湖北省主要茶园土壤重金属污染现状及评价

李 静，王明锐，张隽娴，姚晶晶，张惠贤，崔文文，易 甜，陶宁丽，樊铭勇

(湖北省农业科学院农业质量标准与检测技术研究所，湖北 武汉 430064)

1 引言

茶起源于我国，在全世界被广泛饮用，是全球三大饮料之一[1]。特别是当今社会提倡绿色生活，茶叶具有抗癌、抗氧化和清除人体自由基等保健作用[2]，越来越受到人们的青睐。但是随着经济的发展，人们对茶叶的质量问题也有了更深入的了解，茶叶的重金属和农药残留等质量安全问题也引起了人们的足够重视。

我国茶叶种植国茶叶产量和茶园面积均居世界首位[3]。但是一些地区由于长期的矿产开采及农药、化肥的大量施用导致茶园土壤重金属污染[4]，而重金属能够在土壤-茶树体系中迁移转化，最终在茶树组织富集，引起茶叶重金属含量超标[5]，人类长期饮用受污染茶叶会对身体健康造成严重影响。

湖北省地处长江中游，为亚热带季风性湿润气候，气候温暖湿润，得益于得天独厚的地理条件，湖北省成为全国茶叶种植大省。为保障茶叶质量安全，湖北省各市区大力推进“三品一标”茶叶产品认证及茶园环境评价。本文以湖北恩施、黄冈、荆门、十堰、随州、武汉、咸宁、孝感和宜昌9个地区的61个“绿色食品”和“有机食品”茶叶种植基地为调查样点，通过采集茶园土壤样品，测定土壤中pH值和镉(Cd)、汞(Hg)、砷(As)、铅(Pb)、铬(Cr)、铜(Cu)六种重金属元素含量，分析并评价了9个地区茶园土壤重金属的污染现状，旨在为保障湖北省茶园土壤安全提供一定参考依据。由于《土壤环境质量标准GB 15618-1995 》的污染限量要求比较宽泛，为了与目前高品质的食品安全要求相适应，本文采用《绿色食品 产地环境质量NY/T 391-2013 》[6]标准对六种重金属含量进行评价(注：有机食品产地环境质量评价也采用的是NY/T 391-2013)。

2 材料与方法

2.1 样品采集与处理

根据采样标准《土壤环境监测技术规范HJ/T 166-2004 》[7]布设监测点并采集 0～40 cm 茶园耕层土壤，根据茶园面积大小，每个茶园在分散位置选取3～10个采样点，即每个茶园抽取3～10份土样，共采集61个茶园212 份土壤样品。采集的土壤样品自然风干7 d后，研磨过100目尼龙筛，保存备用。

2.2 样品分析方法

土壤浸提后用采用电位法测定土壤pH值(PHS-3C型酸度计)；土壤中Cd和Pb元素采取石墨炉原子吸收分光光度法测定(GB/T 17141-1997)[8]；Hg和As元素采用原子荧光分光光度计进行测定(GB/T 22105.1-2008[9]，GB/T 22105.2-2008[10])；Cr和Cu元素采用火焰原子吸收分光光度法(HJ 491-2009[11]，GB/T 17138-1997[12])。

2.3 土壤重金属含量评价

本文中重金属As、Pb、Hg、Cr、Cd、Cu的含量评价标准是以《绿色食品 产地环境质量NY/T 391-2013 》标准中对旱田土壤环境质量要求作为参考(表1)，采用单因子污染指数法和内罗梅(Nemerow)综合污染指数法[13]对茶园土壤污染现状进行评价。

单因子污染指数的计算公式为：Pi=Ci/Si(式中：Pi为土壤中第i种污染物的环境质量指数；Ci为第i种污染物的实际浓度；Si为第i种污染物的评价标准值)

综合污染指数法计算公式为：

(1)

式(1)中：P综为土壤重金属的综合污染指数；Pimax为测定点的单项污染指数中的最大值；Pave为测定点的所有污染物单项污染指数的平均值。

单因子污染指数法常见于评价土壤中某一重金属的污染程度。综合污染指数法既考虑了单项元素的作用，又突出污染最严重元素的重要性，可以评定每一个测试点的土壤综合污染水平。Nemerow污染综合指数法将土壤的污染情况划分为 5个等级，划分标准如表2所示。

