表面活性剂增强修复地下水中PCE的砂箱实验及模拟

郭琼泽,张 烨,姜蓓蕾,郑 菲,施小清*,徐红霞,吴吉春



表面活性剂增强修复地下水中PCE的砂箱实验及模拟

郭琼泽1,张 烨1,姜蓓蕾2,郑 菲1,施小清1*,徐红霞1,吴吉春1

(1.南京大学地球科学与工程学院,表生地球化学教育部重点实验室,江苏 南京 210023；2.南京水利科学研究院,水文水资源与水利工程科学国家重点实验室,江苏 南京 210029)

在石英砂充填的二维砂箱中开展表面活性剂(Tween 80)冲洗四氯乙烯(PCE)的修复实验,基于图像分析技术监测不同污染源区结构条件下NAPL相的去除过程.由于实验条件限制,实验中缺乏溶解相浓度数据.为此进一步基于UTCHEM数值模拟方法来理解NAPL相和溶解态之间的质量传输过程,并探讨表面活性剂浓度、注入速率等因素对修复效率的影响.综合砂箱实验和数值模拟结果表明:介质均质和非均质条件下会形成不同类型DNAPL污染源区结构,表现为离散状PCE与池状PCE体积比(GTP)差异.由于离散状污染物与表面活性剂的接触面积更大,更易被优先去除;初始GTP值越高,污染物的修复速率和修复效率也越高.增大表面活性剂浓度或提高表面活性剂的注入速率,虽然能提高DNAPL的修复速率,但会明显降低表面活性剂的修复效率,实验过程中修复效率降幅可达93%.线性驱动溶解模型可以有效地模拟表面活性剂修复DNAPLs过程,基于数值模拟方法选择合适的表面活性剂配比可有效的节省实际污染场址修复经费和时间成本.

Tween 80；四氯乙烯；表面活性剂增强修复；非均质

重非水相液体(DNAPLs)密度大、渗透性强、难降解,进入含水层后常常滞留在隔水层上部形成污染池,对人体及环境都将造成极大的危害[1].由于DNAPLs污染物的低水溶性、弱迁移性等特点,传统的抽出-处理技术(PAT)对DNAPLs的修复效果并不理想[2-4].表面活性剂增强型修复技术(SEAR)通过增大DNAPLs在水中的溶解度(增溶作用),降低NAPL相与水相间的界面张力,提高DNAPLs在水中的流动性(增流作用),从而有效修复地下水中DNAPLs污染物[5-6].聚氧乙烯失水山梨醇单油酸酯(Tween 80)具有增溶能力强、受地下水离子影响小、环境友好等优点,目前作为表面活性剂已广泛应用于地下水修复领域[7-8].

由于含水层的非均质性(例如局部可能存在低渗透性的粘土和高渗透性的砂砾石层)会使DNAPLs污染物的分布情况变得复杂,也给表面活性剂增强修复地下水中的DNAPLs带来较大困难[9-10].目前饱和含水层中DNAPLs的SEAR修复机制尚不明确,在SEAR处理过程中,要提高DNAPLs溶解相通量,需要提高传质速率、两相之间的接触面积,DNAPLs在表面活性剂中的平衡浓度以及两相间的分配系数等[11-14],砂箱实验和数值模拟是常见的研究手段.前人基于砂箱实验探讨了SEAR增溶修复的影响因素(如介质非均质性等)与表面活性剂的密度效应等[15-20].例如,Liang等[21]、李韵等[22]基于柱实验研究单一及混合表面活性剂对NAPL去除效果的影响,白静等研究了表面活性剂浓度、温度、介质粒径等对NAPL修复的影响[23-24];伍斌等[14]、程洲等[25]基于二维砂箱实验研究介质非均质性(透镜体),污染物扩散面积对表面活性剂修复DNAPLs的影响;卢文喜等[26]建立三维多相流数值模拟模型,基于理想算例模拟了表面活性剂强化的DNAPLs污染含水层的修复过程,验证数值模拟的有效性.

目前国内外针对表面活性剂强化修复DNAPLs研究多集中在单一手段上,或仅单一采用砂箱实验探讨影响SEAR的因素,或仅单一采用数值模拟再现砂箱实验.同时综合两种研究手段的研究尚少见.由于砂箱实验工作量大、实验周期长、成本高,往往受测量手段限制,获取数据有限,例如仅观测DNAPLs的NAPL相饱和度,而未直接测量DNAPLs溶解态浓度,从而无法深入理解和验证NAPL相和溶解态之间的质量传输模型.因此,同时结合砂箱实验和数值模拟来研究均质及非均质条件下SEAR的修复过程,对于揭示DNAPLs的SEAR修复机制具有重要的意义.

