华南产铀花岗岩蚀变矿物绿泥石与铀成矿的联系

章　健，　陈培荣，　王凯兴，　刘鑫扬，　陈　琪，　黄　剑

(1.核工业二三〇研究所，湖南 长沙　410007；2.南京大学地球科学与工程学院，江苏 南京　210003；3.东华理工大学地球科学学院，江西 南昌　330013；4.中国核工业地质局，北京　100013)

前人研究表明，产铀和非产铀花岗岩在岩石地球化学、矿物学组成和成因上存在明显的差别(张成江，1996；章健等，2011，2014；胡欢等，2014)。研究内容多为花岗岩岩石地球化学特征及其构造背景特征，对花岗岩中的矿物，特别是蚀变矿物研究较少。绿泥石是中-低温热液蚀变矿物，是变质作用、成岩作用以及铜、金、铀等矿床热液蚀变过程中的常见矿物，其化学式为(R2+,R3+)6[(Si,Al)4O10](OH)8，R2+可为Mg，Fe，Mn，Ni等，R3+可为Al，Fe，Cr，Mn等，华南花岗岩中普遍存在绿泥石矿物。本文拟通过对绿泥石成分的研究，寻找产铀花岗岩与非产铀花岗岩差异，为铀矿找矿提供判别依据。

1　地质背景

根据花岗岩的产铀能力将华南花岗岩大致分为产铀花岗岩、非产铀花岗岩和未知产铀类型花岗岩(以下简称未知型花岗岩)三类。产铀花岗岩是指附近产出大中型铀矿床、铀矿田的花岗岩体，而非产铀花岗岩指铀矿化信息弱的花岗岩体(章健等，2014)。本文选取诸广山岩体、下庄岩体、白面石岩体、豆乍山岩体等产铀花岗岩作为研究对象。

研究的非产铀花岗岩包括白马山岩体、歇马岩体、桃江岩体和五峰仙岩体(图1)。所研究的花岗岩体的主要岩性及成岩年龄见表1，在此重点讨论产铀花岗岩和非产铀花岗岩中绿泥石矿物特征差异和其所指示的岩石地球化学特征差异。

2　样品及分析方法

本文中所采取的样品均为较坚硬，未风化花岗岩，绿泥石矿物多数存在于花岗岩黑云母中，由黑云母蚀变形成。产铀花岗岩岩石粒度较细，蚀变程度稍强，黑云母中绿泥石含量高，蚀变绿泥石占黑云母含量的30%～50%，非产铀花岗岩岩石粒度较粗、蚀变弱，中绿泥石含量较少，说明不同花岗岩的黑云母蚀变强度差异较大(图2)。对黑云母中的绿泥石采用电子探针方法进行分析，电子探针分析在南京大学内金属成矿重点实验室完成，电子探针型号为JEOL JXA-8800，采用的激光束斑直径为11 μm，加速电压和加速电流分别为15 kV和20 nA，元素的特征峰采用La线系，元素特征峰测定时间为20 s(U，Th，Pb为30 s)。

图1　华南印支期花岗岩分布图(原图据孙涛，2005；扬子板块与华夏板块的界线据Chen et al.,1998)Fig.1　Distribution of South China granites

序号岩体类别岩体名称岩性采样位置1234产铀花岗岩诸广山岩体中粗粒黑云母花岗岩N25°08.256' E113°55.620'N25°08.723' E113°58.095'下庄岩体中粒二云母花岗岩338矿床1号坑道石角围北2 km公路旁白面石岩体中细粒二云母花岗岩N 24°50'8″ E115°23'37.9″N 24°50'59.3″ E 115°19'20.7″豆乍山岩体中细粒二云母花岗岩N26.10'49″E110.33'24″5678非产铀花岗岩白马山岩体中粒黑云母花岗闪长岩N 27°27.382'E 110°25.520'N 27°25.296'E 110°36.268'桃江岩体粗粒黑云母花岗岩N28°29'43.2''; E112.04'16.1″N28°29'43.2″; E112.04'16.1″歇马岩体中粒黑云母花岗岩N27°36'55.3″; E112.31'21.0″N27°36'58″; E112.34'14″五峰仙岩体中粒斑状黑云母花岗岩N2631'30″; E113.08'54″

图2　产铀花岗岩(a)和非产铀花岗岩(b)中的绿泥石矿物Fig.2　The Chlorite in uranium-deposit-bearing granites (left) and non-uranium-deposit-bearing granites (right) of South China granitesBi.黑云母;Pl.斜长石;Chl.绿泥石;Qtz.石英；Ap.磷灰石；Zrn.锆石；Muz.白云母；Mnz.独居石

3　绿泥石的成分

产铀和非产铀花岗岩中绿泥石成分存在着较大的差异。表2及表3中列出绿泥石电子探针数据及绿泥石成分中的分子量。产铀花岗岩绿泥石MgO含量3.95%～13.27%(平均值为7.50%)、Fe2O3的含量0.01%～7.08%(平均值为2.27%)，FeO的含量16.25%～36.27%(平均值为29.96%)；而非产铀花岗岩绿泥石MgO含量12.66%～16.57%(平均值为14.78%)，Fe2O3的含量0～2.46%(平均值为0.75%)，FeO含量21.26%～29.41%(平均值为25.18%)。产铀花岗岩中绿泥石具有MgO含量低、FeO高、Fe2O3高的特征。