表1 土壤中各项污染物的指标要求

表2 土壤环境质量分级标准

3 结果与分析

3.1 不同地区茶园土壤pH值和重金属含量比较

湖北省恩施、黄冈、荆门、十堰、随州、武汉、咸宁、孝感和宜昌9个市区的61个茶园土壤的pH值分布情况如图1所示。可以看出，pH值分布范围为3.57～8.43 ，跨度较大。在61个茶园中，56个基地pH值<6.5，呈酸性；3个基地6.57.5的基地，呈弱碱性。表3显示，恩施、黄冈、荆门、随州、武汉、咸宁市被调查的38个茶园的土壤全部偏酸性；十堰市7个被调查的茶园中，有5个茶园土壤偏酸性，占比71.4%，另外2个茶园土壤呈碱性，占比28.6%；孝感市被调查的5个茶园中，有3个茶园土壤偏酸性，占比60%，2个茶园土壤呈中性，占比40%；宜昌市被调查的11个茶园中，有10个茶园土壤偏酸性，占比90.9%，1个基地土壤呈中性，占比9.1%。

总体来说，被调查茶园土壤pH值在5.0左右波动，大部分地区的土壤偏酸性，只有个别地区的基地呈

图1 土壤pH值

中性或碱性。各个地区pH值波动比较大，有的同一个地区不同茶园的pH值也会差别比较大。例如孝感市编号为CY46茶园土壤pH值与CY49之间相差3.20，十堰市编号为CY35茶园pH值与CY30之间相差3.36。

如表3所示，湖北省9个地区的61个茶园中，只有一个茶园(编号为CY8)的汞含量超标外，其他茶园土壤重金属含量均没有超出NY/T 391-2013对旱田土壤环境质量的要求。参照湖北省土壤背景值[14](未受人类污染影响的自然环境中化学元素和化合物的含量)，61个茶园中有11个Hg、Pb含量超出湖北省土壤背景值，其中Hg的累积最明显，恩施市有4个茶园、荆门市有2个、十堰有2个、孝感市有1个茶园Hg含量超出背景值；并且这4个地区各有1个茶园的超标率达到50%以上(部分超标率甚至达到100%)；恩施市有2个茶园的Pb含量超出了背景值，超标率都不超过20%。被调查的所有茶园重金属Cd含量均在土壤背景值以内，As，Cr和Cu含量或低于土壤背景值，或在土壤背景值以内，无明显累积；总体来说黄冈、随州、武汉、咸宁和宜昌被调查的茶园6种重金属含量都没有超过土壤背景值，无明显积累。

表3 茶园pH值和重金属含量测定结果 mg/kg

续表3

市区基地编号pH值镉(Cd)汞(Hg)砷(As)铅(Pb)铬(Cr)铜(Cu)CY175.18 0.22 0.060 9.02 39.1 105.0 23.8 CY184.96 0.16 0.077 8.46 20.4 99.7 18.0 CY195.20 0.20 0.095 7.48 28.5 80.3 30.9 CY203.88 0.10 0.095 5.01 21.4 81.9 22.8 CY214.64 0.21 0.279 12.93 24.3 77.7 24.6 CY224.70 0.28 0.076 3.22 30.5 89.5 18.6 CY235.10 0.23 0.123 12.22 31.0 77.3 24.5 CY243.57 0.09 0.014 3.06 18.9 74.2 18.7 黄冈CY254.46 0.21 0.077 10.60 30.0 52.2 16.0 CY266.49 0.10 0.022 7.31 14.8 41.4 21.4 CY274.67 0.11 0.062 7.21 29.2 53.4 15.6 荆门CY285.66 0.11 0.019 6.40 22.7 88.4 21.3 CY296.18 0.10 0.031 10.31 26.2 77.8 20.5 十堰CY305.07 0.20 0.061 9.34 14.9 46.4 15.7 CY316.02 0.18 0.075 18.65 21.9 81.5 21.8 CY326.10 0.10 0.063 7.82 25.9 90.4 25.3 CY338.34 0.10 0.101 6.73 20.4 59.2 21.5 CY345.88 0.10 0.119 16.07 15.8 73.9 30.2 CY358.43 0.10 0.233 18.20 19.6 59.5 22.9 CY366.41 0.10 0.193 16.97 21.0 54.1 19.9 随州CY374.69 0.18 0.027 22.83 22.9 69.3 20.0 CY384.32 0.13 0.013 2.03 17.2 80.9 14.5

