射频放电方法产生亚稳态氪原子束流技术研究

2018-10-16游翔宇冯高平王明东朱晓辉

机电产品开发与创新 2018年5期

游翔宇，冯高平，王明东，朱晓辉

（航天工程大学激光推进及其应用国家重点实验室，北京 101416）

0 引言

氪原子物理和化学性质稳定，来源单一，其放射性同位素81Kr（半衰期22.9万年）和85Kr（半衰期10.8年）是理想的示踪同位素，广泛应用于地下水年代测定、气候变化、大气环境监测等应用研究领域[1～3]。然而大气中氪含量稀少（约1ppmv），81Kr和85Kr同位素丰度极低（同位素丰度分别为 5.3×10-13和2.5×10-11），对检测方法的效率和灵敏度要求极高，传统的低辐射计数法和加速器质谱法难以对81Kr和85Kr实现快速、高效的检测[4，5]。 1999年，美国Argonne实验室的卢征天博士基于原子的激光冷却与囚禁技术提出了一种新型痕量检测方法，原子阱痕量检测方法（Atom Trap Trace Analysis，ATTA）[6]。该方法利用特定频率激光将待测的同位素原子冷却并囚禁在磁光阱中心处，通过原子散射荧光强度测定单位时间内被囚禁原子的个数，探测灵敏度可以达到10-18。ATTA具有同位素级别的分辨率，单原子水平的灵敏度和零本底探测的独特优势，能够对气体样品中的85Kr和81Kr原子进行快速、高效检测[7，8]。

亚稳态氪原子束流制备是原子阱痕量检测方法的关键技术瓶颈之一。氪原子的第一激发态4p55s[3/2]1能量高达10eV，对应波长123.6nm的真空紫外光尚无商用激光器，无法直接对基态氪原子进行激光冷却和囚禁。为解决这一问题，首先需要将氪原子从基态4p6激发到亚稳态4p55s[3/2]2（能级寿命 40s），再利用波长 811.5nm 激光（有商用激光器）与亚稳态5s[3/2]2→激发态5p[5/2]3的二能级系统共振，实现对于氪原子的冷却与囚禁[9，10]。目前常采用基于螺旋谐振腔的射频放电激发亚稳态氪原子，该方法的亚稳态氪原子激发效率直接限制了磁光阱的原子俘获率，制约了ATTA检测效率和检测灵敏度的进一步提升[11]。为此，研究射频放电参数对亚稳态氪原子激发效率的影响规律，对于提升检测效率与灵敏度，拓展应用领域极具参考价值。

本文主要研究了射频放电参数对亚稳态氪原子激发效率的影响规律，文章具体安排如下：第一节介绍了螺旋谐振腔的基本结构和设计方法；第二节搭建了亚稳态氪原子束流系统；第三节主要研究了射频频率、射频功率和放电腔气压对于亚稳态氪原子束流强度的影响规律；第四节中对本文的研究工作进行了总结。

1 螺旋谐振腔

螺旋谐振腔与同轴线谐振腔结构相似，其采用螺旋线圈替代同轴线谐振腔中的直导线，缩小了谐振腔体积，获得了更高的无载品质因子[12]。如图1所示，螺旋谐振腔主要由铜制屏蔽层和螺旋线圈两部分组成。本文中铜制屏蔽层长H=96mm，内径D=46mm，螺旋线圈直径d=27mm，匝数N=13，由直径Φ=3mm的铜导线绕制而成。螺旋线圈一端采用绝缘材料固定在铜制屏蔽层上，另一端焊接在铜制屏蔽层上并将其接地。为避免空载时射频电源烧坏，射频信号从螺旋线圈第一匝开始输入，此时输入阻抗约50Ω。螺旋谐振腔中电场和磁场均被铜制屏蔽层限制在腔内，因此辐射损耗极低。此外由于高频电流的趋肤效应，高频电流集中于导体的外表薄层，对屏蔽腔和导线表面做镀银处理后，可以将金属损耗降至最低。因此，螺旋谐振器的能量损失较小，品质因子较高，最高可达到1000。

