川东北黄龙场地区长兴组白云岩成因

李 怡, 文华国, 徐文礼, 赵 松, 曾汇川,曹 刚, 胡雯雯, 李 丹, 肖 俊

(1.油气藏地质及开发工程国家重点实验室(成都理工大学)，成都 610059；2.中国石油西南油气田分公司 川东北气矿，四川 达州 635000)

四川盆地环开江-梁平台棚东侧二叠系长兴组白云岩具有巨大的天然气勘探潜力[1-6]，先后发现普光、五百梯等多个大中型气田，凸显出白云岩在油气勘探与开发中具有十分重要的地位[7-13]。但在碳酸盐岩研究领域，白云岩成因是最具争议和最为复杂的科学问题之一，围绕白云岩的沉积和成岩环境[14-15]、成岩流体的来源和性质[16-17]、白云石化过程和相关的成因模式[18-19]等，一直是地质学家探索的前缘领域和难题。近年来，部分学者对于川东北不同地区长兴组白云石化机理开展了相关研究，如达县-宣汉地区长兴组白云岩属准同生白云石化和混合水白云石化成因[20]，川东北普光-毛坝地区长兴组发育准同生白云岩和埋藏白云岩2种成因类型[21-22]，五百梯地区长兴组也发育准同生白云岩和埋藏白云岩2种成因类型[23-24]，盘龙洞地区长兴组白云岩属混合水白云石化成因[25]和蒸发下渗白云石化成因[26]，元坝地区长兴组白云岩属混合水和正常海水白云石化成因[27]以及蒸发白云石化、回流渗透白云石化、浅埋藏白云石化、早成岩期热液白云石化多成因[28]，铁山-双家坝地区长兴组白云岩属蒸发泵和热对流白云石化成因[29]，开江-梁平台棚东侧长兴组白云岩包括准同生白云岩和埋藏白云岩2种成因类型[15]。这些前期研究成果极大地促进了川东北地区白云岩成因机理的认识，但明显存在争议。随着川东北地区长兴组气藏勘探开发的深入，需要加强对白云石化成因和储层形成机制的深入研究，以便为气藏的高效开发提供理论指导。本文以岩心描述、薄片和古生物鉴定为依据，结合长兴组白云岩X射线衍射、阴极发光、扫描电镜等岩石组构分析，以及痕量元素、碳氧锶同位素等地球化学分析，试图揭示该地区长兴组的白云岩基本特征及成因机理，为确定优质白云岩储层成因及该地区勘探目标优选提供地质依据。

1 区域概况

开江-梁平海槽两侧巨大的天然气勘探前景早在20世纪90年代就已被认识，一直是四川盆地海相天然气勘探的重点领域和开发建产区。截至2016年，围绕海槽两侧礁滩领域勘探，发现了普光、元坝、龙岗、铁山坡、渡口河等气藏。川东北地区二叠系生物礁气藏是天然气产能的主要层系之一，年产气量约占该区年产量的20.84%，飞仙关组鮞滩气藏年产气量约占该区年产量的33.65%。黄龙场地区位于四川省东北部达州市的宣汉县、开江县境内，包含了黄龙场、温泉井(温泉井主体、温泉井断下盘)、七里北(部分)等区块(图1)；构造位置位于川东南中隆高陡构造带双石庙构造群，隶属大巴山前弧形褶皱带与川东高陡褶皱带之间的双弧过渡区带。

2 研究方法

测试分析的样品取自川东北黄龙场地区5口钻井长兴组的24件岩心样品，样品都经过了显微镜下的岩石学鉴定。所做的研究包括薄片观察、流体包裹体分析、X射线衍射、扫描电镜、阴极发光、痕量元素、碳氧锶同位素分析。

阴极发光在成都理工大学油气藏地质及开发工程国家重点实验室测试完成，采用CL8200M K5阴极发光仪(配以 Leica 偏光显微镜)进行阴极发光分析,束电压12 kV，束电流300 μA。

X射线衍射分析在广州澳实分析检测(广州)有限公司完成，采用Bruker D4 Endeavor型号的XRD，配备铜电极和LynxEye高能氙探测器，探测器以2θ角转动扫描整个衍射区域。

痕量元素分析在中国科学院海洋研究所完成，采用美国热电公司IRIS Intrepid II XSP型ICP-OES，测试相对标准偏差小于1%。

锶同位素分析在成都理工大学油气藏地质及开发工程国家重点实验室完成，采用德国Thermo Fisher Scientific公司制造的Triton plus型质谱仪，质量色散可达17%，质量数检测范围3～310，动态范围50 V。