续表3

市区基地编号pH值镉(Cd)汞(Hg)砷(As)铅(Pb)铬(Cr)铜(Cu)武汉CY395.22 0.10 0.052 1.04 9.9 33.7 30.7 CY405.66 0.16 0.033 6.28 22.1 97.1 31.8 CY415.22 0.15 0.029 2.21 32.5 36.0 16.9 咸宁CY423.85 0.10 0.095 16.60 26.6 81.9 22.8 CY434.78 0.18 0.024 0.97 21.0 81.6 25.8 CY445.47 0.10 0.136 10.65 22.6 81.9 23.0 CY454.94 0.08 0.022 18.10 17.4 77.3 17.4 孝感CY467.24 0.13 0.026 12.87 21.9 76.6 20.6 CY475.30 0.11 0.042 2.44 31.6 46.7 19.7 CY487.13 0.12 0.281 8.15 18.8 38.7 13.2 CY494.04 0.10 0.069 17.93 18.1 84.6 16.1 CY505.17 0.10 0.037 12.57 25.3 74.4 20.1 宜昌CY515.19 0.14 0.061 11.09 25.8 87.1 27.3 CY525.17 0.24 0.060 14.35 21.8 71.3 30.8 CY535.29 0.11 0.085 2.47 15.5 90.3 29.8 CY545.87 0.14 0.070 1.02 13.8 57.6 18.0 CY554.82 0.10 0.045 9.06 24.1 55.0 11.3 CY564.83 0.10 0.049 2.23 14.9 81.4 32.3 CY574.19 0.16 0.067 14.30 20.4 77.4 20.1 CY584.14 0.20 0.091 14.37 21.9 83.9 20.5 CY594.77 0.20 0.133 9.42 15.4 53.7 11.7 CY604.71 0.22 0.069 9.03 14.2 54.0 11.3 CY617.14 0.17 0.020 1.39 22.6 105.3 41.9

3.2 不同地区茶园重金属的含量差异

如表4所示，不同地区茶园重金属的含量差异较大。恩施市茶园的Cd含量平均值最高，荆门和孝感市的最低；十堰市茶园的Hg平均含量最高，是随州市的6倍；十堰市土壤As平均含量最高，是武汉市的4.2倍；恩施市的Pb平均含量最高，宜昌市的最低；恩施市的Cr平均含量最高，比黄冈市的高出34.2 mg/kg；武汉市茶园的Cu平均含量最高，随州市的最低。有的相同市区不同取样地点的重金属含量差异也比较大，如孝感市编号为CY48基地的Hg含量是CY46的10.8倍，随州市CY37基地的As含量是CY38的11.2倍。

表4 湖北省不同地区茶园土壤重金属含量差异

续表4

市区指标pH镉(Cd)汞(Hg)砷(As)铅(Pb)铬(Cr)铜(Cu)标准差/(mg/kg)0.26 0.03 0.010 14.71 4.0 8.2 3.87 变异系数/%5.80 21.52 51.102 118.33 19.9 10.9 22.43 武汉平均值/(mg/kg)5.37 0.14 0.038 3.18 21.5 55.6 26.44 最大值/(mg/kg)5.66 0.16 0.052 6.28 32.5 97.1 31.80 最小值/(mg/kg)5.22 0.10 0.029 1.04 9.9 33.7 16.87 标准差/(mg/kg)0.25 0.03 0.012 2.75 11.3 36.0 8.31 变异系数/%4.68 23.27 32.623 86.51 52.6 64.7 31.44 咸宁平均值/(mg/kg)4.76 0.12 0.069 11.58 21.9 80.7 22.23 最大值/(mg/kg)5.47 0.18 0.136 18.10 26.6 81.9 25.77 最小值/(mg/kg)3.85 0.08 0.022 0.97 17.4 77.3 17.37 标准差/(mg/kg)0.68 0.05 0.056 7.77 3.8 2.3 3.51 变异系数/%14.23 40.75 81.060 67.12 17.3 2.8 15.81 孝感平均值/(mg/kg)5.78 0.11 0.091 10.79 23.2 64.2 17.94 最大值/(mg/kg)7.24 0.13 0.281 17.93 31.6 84.6 20.63 最小值/(mg/kg)4.04 0.10 0.026 2.44 18.1 38.7 13.20 标准差/(mg/kg)1.38 0.01 0.107 5.81 5.5 20.2 3.20 变异系数/%23.83 11.52 118.253 53.88 23.8 31.5 17.85 宜昌平均值/(mg/kg)5.10 0.16 0.068 8.07 19.1 74.3 23.17 最大值/(mg/kg)7.14 0.24 0.133 14.37 25.8 105.3 41.90 最小值/(mg/kg)4.14 0.10 0.020 1.02 13.8 53.7 11.27 标准差/(mg/kg)0.84 0.05 0.029 5.39 4.4 17.4 10.07 变异系数/%16.38 29.85 42.646 66.83 23.2 23.5 43.45 湖北土壤背景值———0.17± 0.190.08± 0.0612.30± 7.3126.70± 7.8686.0± 36.9230.70± 14.05

