临沂植烟土壤重金属空间分布特征与生态健康风险评价

刘海伟，宗 浩，王海云，刘文涛，杨举田*，石 屹，张平德，刘 莉



临沂植烟土壤重金属空间分布特征与生态健康风险评价

刘海伟1，宗 浩2，王海云1，刘文涛2，杨举田2*，石 屹1，张平德2，刘 莉2

（1.中国农业科学院烟草研究所，农业部烟草生物学与加工重点实验室，青岛 266101；2.山东临沂烟草有限公司，山东 临沂 276000）

土壤重金属空间分布与风险评价对土壤重金属污染防治具有重要的指导意义。以传统适宜烤烟种植区山东省临沂市为研究对象，通过布点采样和地理信息系统制图，分析了土壤重金属的空间分布以及地区、土类间的差异，采用地积累指数、污染指数分析了土壤重金属富集污染水平，并对土壤重金属潜在生态风险和人体健康风险进行了评价。结果表明，临沂植烟耕层土壤重金属As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn平均含量分别为3.85、0.09、47.56、14.45、0.07、18.04、17.82和29.21 mg/kg；空间分布上，北部、中部和西南地区土壤重金属含量相对较高；8种重金属中仅Cd和Hg在部分土壤中表现出富集和污染；土壤重金属潜在生态风险大小顺序为Hg>Cd>As>Ni>Pb>Cu>Cr>Zn，其中部分土壤Cd和Hg对当地环境具有显著潜在生态风险；而土壤中所有重金属均没有显著的人体健康风险。因此，临沂植烟土壤存在一定程度的Cd和Hg污染风险，应采取措施进行控制。

烟草；烟区；农田土壤；潜在生态风险评价；人体健康风险评价

重金属因其高毒性、持久性、生物富集性已成为阻碍农业可持续发展最突出的问题之一。数十年来，随着工业化和城镇化的快速发展，土壤污染程度加重，积聚于土壤中的重金属通过食物链对生态环境和人类健康均造成潜在威胁[1]。

近年来，国内外均开展了大量的土壤重金属污染水平和风险评价工作[2]。现有评价方法中，基于土壤背景值的方法有地积累指数法、富集因子法、污染因子法、污染负荷指数法等，基于土壤质量标准的方法有污染指数法等，而潜在生态风险评价则更考虑到了不同重金属毒性的差异[3]。近来土壤重金属人体健康风险评价的研究也卓然兴起，特别是矿区、工业区、农业区的土壤[2-4]。人体健康风险评价，包括致癌风险和非致癌风险，是通过对不同暴露途径的评估进行的。人体对土壤重金属的3种暴露途径有浮尘吸入、经口摄入或皮肤直接接触土壤，有专家认为在评价时经口摄入和接触是主要的暴露途径[3]，然而实际操作中，吸入也经常作为一种直接的暴露途径纳入到风险评价过程中[4]。近期有学者提出土壤和农产品综合质量指数法[2]，综合考虑土壤背景值、土壤限量标准与农作物限量标准等参比系列，但对于尚没有重金属限量标准颁布的农产品（如烟草）及其产地暂无法使用此方法进行评价。

烟草（L.）是国内外广泛种植的经济作物，近年其质量安全及产地环境生态风险状况也逐渐引起关注。因此，本研究调查采集了山东省临沂市植烟耕层土壤样品，检测了其中砷（As）、镉（Cd）、铬（Cr）、铜（Cu）、汞（Hg）、镍（Ni）、铅（Pb）和锌（Zn）的含量，分析了重金属在土壤中的富集和污染水平，对比了各区域的空间分布差异，并评估了潜在生态风险和人体健康风险水平，对当地烟田土壤重金属控制具有重要的指导意义。

1 材料与方法

1.1 研究区域

临沂市（117°24′~119°11′E，34°22′~36°13′N），位于山东省东南部，气候属暖温带季风大陆性气候，全年平均气温13.6 ℃，年平均降水量797 mm，年平均日照为2288 h[5]，在全国烟草种植区划上属于鲁中南低山丘陵烤烟适宜区[6]。