碳、氧同位素分析在成都理工大学地球科学学院同位素实验室完成，所用仪器是德国Finnigan公司生产的MAT 253稳定同位素质谱仪，误差小于±2‰。

流体包裹体分析在成都理工大学油气藏地质及开发工程国家重点实验室完成，使用英国Linkam公司生产的THMSG-600型冷热台系统，测量温度区间为190～600℃，均一温度重现误差小于2℃，冰点温度重现误差小于0.2℃。

3 岩石学特征

根据刘宝珺(1968)的白云岩结构-成因分类方案，结合白云石晶体大小及其分布状况[30]，研究区长兴组可以识别出5种主要岩石类型：①准同生期微-粉晶白云岩(Rd1)；②早成岩期埋藏白云岩(Rd2)；③中成岩期埋藏白云岩(Rd3)；④晚成岩期晶粒白云岩(Rd4)；⑤晚成岩期碎裂化白云岩(Bd)[15,17]。

3.1 Rd1白云岩

岩性为微晶白云岩和粉晶白云岩，具有他形-半自形微-粉晶结构，白云石晶体<0.01 mm，微晶白云岩的岩性致密(图2-A)，孔隙不发育。粉晶白云岩中可见充填残余沥青和钙质(图2-B),有序度为0.595，CaCO3质量分数(w)为50.55%。此类白云岩通常被认为属蒸发浓缩的高镁卤水交代灰泥所导致的准同生蒸发泵白云石化作用而形成[15]。

3.2 Rd2白云岩

岩性为礁白云岩，生物礁骨架岩受到大规模的白云石化作用，形成了礁白云岩。礁白云岩骨架一般由造礁海绵组成，多生物礁暗影，主要为泥微晶结构，说明处于成岩早期阶段。晶间孔隙及残留溶孔发育(图2-C)，次生白云石晶体充填于溶孔中，晶形自形程度高，有序度为0.52，CaCO3质量分数为50.63%。

3.3 Rd3白云岩

岩性为粉晶白云岩及含残余生屑的细晶白云岩，大多具有雾心亮边结构，晶体粒径<0.2 mm，由半自形细晶白云石和粉晶白云石组成； 阴极发光：白云岩主体发暗紫色光，泥晶部分略带橙红色。常见亮晶胶结斑块和裂缝，亮晶胶结物的粒状结构特征显著，白云石晶体的主体部分发暗紫色光，边缘常见明亮的橙红色(图2-G)，钙质胶结。发育原生孔和溶蚀扩大孔，晶形完好的次生白云石晶体充填于溶孔中。白云石晶体之间呈镶嵌支撑状(图2-F)，有序度为0.593，CaCO3质量分数为50.27%。

图2 川东北黄龙场地区长兴组不同类型碳酸盐岩显微特征Fig.2 Microscopic characteristics of different types of carbonate rocks of Changxing Formation in Huanglongchang area,northeastern Sichuan Basin(A)Rd1白云岩，微晶白云岩,岩性致密，样品编号CDB-13，HL004-X2井,显微照片，单偏光; (B)Rd1白云岩，粉晶白云岩,孔隙不发育，可见残余沥青(黄色箭头)和钙质充填(红色箭头),样品编号CDB-32，QLB101，显微照片，单偏光; (C)Rd2白云岩，晶形完好的次生白云石晶体充填于溶孔中，晶间孔隙及残留溶孔(红色箭头)发育,样品编号CDB-5,HL004-X2井，SEM照片; (D)Rd2白云岩，白云岩主体发暗紫色光，胶结物发橙红色光，样品编号CDB-5，HL004-X2井，阴极发光照片; (E)Rd2白云岩，样品编号CDB-6，HL004-X2井，显微照片，单偏光; (F)Rd3白云岩，晶形完好的次生白云石晶体充填于溶孔中(红色箭头)，白云石晶体之间呈镶嵌支撑状,样品编号CDB-26，QLB101井，SEM照片; (G)Rd3白云岩，白云岩主体发暗紫色光，胶结物为橙红色，样品编号CDB-17，QLB2井，阴极发光照片; (H)Rd4白云岩，白云石主体发暗紫色光，阴极发光性比Rd2白云岩要强，样品编号CDB-35，W003-X2井，阴极发光照片; (I)Rd4白云岩，白云石晶间充填连晶方解石(黄色箭头)，样品编号CDB-35，W003-X2井，显微照片，单偏光; (J)Rd4白云岩，样品编号CDB-48，W3井，显微照片，单偏光; (K)Bd白云岩，碎裂化程度严重，并沿裂缝溶蚀扩大(红色箭头)，样品编号CDB-50，W3井，显微照片，单偏光; (L)Bd白云岩，白云石晶间孔隙发育， 充填有晶形完好的粒状白云石晶体(红色箭头)，样品编号CDB-50， W3井， SEM照片

