大气压脉冲放电辅助射频辉光放电段起辉过程

申亚军，郭 颖，韩乾翰，王晓东，石建军

(东华大学 理学院，上海 201620)

大气压辉光放电产生的低温等离子体可应用于功能薄膜材料的表面改性和沉积以及生物医学处理等[1-3]，并且其发生装置不需要真空系统，适合连续化处理，因此，近年来大气压辉光放电的基础和应用研究成为低温等离子体方向的研究热点之一[4]。在大气压的射频辉光放电中利用振荡射频电场对放电空间电子的限制作用，在较低的射频电压下形成密度较高的等离子体[5-6]，但由于放电功率和气体温度也较高，容易导致放电的不稳定，并也限制了其在温度敏感材料处理中的应用[7]。 采用脉冲调制射频放电技术实现了在时间上控制射频放电段的打开和关闭，可以有效调控放电稳定性和等离子体特性，但每个射频放电段都将经历起辉过程[8]，其对射频放电段的动力学过程和产生的等离子体特性都具有重要影响。试验研究发现，射频放电段的起辉过程会受到上一个射频放电段中的残余等离子体粒子的辅助作用[9]，表现为射频放电段在更短的起辉时间内达到稳定放电状态，而减小两个相邻射频放电段的时间间隔，即增加调制射频脉冲的重复频率或者占空比都会限制对放电稳定性和等离子体特性的调控范围，因此在两个相邻射频放电段间增加高压脉冲放电，利用其产生的等离子体实现对射频放电段起辉过程的辅助作用[9]。本文通过试验研究了脉冲放电强度对射频放电段起辉过程的影响。

1 试 验

试验中放电发生在一个密封的腔体中，通入纯度和流量分别为99.999%和2 L/min的氦气作为工作气体。放电电极为两个相同的不锈钢圆形平行板，直径均为20 mm，两个电极都覆盖厚度和相对介电常数分别为1 mm和9.0的氧化铝陶瓷片，放电间隙保持在2.5 mm。试验装置结构示意图如图1所示。通过一个信号发生器(Tektronix AFG 3102型)产生频率为5 kHz和占空比为50%为调制脉冲信号，使用其调制频率为11.7 MHz的射频信号，再通过功率放大器(AR500A250B型)将调制的射频信号放大功率，连接匹配器后加在其中一个电极上。另一激发信号为脉冲信号，其频率为5 kHz，占空比为0.5%，通过调制脉冲信号触发另一个相同的信号发生器(Tektronix AFG3102型)而产生，使用其来触发脉冲开关电源(DEI PVX-4110型)，其通过直流高压电源(SPELLMAN SL1200型)提供直流电压，其产生的高压脉冲加在另外一个电极上。

图1 试验装置示意图Fig.1 Schematic of the experimental setup

试验过程中分别通过电压探头(Tektronix P6015A型)和电流探头(Pearson 2877型)对放电电压和电流进行测量，并通过数字示波器(Tektronix DPO410型)进行观察和记录。透过腔体上的石英玻璃对放电进行光学诊断，放电的等离子图像通过增强型CCD(Andori-Star DH734型)外触发来捕捉采集，其触发信号与脉冲信号同步，拍摄曝光时间为100 ns，并通过辅助软件Andor SOLIS辅助拍摄和记录放电图像。

2 结果与讨论

图2为放电的电压和电流波形图。由图2(a)可知，脉冲电压的幅值和脉宽分别约为1 400 V和1 μs，在电压脉冲的上升沿和下降沿阶段，电流波形出现两个电流峰，其峰值分别为0.59和0.63 A。这是由于在介质阻挡脉冲放电中，介质层表面空间电荷的积累效应，在电压脉冲的上升沿和下降沿阶段都会产生一次放电[10]，两次放电的时间分辨放电图像强度和空间分布将在下文讨论。由图2(b)可知，两个射频放电段的时间间隔为100 μs。在两个射频放电段之间引入脉冲放电，脉冲放电的频率与射频调制频率都为5 kHz，保证脉冲放电和射频放电段同步，其分别在时刻为0和5 μs时触发，即脉冲放电结束与其最近的射频放电段开始的时间间隔固定为4 μs，其中脉冲放电电压和电流波形如图2(a)所示。当射频放电达到稳定时，其电压和电流的峰值分别为550 V和0.14 A。

