四川盆地中二叠统天然气地球化学特征及成因判识

董才源 ，谢增业 ，裴森奇 ，张璐 ，杨春龙 ，尹瀚翔

（1.中国石油勘探开发研究院，河北 廊坊 065007；2.中国石油天然气集团公司天然气成藏与开发重点实验室，河北 廊坊 065007；3.中国石油西南油气田分公司川西北气矿，四川 江油 621700）

0 引言

近年来，四川盆地中二叠统天然气勘探取得重要进展，尤其是2014年川西北部双探1井在栖霞组测试获气87.6×104m3/d以及川中地区南充1井茅口组测试获气 44.74×104m3/d［1-2］，彻底改变了长久以来以裂缝型和缝洞型灰岩气藏为主的勘探思路，标志着中二叠统天然气勘探的重要突破，促使四川盆地中二叠统天然气的勘探、研究重新成为众人关注的焦点。

天然气地球化学特征和成因类型是制约勘探方向的关键问题之一，也是研究的重点和难点［3-4］。受勘探程度低、资料少及技术手段不足的限制，目前对四川盆地尤其是川西、川中地区中二叠统天然气地球化学特征的系统总结较少，对天然气成因类型判识的研究相对薄弱。其中：黄籍中等［5-6］认为，川东、蜀南地区中二叠统气藏表现为自源型油型气特征；蔡开平等［7-8］指出，川西北河湾场构造中二叠统气藏属自生自储油型气；朱光有等［9］对蜀南地区天然气地球化学特征作了少量总结，认为是主要来自龙马溪组泥岩的油型气，混有自身泥灰岩贡献；戴金星［10］基于天然气中H2S质量浓度低及碳同位素偏重的特征，提出川东、蜀南地区中二叠统天然气为来自龙潭组的煤成气；王兰生等［11］认为，川东、蜀南地区中二叠统天然气既有高—过成熟腐殖母质来源的煤系气，也有腐泥母质来源的油系气及两者的混合气。随着勘探程度的增加，特别是川西北地区、川中地区多口气井的发现，迫切需要对整个盆地中二叠统天然气地球化学特征及成因类型进行深入总结研究，为拓展勘探领域提供理论支持。

1 天然气组分特征

天然气的化学组成可分为烃类气体和非烃类气体，天然气组分受气源岩母质类型、成熟度及天然气形成后的运移成藏及后期改造等多种因素共同影响。

1.1 烃类组分

四川盆地中二叠统天然气以烃类气体为主，CH4体积分数高，分布在94.00%～99.00%，大部分在95.00%以上，C2H6体积分数低，介于0.06%～0.94%，均小于1.00%，C3H8体积分数普遍低于0.20%，干燥系数大，位于0.980～0.999，是典型的高演化干气（见图1）。此特征与气源岩埋藏深度大、热演化程度高密切相关。不同地区中二叠统天然气烃类组成有所不同，与川东、蜀南地区相比，川西、川中地区C2H6，C3H8体积分数均较低，干燥系数大，表明川西、川中地区天然气的成熟度高于蜀南、川东地区。

图1 中二叠统天然气组分交会

1.2 非烃组分

四川盆地中二叠统天然气中非烃气体类型多，主要包括 N2，CO2，H2S，He 及 H2等。但总体含量较低，微量 N2、中低量 CO2、中低量 H2S和极少量 He，H2。其中：N2体积分数分布于 0.21%～1.67%，CO2体积分数0.72%～4.79%，He体积分数小于0.04%；大部分天然气中的H2S质量浓度较低，以5.00 g/m3以下为主，但川中地区中二叠统天然气中的H2S质量浓度相对较高，介于14.55～39.52 g/m3，这与高石梯—磨溪地区灯影组天然气中的H2S质量浓度相近。

2 烷烃同位素特征

天然气的气源类型、成熟度、成因类型及运移过程等诸多因素导致天然气同位素发生分馏，共同决定了现今天然气烷烃同位素的地球化学面貌。四川盆地中二叠统天然气δ13C1相对较重，δ13C2分布范围广，多数天然气甲、乙碳同位素发生倒转（见图2a）。δ13C1整体分布于-35.6‰～-27.7‰，平均为-32.0‰。其中，川西地区为-35.6‰～-27.7‰，川中地区为-33.4‰～-29.8‰，川东地区为-33.9‰～-29.5‰，蜀南地区为-34.9‰～30.6‰，可见川西地区最重，川东、川中地区次之，蜀南最轻。由于δ13C1为成熟度反映指标，因此说明，川西地区天然气成熟度最高［12-13］。δ13C2主要分布于-36.7‰～-25.2‰，平均-32.9‰。其中，川西地区主要为-35.2‰～-25.2‰，川中地区主要为-34.7‰～-30.5‰，川东地区主要为-36.3‰～-30.4‰，蜀南地区主要为-36.7‰～-32‰，鉴于 δ13C2主要受气源岩母质类型影响［14-15］，因此表明，天然气δ13C2分布范围广与不同母质的贡献有关。川西、川中地区重于川东、蜀南地区，显示川西、川中地区气源岩有别于川东、蜀南地区，具有更重的碳同位素值。