3.4 Rd4白云岩

岩性主要为中晶和中-粗晶白云岩，由半自形-自形白云石组成，晶粒大小为0.3～0.5 mm(图2-J)；阴极发光：白云石主体发暗紫色光，在部分白云石晶体的边缘和白云石晶体的裂缝处发育橙红色的胶结、交代，但多数的晶间孔充填物为不发光的泥质(图2-H)；有序度为0.657，CaCO3质量分数为50.23%。

3.5 Bd白云岩

岩性主要为碎裂化白云岩，裂缝十分发育，并沿裂缝溶蚀扩大，多呈网状，并将岩石分割成大小不均一的碎块，碎裂化程度十分严重(图2-K)。白云石晶间孔隙发育，晶间孔隙中见晶形完好的粒状白云石(图2-L)，并有少量钙质充填，有序度为0.69，CaCO3质量分数为49.8%。有序度随着成岩作用的增强呈增大趋势，CaCO3含量随着成岩作用的增强而减少(图3)。

3.6 Vc方解石

在Rd4白云岩中的溶蚀孔内发育大量体积较大、自形程度高的连晶方解石晶体(图2-I)，这些方解石几乎充填了白云石晶体间的孔隙。

根据SYT5478-2003碳酸盐岩成岩阶段划分标准以及本研究区特殊的成岩-孔隙演化特征，将黄龙场地区长兴组礁、滩相储层的成岩序列划分为5个阶段：准同生期、早成岩期、中成岩期、晚成岩期和构造期，以及5个对应的成岩环境：海水成岩环境、浅埋藏成岩环境、中-深埋藏成岩环境、深埋藏成岩环境和构造抬升成岩环境(图4)。长兴组礁、滩复合体的成岩-孔隙演化史表现为原生孔隙减少，甚至消失，然而次生孔隙呈现出形成-增多-减少-再增多的演化过程。

图3 川东北黄龙场地区长兴组白云岩CaCO3含量和有序度直方图Fig.3 CaCO3 content and histogram of degree order for dolomite from the Changxing Formation in Huanglongchang area,northeastern Sichuan Basin

4 地球化学特征

4.1 碳、氧同位素特征

黄龙场地区长兴组不同岩石类型的δ13C和δ18O呈现出显著的差异(表1)。δ13C的平均值：Rd1白云岩是2.97‰，Rd2白云岩是2.63‰，Rd3白云岩是3.45‰，Rd4白云岩是4.2‰，Bd白云岩是4.97‰，Vc方解石是2.69‰。碳同位素组成随着成岩强度增强呈现正偏变化趋势[31]，白云岩随着成岩强度的加大碳同位素平均值逐渐升高(图5-A)，在晚成岩期达到最大值4.97‰。

δ18O的平均值：Rd1白云岩是-3.87‰，Rd2白云岩是-5.05‰，Rd3白云岩是-5.61‰，Rd4白云岩是-5.45‰，Bd白云岩是-4.61‰，Vc方解石是-7.09‰。氧同位素组成的变化趋势随成岩程度的增强而负偏值增大(图5-B)，其中以Rd1白云岩负偏值最小(为-3.87‰)，Vc孔洞充填方解石负偏值最大(为-7.09‰)，Bd白云岩负偏值减小可能与构造抬升引起埋藏成岩环境温度下降有关。

4.2 痕量元素特征

黄龙场地区不同类型的碳酸盐岩中Fe、Mn和Sr的含量具有明显的差异(表1)。Fe的质量分数平均值：Rd1白云岩为5 456×10-6，Rd2白云岩为1 726×10-6，Rd3白云岩为1 452×10-6，Rd4白云岩为1 183×10-6，Bd白云岩为1 028×10-6。Fe质量分数平均值随着成岩作用的加强呈现递减趋势。Vc方解石Fe的质量分数平均值为169×10-6。

Mn的质量分数平均值：Rd1白云岩为290×10-6，Rd2白云岩为101×10-6，Rd3白云岩为88×10-6，Rd4白云岩为87×10-6，Bd白云岩为137×10-6，Vc方解石为33×10-6。Mn痕质量分数的平均值也随成岩作用的加强呈现逐渐递减的趋势。不同成岩期的白云岩Fe、Mn含量普遍偏低。