(a) 脉冲放电

(b) 射频放电段图2 放电电压和电流波形图Fig.2 Voltage and current waveforms of discharges

试验中通过测量等离子体放电图像的时间演化过程，进一步通过分别分析放电图像强度和放电时空分布研究放电动力学过程。为了更清晰表征放电空间分布，分别对每个时刻的放电空间分布曲线进行归一化处理，即将每个时刻等离子体图像强度沿电极方向累加以后获得放电在电极间的空间分布曲线，其中用最大值表征放电图像强度并以此对放电空间分布曲线做归一化处理。放电图像强度随时间变化关系如图3所示。由图3(a)可知，脉冲放电图像强度出现两个明显的峰，分别对应于图2(a)中发生在脉冲电压上升沿和下降沿阶段的两个放电电流峰，其中，第一个放电图像强度峰的时刻和峰值分别为0.3 μs和680， 第二个放电图像强度峰的时刻和峰值分别为1.4 μs和874。第二个峰的强度高于第一个峰，这也与图2(a)中的放电电流峰的关系一致，说明脉冲放电中第二次放电强度要高于第一次放电强度，这主要是由第一次放电中残余的等离子体活性粒子对第二次放电的辅助效果导致的[8-9]，这也将在放电时空分布结果中做进一步验证。图3(b)为在大气压脉冲调制射频辉光放电中引入脉冲放电后射频放电段的放电图像强度随时间的变化，射频放电段从5 μs开始，与图2(b)中时间对应，放电图像强度随时间增长，其在6 μs时达到最大值62，然后随时间增加时放电图像强度有一定的下降并稳定在47左右。另外需要指出的是射频放电图像强度要比脉冲放电图像强度峰值低一个量级以上，这也与图2中的射频电流峰值与脉冲放电电流峰值关系一致。

(a) 脉冲放电

(b) 射频放电段图3 放电图像强度随时间变化关系Fig.3 Relationship between the image intensity of discharge and time

脉冲放电的空间分布随时间演变如图4所示。在时间延时为0.2 μs时，开始施加正向脉冲电压，如图2(a)所示，在位置为0 mm处的极板表面开始形成第一次放电，接着在0.2～0.3 μs时刻之间，脉冲电压达到峰值，放电迅速向2.5 mm处的极板移动，对应于阴极表面上形成了持续时长大约为0.6 μs的鞘层结构分布[11]，直至1 μs时刻以后放电逐渐湮灭。在时刻为1.1 μs时，脉冲电压处于下降沿阶段，在1.2～1.3 μs时刻之间，第二次放电在放电空间中间位置产生并向位置为0 mm处极板移动。这是由于受到第一次放电中残留的等离子体活性粒子的影响，第二次放电在阴极表面形成了从时刻1.4～1.8 μs的鞘层结构分布[11]。在第二次放电的湮灭过程中，由于不再受到脉冲电压的作用，放电逐步从阴极表面向放电空间扩散，如图4中放电空间分布从时刻1.4～1.8 μs的演变过程所示。

图4 大气压脉冲辉光放电的时空演变Fig.4 Spatial-temporal evolution of atmospheric pulsed glow discharge