从四川盆地不同地区中二叠统天然气δ2H1的分析结果（见图2b）看，中二叠统天然气δ2H1主要分布于-141‰～-125‰。不同地区天然气的δ2H1存在较大的差异。川东、川中地区天然气δ2H1普遍较重，以大于-134‰为主；蜀南地区相对较轻，小于-136‰；川西南部样品点少，δ2H1值为-135‰；而川西北部地区的δ2H1值主要介于-139‰～-135‰。

图2 中二叠统天然气烷烃同位素交会

3 天然气成因类型

3.1 碳同位素指标

大量统计和模拟实验结果表明，乙烷碳同位素值较甲烷碳同位素具有较强的稳定性和母质类型继承性，更能反映成烃母质类型［12-15］，是探讨天然气成因类型最常用且最为有效的地球化学指标之一。不同学者根据研究对象的具体特点提出了不同的划分标准。例如：张士亚等［16］认为油型气 δ13C2<-29.0‰，王兰生等［11］将δ13C2＞-27.0‰的天然气定义为煤型气，戴金星等［17-18］将δ13C2＞-28.0‰作为煤型气和油型气的分界线。基于前人的研究成果和四川盆地中二叠统的具体地质条件，笔者将δ13C2＜-29.0‰的天然气划分为油型气。

如图2a所示，中二叠统多数天然气的δ13C2轻于-29.0‰，说明以油型气为主，少量重于-29.0‰，应是受到中二叠统自身泥灰岩的较大影响所导致。除川西、蜀南地区部分天然气外，多数中二叠统天然气甲、乙烷碳同位素发生倒转，这与烃源岩处于高—过成熟演化阶段有关。当地温高于200℃时，原油大量裂解为天然气，正碳同位素序列就会变成负碳同位素序列，中二叠统经历的古地温超过200℃，这是多数天然气甲、乙烷碳同位素倒转的主要原因。

3.2 轻烃指标

油型气可进一步划分为干酪根裂解气和原油裂解气，两者的区分意义重大。如果是原油裂解气，意味着源岩在生油高峰期生成的油气被圈闭捕获后形成古油藏，目前达到大量裂解成气阶段；如果是干酪根裂解气，说明源岩先期形成的油藏已遭破坏，气源只能来自干酪根晚期裂解气，气源丰度将会受到很大影响。天然气轻烃泛指分子碳数为C6，C7的化合物，是天然气与原油之间的中间产物，此碳数范围内烃类异构体丰富、信息量大［19］。因此，通过对天然气中轻烃可以判识天然气是属于干酪根初次裂解气还是原油二次裂解气。

胡国艺等通过对热模拟产物轻烃组成的对比分析，发现原油裂解气和干酪根裂解气在（2-甲基己烷+3-甲基己烷）/正己烷和甲基环己烷/正庚烷等2项指标上存在明显差异，即烃源岩干酪根裂解气中以上2项指标值较低，而原油裂解气该2项指标值较高［20］。因此，根据这2项指标可进行原油裂解气和干酪根裂解气的判识。将四川盆地中二叠统天然气的上述2项轻烃参数投到交会图中（见图3），可见多数天然气甲基环己烷/正庚烷和（2-甲基己烷+3-甲基己烷）/正己烷2项比值均较大，分别为大于1.0和0.5，表明主要为原油裂解气。

图3 典型层系天然气轻烃指标交会

3.3 组分指标

Prinzofer等［21-24］国内外学者常用 ln（C1/C2）-ln（C2/C3）图版来区分干酪根初次降解气和原油二次裂解气，但其模拟实验中干酪根的演化程度较低。谢增业等［25］认为干酪根降解气和原油裂解气ln（C1/C2）与ln（C2/C3）值均随演化程度增高而增大，但在高—过成熟阶段，干酪根降解气ln（C2/C3）值逐渐增大，原油裂解气ln（C2/C3）值基本稳定，在此基础上建立了基于演化程度的天然气成因类型判识图版。此图版已经过实践验证且受到同行认可，不仅可以判识天然气成因类型，还能确定天然气的成熟度。