螺旋谐振腔存在多个谐振频率，但通常只能在基频和三倍频谐振频率下工作，更高倍频下难以形成放电，且输入三倍频时亚稳态氪原子束流强度是基频下的两倍[9]，因此工作时一般采用三倍频。螺旋谐振腔的基频谐振频率可表示为：

将D=46mm，N=13代入，那么文中螺旋谐振腔基频谐振频率 f0=80.6MHz，三倍频为 241.8MHz。根据式（1）可以发现螺旋谐振腔的基频谐振频率仅与螺旋线圈匝数、铜制屏蔽层内径D有关。螺旋谐振腔品质因子可以表示为：

代入D=46mm，N=13，品质因子Q0=817.69。根据式（2），基频谐振频率f0相同时应该尽可能的增大屏蔽层内径和减少螺旋线圈匝数，以增大品质因子，降低能量损耗。

射频气体放电时，基态氪原子通过石英玻璃所制的放电管，与谐振腔内电磁振荡产生的高能电子（约10ev）发生碰撞，被激发到各激发态上。亚稳态外的其他激发态寿命较短，迅速退激至亚稳态或基态，在能级寿命为40s的亚稳态形成较高布居。此外，基态氪原子还可能被直接电离成氪离子，因此放电管中主要存在基态氪原子、亚稳态氪原子、氪离子和高能电子四种粒子。上述四种粒子的密度分布可以直接通过改变频率、功率和气压等放电参数实现，根据具体需求调节放电参数，可获得适合的粒子密度分布。

图1 螺旋谐振腔结构图Fig.1 The structure diagram of helical resonator

2 激光诱导荧光检测

激光诱导荧光检测方法利用特定原子在特定频率激光下能激发荧光的特性对原子束流强度或速度等进行测量。本文采用垂直于束流方向的811.5nm激光作为诱导光照射亚稳态氪原子束流，亚稳态氪原子吸收811.5nm光子向上跃迁至激发态5p[5/2]3。激发态5p[5/2]3能级寿命短，迅速自发辐射出波长811.5nm光子回到亚稳态，并且释放出的光子方向在空间上随机分布，通过测定自发辐射产生的荧光强度和计算可以得到亚稳态氪原子束流强度。由于诱导光和荧光的波长均为811.5nm，为降低诱导光的干扰，收集荧光信号的大光敏面硅探测器应同时垂直于诱导光和原子束流。

图2 亚稳态氪原子束流系统原理图Fig.2 The schematic diagram of Kr*beam system

为研究射频频率、功率和气压对于亚稳态氪原子束流强度的影响规律，搭建了如图2所示的实验装置。由图可知，装置可分为气源腔、射频放电腔和检测腔三部分。检测腔被泵速为300L/s的磁悬浮分子泵抽至约10-6Pa的高真空，此时氪原子的平均自由程（约103～104m）远大于装置几何尺寸，亚稳态氪原子之间几乎没有碰撞损失，主要损失来源于亚稳态氪原子与腔壁的碰撞。打开微漏阀，往放电腔中通入氪气，气源腔、射频放电腔和检测腔将会形成从高到低的气压梯度，其中射频放电腔中气压一般在10-4～10-3Pa。由于压差作用，气源腔中的氪气将形成流向射频放电腔的原子束流，并在经过放电管时与螺旋谐振器产生的电子发生碰撞形成亚稳态氪原子束流。

亚稳态氪原子束流在检测腔被811.5nm激光激发产生荧光信号。光敏探测器收集荧光信号所产生的光电流较小，需要通过电流放大器对荧光信号进行放大，并将放大后的信号输出到示波器中。图3为一个典型的亚稳态氪原子束流荧光信号图，图中三个信号峰分别为82Kr、84Kr和86Kr原子（同位素丰度分别为11.6%、57%、17.3%）的荧光信号峰，可以看出荧光信号峰高与82Kr、84Kr、86Kr的同位素丰度相符。光敏探测器对于荧光信号的收集效率可以表示为：

其中：γ—相干滤波片效率；Q—光敏探测器量子效率；Sdector—探测器面积=2.37cm2；r—探测器与待测束流距离。假设光敏探测器收集到的光信号对应电流为i，每秒钟被诱导光所激发的原子数为：