本文首先进行砂箱实验研究不同污染源区结构条件下NAPL相的去除过程,为弥补实验条件下缺乏的溶解相浓度数据,通过数值模拟探讨表面活性剂浓度、注入速率等因素对修复效率的影响,为地下水中DNAPLs污染修复提供理论参考.

1 研究方法

1.1 砂箱实验

选用PCE作为DNAPLs代表污染物,Tween 80非离子表面活性剂作为冲洗试剂.二维砂箱尺寸为60.0cm´45.0cm´1.2cm(图1),底部及四周为铝框,镶嵌钢化玻璃.为探讨均质和非均质结构特征对Tween 80强化冲洗去除PCE的效果,设计2种装填介质情景:(1)均匀填充20/30目砂(图1a);(2)含层状透镜体,20/30目砂中镶嵌细砂(60/70、70/80目)透镜体(图1b)[27].装填石英砂时,使水位高于石英砂1~2cm,每装填1~2cm石英砂后用铝锤进行夯实,以保证石英砂完全饱水且填充均匀.在砂箱顶部和底部各装填约2.0cm厚的细砂(70/80目)作为隔水层,既防止PCE从底部渗漏,也防止PCE沿注入针向上回流.

设计水流流速为0.1m/d,流向从左向右.水流稳定后,采用注射泵将30mL PCE从顶部注样点注入砂箱.注入结束后,将砂箱静置48h至PCE分布稳定.基于图像分析方法获取PCE饱和度监测数据,监测系统中包括二维砂箱,灯箱和CCD相机[28].采用LED灯箱作为监测系统的唯一光源提供光照,放置在砂箱后侧,CCD相机放置在砂箱前侧.用木板遮挡砂箱与相机之间的空间,用黑色幕布遮挡砂箱与灯箱之间的空间,避免外界光线干扰,保证相机接收的光线全部来自灯箱发出后穿过砂箱的光线.相机通过图像获取软件(MaxIm DL, Ottawa, ON)与计算机连接,自动接收并记录透过砂箱的光强值.使用Matlab软件对光强数据进行分析,得到PCE的饱和度[29].

图1 二维砂箱实验示意

(a)均质; (b)非均质

图2 PCE初始NAPL饱和度

(a)均质;(b)非均质

初始污染源区结构特征可用不连续的离散状 (ganglia) PCE与连续的池状(pool) PCE体积比(GTP)描述[30].其中,离散状PCE指污染源区PCE饱和度低于残余饱和度(nr=12%)的区域,池状PCE指高于残余饱和度的区域.初始NAPL相饱和度分布情况如图2,此时PCE相对静止且饱和度不再发生变化,均质及非均质情况下的GTP分别为0.05、0.29. SEAR修复过程开始后,将质量分数为4%的Tween 80溶液以6.0mL/min的速率从左侧进水孔注入砂箱.设置相机以10min的时间间隔拍照,监测PCE的去除过程,冲洗至PCE残留量较少时结束实验.砂箱中PCE的残余量根据饱和度计算得出,初始注入量(30mL)减去残余量即为累积PCE流出体积.由于在砂箱上设置取样孔会影响光透射方法的监测效果,溶解相观测数据未取样分析.

1.2 数值模拟

采用UTCHEM软件模拟DNAPLs的修复过程.UTCHEM是一种三维,多组分,多相组成的化学驱油软件,可模拟多种驱替模式,有多种坐标和数值弥散控制方式选择[31-33].

表1 含水层参数[36]

表2 PCE主要物理化学参数[26]

表3 相对渗透率及毛管压力参数

2 结果与讨论

2.1 实验和模拟结果分析

由图3可见,修复初始阶段,表面活性剂浓度较低,PCE去除速率较慢,PCE溶解相周围有小范围的扩散.冲洗24h后,砂箱实验中PCE饱和度明显降低,污染范围减小,PCE溶解相的分布范围扩大.冲洗36h后,砂箱实验中Tween 80溶液运移路径上的离散状PCE已基本修复完毕,运移路径上的池状PCE转变为不连续的离散状,细砂层上部的池状污染物几乎未发生变化.这是因为表面活性剂仅能在池状污染物表面发生增溶作用,接触面积小,溶解能力有限,导致细砂层上部的池状污染物较难去除[27].

比较图3(a)、3(b)可发现,数值模拟实验中,隔水底板高浓度区域向右侧偏移,是因为在水流作用下,池状PCE随水流作用逐渐向右移动.砂箱实验中,底部池状PCE聚集于底部细砂层上,细砂层渗透性较弱,阻力较大,导致PCE流动性差,高浓度PCE几乎不发生位移. 池状污染物饱和度在数值模拟中低于砂箱实验,这是数值模拟中污染物在单个网格内均匀分布导致的.