大气压射频辉光放电段的放电空间分布随时间演变如图5所示。对应于图3中射频放电在5.2 μs时刻放电图像强度开始增长，放电空间分布说明射频放电首先在两极板表面形成，如图5(a)所示，这与没有脉冲放电的辅助不同，其放电首先在放电空间的中间位置形成[12]，这是由脉冲放电中残余的等离子体活性粒子所导致的[9]。如图4所示，脉冲放电中第二次放电湮灭过程中放电逐渐扩散至放电空间，这些残余的等离子体活性粒子在震荡射频电场的作用下又向两个极板表面聚集，因此分别在两个极板表面形成鞘层结构[8]，放电空间结构表现为双峰形分布[11]。另一方面，由于在射频放电段的起辉阶段，放电经历逐步增强过程，如图3所示，当射频放电中的电离过程不足于补偿放电中等离子体活性粒子的湮灭过程，因此在5.2～5.4 μs时刻之间，在两个极板表面的鞘层结构有减弱的趋势，随着射频放电段起辉过程的增强，在5.4～5.6 μs时刻之间，在两个极板表面的鞘层结构又开始增强，但是由于脉冲放电中残余的等离子体活性粒子的作用随时间

(a) 脉冲放电电流峰值为0.6 A

(b) 脉冲放电电流峰值为0.4 A图5 大气压射频辉光放电段的时空演化Fig.5 Spatial-temporal evolution of atmospheric radio frequency glow discharges

减弱，射频放电反而向放电空间扩散，因此在5.6～5.7 μs时刻之间，射频放电形成了放电集中在放电空间的钟形分布[13]，而随着射频放电的进一步增强，在5. 8μs时刻以后，放电空间分布又回复到双峰形分布[11]，说明射频放电起辉过程结束并达到稳定放电状态。试验中在保持其他放电参数不变的条件下，将脉冲放电电流峰值降低为0.4 A，此时射频放电段的放电空间分布随时间变化如图5(b)所示，在5.2 μs时刻以后射频放电开始起辉，放电首先形成钟形空间分布。这是由于随着脉冲放电强度的减弱，在射频放电开始起辉时，脉冲放电中残余的等离子体活性粒子已基本湮灭，其对射频放电起辉过程的辅助效应减弱[9]。放电钟形空间分布一直会延续到6.0 μs，即射频放电起辉阶段结束，之后放电空间分布也演变为稳态射频放电条件下的双峰形分布[11]。另外需要指出的是图5(a)和5(b)对应的射频放电起辉时间分别约为0.5～0.8 μs，这也说明脉冲放电中残余的等离子体活性粒子对射频放电起辉存在辅助效果[9]。

大气压射频放电段在稳定放电状态下的电流和电压特性如图6所示。由图6可知，射频放电峰值电流随着峰值电压的增加而单调递增。在射频放电段中不引入脉冲放电情况下，随着射频峰值电压从590 V增加到810 V，射频峰值电流从0.09 A增加到0.24 A; 而当射频放电段中分别引入电流峰值为0.4和0.6 A 的脉冲放电时，随着射频峰值电压分别从590 V 增加到820和830 V，射频峰值电流分别从0.1 A增加到0.29 A和从0.13 A增加到0.31 A。由此表明，引入的脉冲放电将有助于提高射频放电段在相同射频电压下的放电强度，而且其增强效果随着脉冲放电强度增加而更明显。

图6 不同脉冲放电强度下大气压射频放电段的电流和电压特性Fig.6 Current and voltage characteristics of atmospheric radio frequency discharge burst with different current amplitudes of pulsed discharge

3 结 语

通过在大气压脉冲调制射频辉光放电的两个射频放电段之间引入脉冲放电，射频放电段的起辉过程和稳定放电状态都受到脉冲放电的影响。放电时空演变过程表征了脉冲放电结束后等离子体活性粒子将从阴极表面扩散至放电空间，其将辅助射频放电段的起辉过程，在相同射频电压下获得更短的射频放电起辉时间以及更高稳态放电电流，而且在脉冲放电电流峰值为0.6 A时，射频放电段的起辉过程经历放电空间分布从双峰形分布演变到钟形分布再到稳态双峰形分布的动力学过程。