Sr的质量分数平均值：Rd1白云岩为235×10-6，Rd2白云岩为116×10-6，Rd3白云岩为262×10-6，Rd4白云岩为232×10-6，Bd白云岩为230×10-6。白云岩的Sr质量分数平均值普遍小于250×10-6，具有一定的相似性；Vc方解石Sr的质量分数平均值为572×10-6，远远大于白云石的Sr含量。

4.3 锶同位素特征

长兴组中Rd1白云岩、Rd2白云岩、Rd3白云岩、Rd4白云岩和Bd白云岩的87Sr/86Sr平均值分别为0.707 753 580、0.708 740 154、0.707 608 001、0.707 817 448和0.707 649 830(图5-C)，不同类型的白云岩87Sr/86Sr值差异较大。Vc方解石87Sr/86Sr平均值为0.709 940 000。基于二叠纪-三叠纪长兴期海水Sr同位素曲线[32]，白云岩87Sr /86Sr值主要范围(0.707 6～0.708 0)显著高于长兴期海水87Sr/86Sr值(0.707 0～0.707 3)[32-35]，与早-中二叠世与三叠纪的海水或者海源流体的87Sr/86Sr值变化区间基本相同。

图4 川东北黄龙场地区长兴组成岩阶段划分和演化模式Fig.4 Diagenetic classification and diagenetic evolution of Changxing Formation in Huanglongchang area,northeastern Sichuan Basin

图5 川东北黄龙场地区长兴组白云岩C、O、Sr同位素直方图Fig.5 The histograms showing the average values of C, O and Sr isotopes for the Changxing Formation dolomites in Huanglongchang area

5 讨 论

5.1 成岩流体分析

川东北黄龙场地区长兴组不同类型的白云岩δ13C基本相同，介于2.63‰～4.97‰的范围(表1)，碳同位素值范围与二叠纪长兴期海水值近乎相同(1.5‰～3.5‰)[15]；且准同生阶段的Rd1白云岩所呈现的近地表同生蒸发浓缩的高盐度卤水性质[24,36]表明，本研究区的白云石化流体来源之一可能为长兴期同时代海水。

黄龙场地区长兴组白云岩具有相对较低的Mn含量和相对较高的Fe含量。尽管白云岩由于Sr分配系数低而没有很高的Sr含量[16,37-39]，但具高Sr含量的孔洞充填方解石被认为发育在晚成岩阶段[40]，以及高温成岩流体环境的特点(高达130～140℃的均一温度)，可综合推断在本研究区白云石化作用过程中，富含高放射性壳源锶的大气水流体不可能参与其中[21,41]，同时也说明了白云石化作用发生在相对封闭的埋藏成岩环境中[16,21,43-44]。长兴组Rd1、Rd2、Rd3、Rd4白云岩Fe、Mn平均含量大致呈现逐渐递减趋势(Bd的Mn平均含量除外)(图6-A、B)，Sr平均含量约为200×10-6，中-晚成岩阶段的Rd3、Rd4白云岩具有较高的Sr含量(图6-C)；不同类型白云岩的Mn、Fe含量呈现正相关性(图7-C)，不同类型白云岩都具有低Mn含量、相对较低的Fe含量，综合表明Mn、Fe具有相似的流体来源[15,41]，不同类型白云岩的白云石化流体来源可能相同或具有继承性。

在白云石化过程中87Sr/86Sr比值没有随Sr含量增加而增大，87Sr/86Sr比值与Sr、Mn含量之间没有明显的相关性(图7-A、B)，所以研究区内比同时代海水更多放射性Sr的白云石化流体是影响白云岩87Sr/86Sr比值的主要原因。

长兴组白云岩87Sr/86Sr值(0.707 362 55～0.712 75)覆盖了在全球晚二叠世Sr同位素的变化范围(0.706 892～0.707 570)，同时也覆盖了黄思静[40]建立的川东北地区晚二叠世长兴组海水Sr同位素的变化范围(0.706 620～0.707 742)，表明长兴组白云岩成岩流体来自于晚二叠世埋藏的海源地层水。

推测白云石化作用过程中不可能有富高放射性壳源锶的大气水流体的参与[21,42]，也表明白云石化作用主要发生在比较封闭的埋藏成岩环境中[45]。此外，基于来自流经深埋藏碎屑岩的流体中高放射性壳源锶的富集会显著增大87Sr/86Sr值[46]并导致Mn、Fe含量的提升[37]，与黄龙场地区不相符，也否认了白云石化流体是深埋藏碎屑岩迁移流体和孔隙流体的混合。由于盆地内中-下三叠统大范围发育蒸发岩，以及川东北下三叠统嘉陵江组和中三叠统雷口坡组的碳酸盐岩储层中的富钾富矿卤水[47]和飞仙关组提供长兴组白云石化流体来源的论证[17,21,24]，可以推断研究区长兴组白云石化作用中主要参与的流体来源为大范围分布的早-中三叠世蒸发岩溶解产生的高盐度埋藏循环海源孔隙水，具较高δ13C值、较高87Sr/86Sr比值、低Mn含量、较低Fe含量、高Sr含量特点，并可能有长兴期同生卤水混入。