1.2 样品采集与检测

依据临沂市各县烟草种植面积和烟叶产量的空间分布情况，在市境内9个县共确定了100个典型采样点，其中苍山、费县、莒南、临沭、蒙阴、平邑、郯城、沂南和沂水样点数分别为6、15、10、6、18、7、4、14和20个（图1）。同一田块耕作层（0~20 cm）随机多点采样，组成混合农化土样，经分拣杂物、自然风干、研磨后过100目筛备用。土壤样品加入HNO3、H2O2和HF，微波法消解，用电感耦合等离子质谱（ICP-MS）测定重金属[7-8]。

图1 研究区与采样点位置示意图

1.3 评价方法

1.3.1 地积累指数 地积累指数（I）由MÜLLER[9]发明：

其中，C是元素土壤含量（mg/kg），B是元素土壤背景值（mg/kg），源于中国环境监测中心主持的国家第一次土壤调查[10]。按I值，分7个不同土壤污染程度：＜0，无污染；0~1轻微污染；1~2轻度污染；2~3中度污染；3~4重度污染；4~5极重污染；≥5，极度污染。

1.3.2 污染指数 单因子污染指数（P）：

P=C/S(2)

式中，S为重金属的评价标准（mg/kg）。本研究采用烟草产地环境技术条件标准NY/T 852—2004[11]和土壤环境质量标准GB 15618—1995标准[12]。内梅罗综合污染指数（）计算及评价标准参照土壤环境监测技术规范HJ/T 166—2004[13]的方法。

1.3.3 潜在生态风险指数 潜在生态风险公式如下[14]：

其中，EI是元素的单一潜在风险因子；T是毒性反应因子，As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn分别为10、30、2、5、40、5、5和1。是多元素下整体潜在生态风险指数，即所有元素EI的和，根据和值的大小，生态风险级：＜40或＜150，无风险；40~80或150~300轻度风险；80~160或300~600中度风险；160~320或≥600重度风险；≥320极重度风险。

1.3.4 健康风险评价 人体健康风险评价方法参考美国环保署相关方法[15-17]，暴露途径考虑3种，因此日平均暴露量（）由日均经口摄入量（ing）、日均皮肤接触量（derm）和日均呼吸吸入量（inh）组成，各计算公式如下，其中主要参数见表1。

非致癌风险用危害商（）表示，公式如下：

其中参数及数值见表2。

危害指数（）用来表征多种化学物质的非致癌潜在风险，是所有考虑评价化学物质的和。若小于1，则基本不会对人体产生显著的健康风险，反之则存在风险。

致癌风险机率（）则计算如下：

表1 健康风险评价中日平均暴露量计算相关参数

表2 不同暴露途径重金属参考浓度（RfD）和致癌斜率（SF）

注：a，数据来自《污染场地风险评估技术导则（HJ 25.3-2014）》[7]。

Note: a, the values were obtained from the Technical Guidelines for Risk Assessment of Contaminated Sites (HJ 25.3-2014)[7].

其中参数及数值也见表2。低于1×10−6被视为无致癌风险，而大于1×10−4则被认为有显著致癌风险，介于两者之间通常被认为是可接受风险范围。

1.4 数据分析

应用IBM SPSS 19.0进行数据分析，方差分析采用Ducan法（＜0.05）；空间分布图使用Arc GIS 10.0绘制，插值采用克里金法（Kriging）；其他图表则使用Microsoft Excel 2010或Origin Pro 8.0绘制。

2 结 果

2.1 土壤重金属含量

临沂植烟土壤重金属含量统计分析结果及山东省土壤重金属背景值列于表3。临沂植烟土壤As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn平均含量分别为3.85、0.09、47.56、14.45、0.07、18.04、17.82和29.21 mg/kg。变异系数Hg和As较高，说明地区间分布不均衡。检验表示8种重金属均正态分布，峰度和偏度值也证明这一点。重金属作为土壤矿物成分，成土母质和成土过程对其含量有着基本的影响，土壤元素背景值能较好反映这种自然因素的影响[20]。从表3可见，土壤As、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn平均值均小于山东土壤元素背景值，Cd平均值接近，而Hg平均值则相当于背景值的近两倍，说明除自然因素外，人为因素对土壤中Hg和Cd的变异影响较大。

2.2 土壤重金属空间分布

2.2.1 重金属空间分布和区域差异分析 图2和图3是临沂土壤重金属空间分布图和区域含量方差比较，分别从空间可视化角度和数据角度解析地区间差异，结果表明，临沂北部（蒙阴）、中部（费县）和西南（苍山）一种或多种重金属含量较高，东南（郯城、临沭）重金属含量普遍相对较低。