其中：h—普朗克常数；v—诱导激光频率；R—原子散射率。定义原子束流强度I为束流源单位时间单位立体角发出的原子数目，束流强度可以表示为：

其中：L—测量位置到束流源的距离；vm—原子束流的最概然速度；V—原子束流和诱导激光交叉部分的体积，可近似看作球形。

图3 亚稳态氪原子束流荧光信号图Fig.3 The fluorescence signal diagram of Kr*beam

3 实验结果与分析

3.1 射频频率对原子束流强度影响规律

射频频率对于亚稳态氪原子的激发效率具有重要影响。射频功率相同时，改变射频频率，螺旋共振腔内电磁能量分布将发生变化，导致电子能量和密度分布发生改变，进一步影响亚稳态氪原子激发效率和束流强度。针对射频工作频率对亚稳态氪原子束流强度的影响规律进行实验研究，保持射频功率40W，放电腔气压 2×10-3Pa，调节射频频率，采用激光诱导荧光检测方法，根据式（3）～（5）计算得到亚稳态氪原子束流强度。

图4为亚稳态氪原子束流强度随射频频率f的变化关系图。可以看出，射频谐振腔在f=231MHz工作时，亚稳态氪原子束流强度达到最高。当频率f偏离231MHz时，亚稳态氪原子束流强度逐渐减弱，当频率f=215MHz和f=240MHz射频谐振腔内气体放电已经完全终止，亚稳态氪原子束流为零。螺旋谐振腔在谐振频率工作时，腔内电磁振荡的振幅最大，电子温度和密度最高，亚稳态氪原子束流强度最高。考虑到螺旋线圈的加工误差和插入放电管对于谐振频率的影响，f=231MHz可以认为是螺旋谐振腔实际的三倍频谐振频率。

图4 亚稳态氪原子束流强度随射频频率变化关系图Fig.4 Kr*beam flux intensity versus RF frequency

3.2 射频功率对原子束流强度影响规律

保持射频工作频率为231MHz、放电腔气压为2×10-3Pa，通过调节射频功率，研究其对亚稳态氪原子束流强度的影响规律。图5给出了亚稳态氪原子束流强度随射频功率变化关系图。可以看出，射频谐振腔在0～6W的低功率输入下难以维持气体放电，束流强度为零。在6W～36W的射频功率范围内，亚稳态氪原子束流强度随射频功率增大而增强。当射频功率高于36W时，束流强度达到饱和，束流强度基本不随射频功率增大而增强。

在6W～36W的射频功率范围内，增大射频功率会引起螺旋共振腔内电子温度和密度增大，电子碰撞产生的亚稳态氪原子数量也随之增加，束流强度增大。当功率增加到36W时，继续增大射频功率将导致电子温度和密度进一步增大，此时基态氪原子与高能电子会发生碰撞电离产生大量的氪离子，增大亚稳态氪原子的碰撞损失。此外，射频功率过高会加热亚稳态氪原子，导致束流发散角增大，与真空壁面的碰撞损失增大，与此同时还会加剧射频线圈发热，影响螺旋共振腔使用寿命，因此在保证束流强度的同时需要尽可能将射频功率控制在较小值。

图5 亚稳态氪原子束流强度随射频功率变化关系图Fig.5 Kr*beam flux intensity versus RF power

3.3 放电腔气压对原子束流强度影响规律

为研究放电腔气压对亚稳态氪原子束流强度的影响规律，保持射频频率为231MHz，射频功率为36W，调节放电腔气压，观察原子束流强度随放电腔气压变化规律。图6为亚稳态氪原子束流强度随放电腔气压的变化关系图。如图所示，随着放电腔气压增大，亚稳态氪原子束流强度增大，在放电腔气压为7×10-3Pa时，亚稳态氪原子束流强度达到最高。继续增大放电腔气压，亚稳态氪原子束流强度不再继续增大，反而将随气压增大而减小。

放电腔气压直接决定了放电管中气体放电位置。当放电腔气压较低时，气体放电将发生在放电管入口位置，此时放电位置距离管口较远，大部分亚稳态氪原子与放电管壁面碰撞出现损失。放电腔气压较高时，气体放电将发生在放电管出口位置，束流强度会有一定提升，但束流发散角较大，不利于后期的激光冷却与囚禁，并且较高的放电腔气压将会增大氪气样品的用量。