3.3 土壤重金属污染评价结果

3.3.1 单因子污染指数评价

表5为湖北省各市区茶园土壤中Cd、Hg、As、Pb、Cr、Cu 重金属单因子污染指数(Pi)和评价结果。如表所示，湖北省9个地区61个被调查的茶园土壤重金属单项污染指数均小于0.7，表明9个地区茶园中Cd、Hg、As、Pb、Cr、Cu含量均未超标，处于安全水平。

3.3.2 综合污染指数评价

单因子污染指数法仅能反映土壤中某一个污染物的含量情况，不能反映土壤的整体污染情况。综合污染指数法可以综合评定茶园土壤的污染水平。从表5可以看出，湖北省被调查的9个地区的综合污染指数均小于0.7，根据土壤环境质量分级标准可以判断这些地区的茶园污染程度处于安全状态，污染水平处于清洁水平。

表5 茶园土壤重金属单项污染指数与综合污染指数

4 结语

通过对湖北省恩施、黄冈、荆门、十堰、随州、武汉、咸宁、孝感和宜昌9个地区的61个主要“绿色食品”和“有机食品”茶叶种植基地进行田间采样和土壤分析，结果如下。

(1) 湖北省被调查的61个茶园中有56个土壤pH值小于6.5，占比91.8%；被调查的茶园土壤pH值平均水平在5.0左右。pH<6.5有56个，占91.8%，6.57.5有2个，占3.3%。主要表现：恩施、黄冈、荆门、随州、武汉、咸宁地区基地pH<6.5占100%、十堰地区基地pH<6.5占57.0%、孝感地区pH<6.5占60.0%、宜昌地区pH<6.5占90.9%。推测原因可能跟这些茶园属于传统茶叶种植基地以及常年施肥导致土壤严重酸化有关。

(2) 根据湖北省土壤背景值的要求，黄冈、随州、武汉、咸宁和宜昌被调查的茶园重金属含量都没有超过土壤背景值，无明显累积；但是有个别茶园的重金属严重超标，例如恩施、荆门和孝感市各有1个茶园Hg含量超标率达到100%以上。根据绿色食品产地环境质量标准NY/T 391-2013的要求，61个被调查茶园中只有1个Hg含量超标，其他茶园土壤重金属含量均没有超出绿色食品环评标准的限量值，适合大力发展“绿色食品”和“有机食品”茶叶。

(3) 不同地区茶园重金属的含量差异比较大。例如十堰市茶园的Hg平均含量是随州市的6倍，As平均含量是武汉市的4.2倍；相同市区不同取样地点的重金属含量差异也比较大，如孝感市两个茶园Hg含量、随州市两个茶园As含量差异都达到10倍以上。

(4)单因子污染指数评价结果表明：湖北恩施、黄冈、荆门、十堰、随州、武汉、咸宁、孝感和宜昌9个地区的Cd、Hg、As、Pb、Cr、Cu单项污染指数均小于0.7，含量未超标，处于安全水平；综合污染指数评价结果表明：湖北恩施、黄冈、荆门、十堰、随州、武汉、咸宁、孝感和宜昌9个地区的综合污染指数均小于0.7，土壤等级为1级，处于清洁水平。