2.2.2 土壤类型差异分析 根据土壤采样点全球定位系统（GPS）信息，通过世界土壤数据库（Harmonized World Soil Database，HWSD）[21]查找对应土壤类型信息。发现按土壤诊断系统分类，临沂植烟土壤主要有石灰性冲积土（FLc）、饱和始成土（Cme）、弱发育淋溶土（LVh）、石灰性淋溶土（LVk）、饱和粗骨土（RGe）、潜育淋溶土（LVg）和石灰性粗骨土（RGc）7个类别。样品数量少于5个的土类不计入。不同土类间元素比较见表4。土壤Cr、Hg、Pb和Zn不同土壤类别之间无显著差异，As含量CMe显著高于RGc，Cd含量CMe和LVh显著高于RGc，Cu含量FLc显著高于LVk、LVg和RGc，CMe也显著高于RGc，Ni含量FLc和CMe显著高于RGc。因此，临沂植烟土壤从诊断土类看，石灰性冲积土（FLc）和饱和始成土（CMe）重金属含量较高，而石灰性粗骨土（RGc）含量较低。

表3 土壤重金属含量描述性统计分析

注：a，数据源于国家第一次土壤污染调查[10]；b，*表示<0.05，**表示< 0.01。

Note: a, data origins from the first national soil pollution investigation of China in 1980s; b, * for<0.05 and ** for< 0.01.

图2 临沂植烟土壤重金属空间分布图

注：相同字母表示同一元素在不同地点无显著性差异（<0.05）。

Note：The same letter indicates that the same element has no significant difference at<0.05 in different locations.

图3 临沂各植烟县市土壤重金属含量比较

Fig. 3 Contents of heavy metals in soils from different tobacco-growing counties of Linyi

表4 临沂不同土壤类型重金属含量差异

注：每行数据中相同字母表示无显著性差异（<0.05）。

Note: The data in the same row marked with the same letter do not differ significantly at<0.05.

2.3 土壤重金属富集与污染评价

2.3.1 地积累指数 临沂植烟土壤重金属地积累

指数数据见图4。依据地积累指数值，超过93%样品的As、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn处于未污染状态，而Cd和Hg未污染样品比例则分别为81%和73%，其余样品重金属大多处于轻微和轻度污染，仅7个样品的Hg达到或超过中度污染，从数据分布看属于点源污染。

2.3.2 污染指数 从污染指数（图4）看，As、Cu和Zn均在超过99%的样品中达到清洁水平，其余尚清洁水平，而Pb在全部样品中达清洁水平。Cd、Cr、Hg和Ni在超过94%的样品达到清洁，分别有1、2、2、3个样品达到轻度污染水平，特别是Hg，有一个样品达到重度污染。依据内梅罗综合污染指数，临沂植烟土壤清洁、尚清洁和轻度污染的样品比例分别为93%、3%和3%，另有一个样品因受Hg单项污染影响而达到重度污染水平。

2.4 土壤重金属风险评价

2.4.1 潜在生态风险评价 由图4可知，所有样品As、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn的生态风险因子均小于40，说明临沂植烟土壤这6种元素不存在生态风险。Cd生态风险无、轻、中水平的样品比例分别为76%、19%和5%，Hg相应3个水平样品比例分别为71%、12%和8%，还有5%和4%样品的Hg分别达到重度和极重度生态风险。通过单元素生态风险因子计算整体潜在生态风险指数（图4），说明临沂植烟土壤有84%样品重金属整体无显著生态风险，10%样品处于轻度风险，4%样品处于中度风险，而有2%样品处于重度生态风险。代杰瑞等[22]发现，山东东部表层土壤重金属潜在生态风险Hg＞Cd＞As＞Pb＞Cu＞Cr＞Zn，综合潜在风险特征也是主要受Hg和Cd元素制约。

2.4.2 健康风险评价 从表5看出，临沂土壤8种重金属的值和值均低于安全水平，说明土壤重金属基本没有非致癌风险。经口摄入风险商ing最高，成人和儿童各占的比例为79.7%和86.2%，说明经口摄入是土壤重金属人体健康风险的最主要暴露途径，这与此前其他区域研究相一致[23]。