图6 川东北黄龙场地区长兴组白云岩Fe、Mn、Sr痕量元素直方图Fig.6 The histograms showing the average values of Sr, Mn and Fe contents for the Changxing Formation dolomites in Huanglongchang area

图7 黄龙场地区长兴组白云岩Mn含量与87Sr/86Sr比值及Sr含量倒数与87Sr/86Sr比值散点交会图Fig.7 Cross plot of Mn contents vs.87Sr/86Sr ratios, the reciprocal of Sr contents vs. 87Sr/86Sr ratios and Mn contents vs. Fe contents for the Changxing Formation dolomites in Huanglongchang area

5.2 白云岩成因机理

川东北长兴组白云岩成因是被关注的焦点。研究白云岩的成因，大概有3个步骤：①确定白云岩是原生沉淀还是次生交代产生的；②如果为次生交代，需要弄清不能原生沉淀的原因以及推断富Mg流体的来源；③提供白云岩成因模式，说明富Mg流体与钙质碳酸盐岩的反应机制[43]。笔者在前人研究的基础上，结合长兴组白云岩岩石组构、成岩演化序列、流体包裹体分析、X射线衍射、扫描电镜、阴极发光、痕量元素、碳氧锶同位素分析，将长兴组白云岩主要划分为以具暴露构造标志的泥-粉晶白云岩为典型特征的准同生白云岩、具残余生物礁结构或完全消失的晶粒白云岩和颗粒白云岩为特征的埋藏白云岩。

通过白云石化流体性质分析，以及岩相学研究，表明微晶白云岩(Rd1)岩性致密，缺乏生物活动，孔隙不发育，说明其形成于较为局限的蒸发环境(图8-A)。持续的蒸发作用，产生高盐度的卤水，白云石化所需的Mg2+来源于这些蒸发卤水，通过近地表环境蒸发泵作用形成准同生期微-粉晶白云岩(Rd1白云岩)。白云石化流体可能来源于晚二叠世的海源卤水。在埋藏环境下，残余礁结构白云岩和晶粒白云岩都是在原岩埋藏成岩期形成(图8-B)，并以颗粒和造礁生物被选择性地白云石化为主要特点，推测早-中三叠世蒸发岩溶解产生的高盐度埋藏循环海源孔隙水为白云石化流体的主要来源，并可能沿着前期存在的断裂或裂缝和T-P不整合面，对长兴组台缘生物礁相的礁坪或礁盖滩微相以及一部分毗邻发育的骨架礁微相中的礁灰岩发生了白云石化作用、重结晶作用和溶蚀作用等多期次叠加成岩后期改造(图8-C)，依次形成早成岩期埋藏白云岩(Rd2白云岩)、中成岩期埋藏白云岩(Rd3白云岩)和晚成岩期埋藏白云岩(Rd4白云岩)。晚成岩期随着燕山和喜马拉雅构造运动影响使得白云岩储层发生破裂，形成构造期碎裂化白云岩(Bd白云岩)。

6 结 论

a.川东北黄龙场地区长兴组白云岩可划分为准同生白云岩和埋藏白云岩2种成因类型，按照岩石学类型可分为：①准同生期微-粉晶白云岩(Rd1)；②早成岩期埋藏白云岩(Rd2)；③中成岩期埋藏白云岩(Rd3)；④晚成岩期晶粒白云岩(Rd4)；⑤晚成岩期碎裂化白云岩(Bd)。

图8 川东北黄龙场地区长兴组白云岩成因模式Fig.8 Genetic model of Changxing Formation dolomite in Huanglongchang area(A)蒸发泵白云石化模式(据文献[29]修改);(B)埋藏白云石化模式(据文献[48]修改);(C)黄龙场构造带白云岩成因模式

b.推测长兴期同生卤水通过近地表环境蒸发泵作用形成准同生期白云岩，来源于早-中三叠世蒸发岩溶解产生的高盐度埋藏循环海源孔隙水，沿着先期存在的断裂或裂缝和T-P不整合面，对长兴组台缘礁坪或礁盖滩微相及部分毗邻发育的骨架礁微相灰岩进行白云石化作用等叠加改造，形成了不同类型埋藏白云岩。