器件对光斑大小进行调整，再经色散元件在空间上均匀展开，通过透镜在焦面处形成一维线阵的线条，波长与空间位置形成一一对应的关系。

光频梳信号由于具有宽带光谱成分，相当于约105根单纵模连续激光器。当每个纵模在空间上分离排列，可以通过每个纵模的幅度和相位信息探测实现空间大范围高分辨的形貌测量。空间展开的光谱线阵经样品表面反射，加载对应位置处的反射率信息和相位距离信息，然后原路返回，经色散元件重新在空间上重合。具有一定重复频差的本地脉冲激光源经偏振分束器一分为二，先后分别与参考光和探测光一起聚焦到两个不同的探测器上实现双光梳拍频探测。基于一维光谱编码技术和双光梳拍频探测器，我们可以实现快速的一维形貌信息探测；通过竖直方向一个维度的机械扫描，就能获得样品的三维形貌信息。另外，我们引入参考臂，利用光学参考的技术可以进一步获得绝对位置信息，同时实时校正因为激光源在光频上抖动引入的样品测量信息长时间下的畸变。通过采集卡对两个探测器信息的实时采集与处理，即可反演获得相应的距离信息和形貌信息。

自研的双光梳三维成像系统[17]在横向的分辨率可以达到22 μm，纵向分辨率可以达到12 μm，采用该系统测量一张完整清晰的图形仅仅需要200 μs，实现了高分辨形貌分析与快速成像的结合。如图12(a)和12(b)为测量的三台阶深度信息，插图为黏贴的三台阶状样品的照片。通过相对相位信息的计算，深度分别为0、600、800 mm的台阶状样品形貌可以清晰地反演出来，同时对应的数据采集时间仅为200 μs，其深度的测量精度约为12 μm。进一步，基于刻蚀技术加工了具有“ECNU”字体的台阶样品，其中字体部分突出约220 μm。通过一维的扫描，我们利用幅度信息和相位信息的反演分别获得了二维的反射率图像和三维形貌图，如图12(c)和12(d)所示。有效成像的范围在2.1 mm×1.8 mm。

双光梳光谱技术相较于传统的傅里叶光谱技术，具有高速度、高精度、高信噪比的特点。双光梳光谱技术通过两束具有一定重频差的脉冲序列相互“扫描”的方式，替代传统的机械臂，实现了光频到射频的转换。如图13所示，基于光参量放大(OPA)被动锁定技术产生的双光梳光源实现了C2H2气体吸收谱线的测量。窄线宽连续激光器为种子源，经过分光器件分为两束，分别与重复频率固定且重复频率差锁定的两台泵浦飞秒激光器合束，经非线性晶体中非线性效应实现光参量放大。光学参量放大器输出的激光脉冲的重复频率与泵浦的飞秒激光脉冲保持一致，同时其相位稳定性和信号光的窄线宽光源保持一致，实现双光梳相干光源的产生，有效地避免了繁琐的载波包络相位锁定过程，简化了实验系统。同时，产生的双光梳光源具有可调谐、高功率等优点，十分便于开展双光梳光谱实验。

产生的两路双光梳光源经偏振合束后通过长度为2.4 m、气体体积分数为1.800×10-3(样品为C2H2，缓冲气体N2，1 atm，即101.325 kPa)的气体池，最后对拍频信号进行数据采集和分析，实现C2H2吸收谱线的测量。对时间长度为5 s的双光梳时域干涉信号进行分析，可以测量气体吸收谱线。图14显示了具有梳齿结构信息的C2H2部分吸收光谱，其中红色为Hitran软件模拟的C2H2透射光谱。图15进一步展示了光频梳梳齿信息，其梳齿宽度0.8 Hz，梳齿间隔250 Hz，总梳齿数量为10万根，信噪比约20 dB。特别地，分别选取1 528 nm和1 538 nm双光梳窗口，记录100 s时间数据进行相干平均，平均次数25 000次。对测量的吸收光谱进行提取，可获得C2H2气体吸收谱线信息。如图16所示，上侧红色曲线代表Hitran软件模拟获得的C2H2吸收光谱，下方为实验测量结果，两者保持很好的一致性。

图12 双光梳光谱编码三维成像实验结果[17]

图13 双光梳光谱分子成像技术

图14 C2H2双光梳吸收光谱

图15 双光梳光谱单根齿特性

图16 双光梳测得的部分C2H2气体吸收谱线

4 结语

光学频率梳技术的发展赋予科学家们超高时间分辨能力和超精准的频率计量能力，被广泛应用于超快物理规律探索、原子和分子特征信息获取、物质内部能量传递的认识等领域，光学频率梳已然成为精密测量等科学研究的重要工具之一。如将光学频率梳作为天文光谱仪的定标光源，可精确测量类地行星运动所引起的恒星多普勒频移，提高天文望远镜系统的径向速度探测精度。又如光学频率梳的出现为微波频率向光波频率传递提供了可靠的技术手段，目前，已经成为光学原子钟系统(光钟)的重要组成部分，将时间精度提高到10-18量级。精确的原子光钟不仅可以提供更加准确的时间信息，还可以应用于物理常数、质子直径等基本物理常数的测量。此外，它在高精度全球定位系统、激光雷达等领域也有着重要的应用。未来，光频梳技术甚至有可能成为家庭或企业中不可缺少的应用工具，比如在家庭医疗器械、矿石鉴定、化学材料合成、国防及太空计划中都将有重要的应用。