8种土壤重金属对成人和儿童的危害指数顺序如下：As＞Cr＞Pb＞Ni＞Cu＞Cd＞Hg＞Zn。儿童比成人风险大可能是因为儿童的行为更容易摄入重金属，比如吸吮手指等[24]。

同值一样，土壤重金属对儿童的致癌风险也高于成人（表5）。4种致癌重金属的值顺序如下：Cr＞As＞Pb＞Cd，其中Cd和Pb对成人和儿童的值均低于10−6，说明两种重金属不存在显著的人体健康风险，而As和Cr对成人和儿童的值介于1×10−4和1×10−6之间，处于可接受的致癌风险范围内。所以，临沂植烟土壤重金属不存在显著的人体健康风险。而且本文中用于分析的是土壤重金属的全量，土壤中生物有效性含量低于全量，因此人体健康风险评价的结果可能略有高估。

注：图中上下实心圆分别表示最大和最小值，中间五角星代表平均值，距形上中下横线分别表示数据的3个四分数，即75%位数、中位数和25%位数（n=100）。

表5 临沂植烟土壤重金属健康风险评价

3 讨 论

3.1 临沂植烟土壤重金属的污染和风险评价

对土壤重金属污染或风险水平进行评价的各种参数，最初设计目的不尽相同，分析问题的侧重点不同，选择的参比含量也有所差异，因此各个评价参数在某个层面可能具有其独到的优势，在另外的层面可能存在一定的不足。就本文采用的方法而言，地积累指数重在反映重金属分布的自然变化特征及人为影响，但其侧重单一金属。目前应用广泛的污染指数法，能明确地反映出各种污染物单一或共同对土壤环境的影响，但未考虑土壤中各种污染物毒性的差别，只能反映污染的程度而难以反映污染的质变特征[25]。潜在生态危害指数法综合考虑了生物有效性及相对贡献与地理空间差异等特点，但其加权带有一定的主观性。健康风险评价主要估算污染物与负面健康效应之间的关系，使公众更易于理解土壤污染状况对生物的影响，但对土壤本身污染程度的反映不及其他评价方法，而且根据不同区域的不同情况确定评价参数值尤为重要。各个参数基于的参比系统是其评价侧重点的基础，典型的参比是土壤背景值或土壤环境质量标准。基于土壤背景值而得到的评价结果在表现环境和生态意义上略显不足[26]，而单一采用土壤环境质量标准则过分强调其统一性，不能适应我国土壤多样化的特点。所以，在评价过程中针对性地选择不同的参数，可以从多个角度对土壤重金属水平进行评判。本文通过地积累指数可发现Cd和Hg相较其他元素在临沂植烟土壤中略有富集，通过污染因子分析发现土壤样品重金属基本处于尚清洁水平，而在图4中更突显了Cd和Hg的潜在生态风险及对整体风险的影响，不过临沂植烟土壤重金属并不存在显著的人体健康风险。

3.2 临沂植烟土壤重金属的空间分布规律

土壤类型和土壤利用方式是影响土壤重金属含量的主要因素，究其原因，前者是土壤重金属的自然来源——成土母岩母质和成土过程的反映，后者则是土壤重金属差异产生的人为因素。不同利用方式下对土壤环境的影响存在显著差异[27]。本文中，临沂作为山东传统烟区，数十年来，烟区肥料、农药等农用物资由当地相关主管部门进行统一采购，施用方式和用量也根据生产规范进行，所以临沂植烟土壤人为影响在区域内造成的变异要远小于其他农业利用类型，因此使得自然因素的影响更显得突出。自然因素中，地形主要是通过引起物质、能量的再分配而间接地作用于土壤的形成过程[28]。临沂地势西北高东南低，沿沂河、沭河往北的沂沭断裂带在地势上将临沂分成西北、东南两部分，因此在图2重金属空间分布中也能明显看出一条纵贯南北的分界线的存在，分界线以东的莒南、临沭和位于南部冲积平原的郯城土壤重金属含量显著较低，特别是Cr、Hg、Ni、Pb，在空间分布上可能受地质自然因素的影响相对较强。沂山、蒙山、尼山3个山脉在临沂境内西部由北而南排列，中间有河道分割，也对土壤重金属北部、中部和西南3个重点富集区域的形成起到了决定性作用。