如图4所示，四川盆地中二叠统天然气ln（C1/C2）值介于 6.19～7.87，ln（C2/C3）值以 3.00～4.76为主，说明为原油裂解气，且普遍处于高过成熟阶段。其中：川西和川中地区中二叠统天然气ln（C1/C2）值介于6.20～7.10，ln（C2/C3）值介于 3.10～3.90，主要分布在镜质体反射率Ro＞2.5%的区间，与高磨地区龙王庙组天然气相似度甚高，说明这2个地区中二叠统天然气可能与龙王庙组天然气相同，由筇竹寺组烃源岩供烃。而川东、蜀南地区中二叠统天然气ln（C1/C2）值分布于4.10～6.50，ln（C2/C3）值介于 1.10～3.30，Ro的范围为 2.0%～2.5%，与川东地区石炭系天然气特征相近。由此可以初步判断，川东、蜀南地区中二叠统天然气与川东地区石炭系天然气同源，主要来自龙马溪组泥岩。

图4 典型层系天然气 ln（C1/C2）与 ln（C2/C3）交会

烃源岩研究表明，中二叠统气藏相关烃源岩层共4套。其中：筇竹寺组泥岩、龙马溪组泥岩为腐泥型烃源岩，筇竹寺组泥岩全盆地都有展布，龙马溪组泥岩集中在川东和蜀南地区；中二叠统泥灰岩主要为Ⅰ、Ⅱ型，茅口组较栖霞组更为发育。前述研究表明，四川盆地中二叠统天然气为原油裂解干气，与筇竹寺组泥岩和龙马溪组泥岩干酪根类型完全匹配。川中和川西地区天然气成熟度更高、ln（C1/C2）-ln（C2/C3）特征与龙王庙组天然气一致，主要来源于筇竹寺组泥岩，但不排除中二叠统自身泥灰岩的贡献，尤其川西地区较重的天然气同位素是受到该区较为发育的混合型泥灰岩影响；川东和蜀南地区中二叠统天然气成熟度相对较低，ln（C1/C2）-ln（C2/C3）特征与石炭系天然气一致，最有可能来源于纵向上相距更近的龙马溪组泥岩，但同时也可以接受中二叠统泥灰岩的供烃。

四川盆地中二叠统天然气为原油裂解气，源岩在生油高峰期生成的油气被圈闭捕获后形成古油藏，目前达到大量裂解成气阶段，各成藏要素的时空匹配及后期保存条件是天然气能否成藏的关键，是下一步勘探需要关注的重点。四川盆地广泛分布的筇竹寺组优质烃源岩、川东及蜀南地区大面积发育的龙马溪组优质烃源岩以及优质的中二叠统泥灰岩烃源岩，预示着四川盆地中二叠统气源充足、天然气勘探前景良好。

4 结论

1）烃类气体是四川盆地中二叠统天然气的主要成分，其中 CH4体积分数高，C2H6，C3H8体积分数低，干燥系数0.980～0.999；非烃气体类型多、含量低，其中N2体积分数0.21%～1.67%，CO2体积分数0.72%～4.79%，He体积分数小于0.04%，H2S质量浓度以5 g/m3以下为主。

2）四川盆地中二叠统天然气δ13C1相对较重，分布于-35.6‰～-27.7‰，δ13C2分布范围广，介于-36.7‰～-25.2‰，天然气甲、乙碳同位素多数发生倒转，少数未发生倒转。δ2H1主要分布于-141‰～-125‰，不同地区天然气的δ2H1差异较大。

3）通过天然气碳同位素、轻烃、组分三方面的对比研究，明确四川盆地中二叠统天然气类型为原油裂解气：其一，多数天然气δ13C2轻于-29.0‰；其二，甲基环己烷/正庚烷和（2-甲基己烷+3-甲基己烷）/正己烷2项比值分别大于1.0和0.5；其三，ln（C1/C2）值介于6.19～7.87，ln（C2/C3）值介于 3.00～4.76。

4）川中和川西地区中二叠统天然气主要来源于筇竹寺组泥岩，但不排除中二叠统自身泥灰岩的贡献，尤其是川西地区较重的天然气同位素是受到该区较为发育的混合型泥灰岩影响；川东和蜀南地区中二叠统天然气最有可能来源于纵向上相距更近的龙马溪组泥岩，同时也可接受中二叠统泥灰岩供烃。