观察图4可发现,随着Tween 80溶液不断注入,污染物左右两侧去除速率出现差别,污染物左侧比右侧去除速率快,这是由于表面活性剂自左向右流动,经过左侧污染物后,部分表面活性剂胶束已包裹NAPLs,运移至右侧时,未反应的表面活性剂浓度明显降低.冲洗24h后,离散状PCE大部分被去除,去除率较高.由图4(c)可发现PCE饱和度高的区域,表面活性剂容易与PCE接触,PCE溶解相浓度较大.扩散及弥散作用使PCE溶解相向下游移动.冲洗36h后,Tween 80溶液运移路径上的大部分PCE已基本修复完毕,细砂层上部的池状污染物和均质实验情况类似,几乎未发生变化.

对比图3和图4的均质与非均质实验修复过程可以发现:非均质实验中PCE去除速率明显高于均质实验,非均质实验中离散状PCE较多,与表面活性剂溶液的有效接触面积较大,易被优先溶解去除,池状PCE逐渐溶解转变为次生不连续的离散状PCE[27,37].粗砂中的PCE修复效果较细砂明显,这是由于粗砂的孔隙较大、渗透性较好,表面活性剂溶液在介质中的流动性更好,Tween 80溶液在粗砂中能更好地与PCE接触溶解,加快去除速率[27].

由图5可知,数值模拟与砂箱实验结果基本保持一致,表明UTCHEM中的线性驱动溶解模型的可靠度较高.修复初期,数值模拟修复速率较快,主要原因如下:(1)初始条件下,砂箱实验中表面活性剂运移路径上除离散PCE外还存在部分高饱和度池状PCE聚集在孔隙中,而数值模拟中含水层介质理想均匀分布,PCE呈较均匀的离散状分布.(2)模拟实验网格大小为(0.01×0.01) m2,在单个网格内PCE均匀分布,导致对于每个网格,PCE的最高饱和度均低于砂箱实验网格所在区域的最高饱和度.持续注入Tween 80溶液至40h后,数值模拟实验PCE残留体积低于砂箱实验,这是由于数值模拟中含水层介质理想均匀分布,随水流冲洗过程中,孔隙中的PCE均被去除.而砂箱实验中,手工填装造成了介质孔隙大小存在一定差异性,小孔隙中的污染物较难被去除.注入Tween 80溶液至50h时,除了隔水底板的PCE污染池中少量PCE吸附于较小的孔隙而未被去除外,其它PCE均已被去除.

图3 均质条件下Tween 80冲洗PCE的砂箱实验和数值模拟结果对比

(a)砂箱实验PCE饱和度分布;(b)数值模拟PCE饱和度分布;(c)数值模拟PCE溶解相浓度分布;虚线处是提取PCE溶解相浓度的位置

图4 非均质条件下Tween 80冲洗PCE的砂箱实验和数值模拟结果对比

(a)砂箱实验PCE饱和度分布;(b)数值模拟PCE饱和度分布;(c)数值模拟PCE溶解相浓度分布;虚线处是提取PCE溶解相浓度的位置

图5 Tween 80冲洗过程中PCE残余体积随时间变化

为进一步说明数值模拟中PCE溶解相随时间的变化情况及产生变化的原因,绘制图6均质和非均质情况下PCE溶解相浓度在=30cm时随时间和轴的变化情况,即图3(c)和图4(c)的虚线处PCE溶解相浓度变化情况.结合图3(c)和图6均质情况可发现,PCE溶解相浓度随着修复时间的增加而略有下降,是因为随着修复时间的增加,PCE饱和度降低,表面活性剂不易与PCE接触,PCE溶解相浓度降低.结合图4(c)和图6非均质情况可发现,一部分区域刚开始PCE溶解相浓度很小,后随时间不断增大,说明上游的PCE溶解相随水流到此处也是导致该区域PCE溶解相浓度发生变化的原因之一.

2.2 敏感性分析

砂箱实验工作量大且成本高.对比数值模拟和砂箱实验结果发现,数值模拟可以有效刻画表面活性剂增强修复DNAPLs的过程.为了进一步探讨表面活性剂浓度和注入速率对修复速率和修复效率(定义为PCE的去除量与表面活性剂消耗量的比值)的影响,设置了Tween 80溶液浓度分别为1%、2%、8%、16%,Tween 80溶液注入速率分别为1.5,3,12, 24mL/min的情景进行数值分析.

改变表面活性剂浓度或注入速率条件下SEAR的修复过程类似,故可以提取PCE修复到中期(=30h)时的修复情况来说明表面活性剂浓度或注入速率对修复速率和修复效率的影响.由图7a可知,均质及非均质条件下,增大表面活性剂浓度,可以使单位时间内有更多的表面活性剂与PCE接触,提高PCE的去除速率,但会使更多未反应的表面活性剂随水流出含水层,降低PCE的修复效率,=30h时浓度由1%提高到16%的过程中,均质和非均质条件下修复效率分别降低了91%、93%.