3.3 临沂植烟土壤重金属的来源和控制重点

区别于工业和城市土壤重金属来源的复杂性和矿区土壤的单一性[3,29-30]，农田土壤重金属主要来源为母质、大气沉降、肥料和灌溉水等。本项目组前期[8]通过主成分分析与聚类分析发现山东植烟土壤Cr和Ni含量变异主要受成土母质控制，As、Cd、Cu、Pb和Zn的变异主要受人为工农业活动控制，而Hg的变异主要受大气沉降控制；土壤重金属外源贡献的计算还发现，山东植烟土壤重金属主要外源是大气沉降，其次是肥料，而控制的重点是Cd和Hg，与本研究通过生态和健康风险分析得到的结论是一致的。

另外，本项目组对临沂烟叶重金属检测分析表明，烟叶对Cd的平均富集系数为8.8，而对其他重金属的平均富集系数均小于1，说明烟草是Cd的单一富集植物且在叶部富集，这与项目组室内培养试验的结论也是一致的[31-32]。正因如此，Cd是临沂烟草重金属研究和控制的重中之重。

4 结 论

对山东省临沂市植烟土壤重金属As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn的污染与风险评价结果表明，临沂植烟土壤93%样品重金属整体处于清洁水平，仅Cd和Hg存在轻度富集或污染；84%土壤样品重金属整体无显著生态风险，10%样品处于轻度风险；土壤中8种重金属生态风险大小顺序为Hg>Cd>As> Ni>Pb>Cu>Cr>Zn，且对成人和儿童均无显著的健康风险；Cd和Hg是植烟土壤今后重点控制的重金属元素，特别是临沂北部、西南和中部部分地区。

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Spatial Distribution, Potential Ecological and Health Risk Assessment of Heavy Metals in Surface Soils from Tobacco Cultivating Areas of Linyi, Shandong Province, China

LIU Haiwei1, ZONG Hao2, WANG Haiyun1, LIU Wentao2, YANG Jutian2*, SHI Yi1, ZHANG Pingde2, LIU Li2

(1. Tobacco Research Institute of Chinese Academy of Agricultural Sciences, Key Laboratory of Tobacco Biology and Processing, Ministry of Agriculture, Qingdao 266101, China; 2. Shandong Linyi Tobacco Co., Ltd., Linyi, Shandong 276000, China)

The spatial distribution and risk assessment of heavy metals are the foundation of soil remediation. The heavy metals (As, Cd, Cr, Cu, Hg, Ni, Pb, and Zn) in the surface soils of tobacco (L.) fields in Linyi City of Shandong Province, a traditional tobacco growing area, were collected and determined, and the difference between counties and soil types was analyzed, with spatial distribution maps generated by the geographic information system. The enrichment of heavy metals in soil was assessed by index of geo-accumulation and pollution index, and the risk assessment included potentially ecological risk and health risk assessment. The results showed that, (1) the mean heavy metal concentrations in Linyi tobacco growing soils were 3.85, 0.09, 47.56, 14.45, 0.07, 18.04, 17.82 and 29.21 mg/kg, respectively; (2) the concentrations of heavy metals in soil samples from north, middle and southwest of Linyi were relatively higher than those from other areas; (3) some soil samples were enriched with Cd and/or Hg, which were the only two metals posing a potentially high ecological risk to the local environment, and the order of ecological risk for the heavy metals was Hg>Cd>As>Ni> Pb>Cu>Cr>Zn; (4) The health risk assessment showed no considerable non-carcinogenic or carcinogenic risks for children and adults from these elements.

tobacco; tobacco growing area; agricultural soil; potential ecological risk assessment; health risk assessment

S572.01

1007-5119（2018）04-0041-09

10.13496/j.issn.1007-5119.2018.04.006

公益性行业（农业）科研专项“烟草增香减害关键技术研究与示范”（201203091）；中国烟草总公司山东省公司科技计划项目“山东浓香低害烟叶研究与开发”（201101）、“临沂烟叶脉间失绿成因分析及综合解决措施研究”（201620）；中国农业科学院科技创新工程“烟草栽培与调制创新团队”（ASTIP-TRIC03）

刘海伟（1981-），男，博士，副研究员，主要研究方向为农业环境污染治理。E-mail：heaveyliu@163.com。

，E-mail：lyycyjt@163.com

2018-01-24

2018-06-15