由图7b可知,均质及非均质条件下,随着表面活性剂注入速率增大,单位时间内进入含水层的表面活性剂总量增加,表面活性剂流速增大,增流作用增强,导致污染物的去除速率提高,PCE的修复效率降低,=30h时注入速率由1.5mL/min提高到24mL/ min的过程中,均质和非均质条件下修复效率分别降低了69%、84%.注入速率为24mL/min时,均质和非均质条件下的残余体积较接近,是由于此时两组实验已经进入修复后期,修复速率变缓.

观察图7可发现,表面活性剂浓度或注入速率较低时,PCE修复速率和修复效率受污染源区结构特征影响较大.非均质情况下,初始离散状污染物较多,GTP较大,修复速率和修复效率较高.随着表面活性剂浓度(或注入速率)的提高,GTP对修复速率的影响仍然较大,但对修复效率的影响逐渐变小.均质及非均质条件下,提高注入速率对修复速率的影响比提高浓度更加明显,这是因为提高注入速率后,不但提高了单位时间内表面活性剂进入含水层的量,而且提高了表面活性剂的流速,使表面活性剂的增流作用增强,而提高表面活性剂浓度只相当于提高单位时间内表面活性剂进入含水层的量.

3 结论

3.1 表面活性剂冲洗DNAPLs实验中,离散状PCE和表面活性剂的有效接触面积大,被优先去除;池状PCE会先转化为离散状PCE,再被去除;细砂层上部的池状PCE仅在表面能和表面活性剂发生增溶作用,溶解能力有限,较难被去除.

3.2 表面活性剂浓度或注入速率较低时,PCE的修复速率和修复效率受污染源区结构特征影响较大,初始离散状PCE越多,GTP越高,PCE的修复速率和修复效率也越高.随着表面活性剂浓度或注入速率的提高,GTP对PCE的修复速率影响仍然较大,但对PCE的修复效率影响逐渐变小.

3.3 均质及非均质条件下,增大Tween 80浓度或注入速率都能够提高PCE的修复速率,降低PCE的修复效率,实验过程中修复效率降幅可达93%.增大Tween 80注入速率使PCE的修复速率提高的更明显.

3.4 线性驱动溶解模型能再现室内实验中表面活性剂修复DNAPLs的过程,在污染场地修复开展之前,建议通过数值模拟方式进行预测评估,来降低实际场地的修复成本并提高修复效率.

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Experiment and numerical simulation of surfactant-enhanced aquifer remediation in PCE contaminated laboratory sandbox.

GUO Qiong-ze1, ZHANG Ye1, JIANG Bei-lei2, ZHENG Fei1, SHI Xiao-qing1*, XU Hong-xia1, WU Ji-chun1

(1.Key Laboratory of Surficial Geochemistry, Ministry of Education, School of Earth Science and Engineering, Nanjing University, Nanjing 210023, China；2.State Key Laboratory of Hydrology-Water Resources and Hydraulic Engineering, Nanjing Hydraulic Research Institute, Nanjing 210029, China)., 2018,38(9)：3398~3405

The experiment of remediating PCE with surfactant (Tween 80) was carried out in two-dimensional sandbox filled with quartz sand, and the removal processes of NAPL phase under different source zone architectures (SZA) were monitored via image analysis technology. Considering the lack of experimental data on dissolved phase NAPL concentration, numerical simulation using UTCHEM software was further performed to understand the mass transfer process between NAPL phase and aqueous phase, and the effects of surfactant concentration and injection rate on the DNAPL remediation efficiency were investigated. Results from Sandbox experiments and numerical simulations confirmed that: subsurface heterogeneity largely governs the DNAPL SZA, resulting discrepancies in ganglia-to-pool (GTP) ratio. Due to the larger contact area of discrete ganglia with surfactant, DNAPL ganglia is preferentially removed. The higher the initial GTP ratio, the higher the remediation rate and the remediate efficiency of DNAPL; Though the DNAPL remediation rate could be increased by increasing the surfactant concentration or the injection rate, the surfactant remediate efficiency was reduced significantly by 93% over the course of the test. The linear driving force dissolution model can effectively simulate the process of surfactant remediation for DNAPL. Numerical simulation is an important quantitative tool for the assessment of SEAR in the field DNAPL-contaminated sites.

Tween 80；perchloroethylene；surfactant enhanced aquifer remediation；heterogeneous

X523

A

1000-6923(2018)09-3398-08

郭琼泽(1994-),男,河南汝州人,南京大学硕士研究生,主要从事地下水数值模拟研究.

2018-01-27

国家自然科学基金(U1503282,41672229)

* 责任作者, 教授, shixq@nju.edu.cn