绿泥石的Fe2+/(Fe2++Mg2+)的值能比较直观的反应绿泥石中的铁镁含量，产铀花岗岩绿泥石Fe2+/(Fe2++Mg2+)为0.55～0.78(平均值为0.68)，非产铀花岗岩绿泥石Fe2+/(Fe2++Mg2+)为0.44～0.55(平均值为0.48)。产铀花岗岩中的绿泥石Fe2+/(Fe2++Mg2+)高于非产铀花岗岩，还原性强。

非产铀花岗岩中的绿泥石较少，Fe2+/R2+的值低，为铁绿泥石和铁镁绿泥石；产铀花岗岩中的绿泥石含量高，除了含有铁绿泥石和铁镁绿泥石外，鳞绿泥石和鲕绿泥石的含量也较高。特别是，产铀花岗岩中还存在一些低温绿泥石，如辉绿泥石和铁叶绿泥石(图3)。

图3　花岗岩中绿泥石的分类(据王濮，1984)Fig.3　The classification with chlorite of South China granites

绿泥石的形成过程是一个由反应动力学控制的水-岩反应过程，受温度、压力、及水/岩比、流体和岩石化学成分等因素的制约。Inoue(1995)认为在脉状矿床的热液蚀变中，低氧化、低pH值的条件有利于形成富镁绿泥石，还原环境有利于形成铁绿泥石。产铀花岗岩中绿泥石的主要类型是铁绿泥石，它们是富铁的绿泥石，可能主要形成于还原环境。

根据n(Al)/n(Al+Mg+Fe)比值，可判断绿泥石母岩与其源岩的关系。一般认为，由泥质岩蚀变形成的岩石中绿泥石具有较高的n(Al)/n(Al+Mg+Fe)值(>0.35)。产铀花岗岩中绿泥石n(Al)/n(Al+Mg+Fe)比值介于0.35～0.53(平均值为0.41)之间，非产铀花岗岩中绿泥石n(Al)/n(Al+Mg+Fe)比值介于0.32～0.38(平均值为0.35)。说明产铀花岗岩是泥质岩石来源，泥质岩石中U含量更高。在绿泥石的n(Al)/n(Al+Mg+Fe)-n(Mg)/n(Fe+Mg)关系图解(图4)上，投影点比较分散，但基本上体现了一种不明显的负相关关系。

图4　花岗岩绿泥石n(Al)/n(Al+Mg+Fe)-n(Mg)/n(Fe+Mg)相关图(据Laird J，1988)Fig.4　The relationship between n(Al)/n(Al+Mg+Fe) and n(Mg)/n(Fe+Mg) of chlorite

4　绿泥石的结构

n(ⅥAl + Fe)-n(Mg)关系图被用来说明绿泥石在八面体位置的替换关系。非产铀花岗岩绿泥石的n(ⅥAl+Fe)与n(Mg)呈良好的负相关关系(图5)，说明绿泥石的八面体位置上主要由这三种元素占据，并且ⅥAl和Fe能替换Mg的位置。产铀花岗岩绿泥石n(ⅥAl+Fe)与n(Mg)相关关系不明显，说明其八面体位置成分较复杂。

Xie(1997)的研究表明，当绿泥石在硅铝四面体位置的离子替代关系是完全的钙镁闪石型替代(tschermakite replacement )时，n(ⅣAl)与n(ⅥAl)之间呈现近于1∶1的线性关系(相关系数=0.95)。产铀花岗岩绿泥石的n(ⅣAl)/n(ⅥAl) 之间的分子数比为0.41～1.07(平均值0.85)；非铀花岗岩绿泥石的n(ⅣAl) /n(ⅥAl) 之间的分子数比为0.78～1.21(平均值1.01)(表1及表2)。产铀花岗岩的n(ⅣAl) /n(ⅥAl)相关性关系不明显，绿泥石四面体位置不是单纯的钙镁闪石型替代，四面体位置成分较复杂。

图5　绿泥石n(ⅥAl+Fe)-n(Mg)相关图(据Xie X G，1997)Fig.5　The relationship between n(ⅥAl+Fe) and n(Mg) of chlorite

5　绿泥石的形成温度

绿泥石的形成温度与绿泥石结构、化学组成以及多型等之间的关系已得到较为深入的研究和正在得到越来越广泛的认同。Battaglia(1999)提出绿泥石网面间距d001与温度之间的关系方程计算绿泥石的形成温度t/℃=[14.379 -(d001/ 0.1 nm)]/0.001。

绿泥石的温度与Si原子数呈良好的反相关关系，说明形成温度影响着绿泥石中的Si原子数和绿泥石的种类(图6)。产铀花岗岩和非产铀花岗岩中的绿泥石多数为中-高温绿泥石(产铀花岗岩和非产铀花岗岩均有2个低温绿泥石样本)，产铀花岗岩的绿泥石形成温度为221.4～272.4 ℃(平均值为244.7 ℃)，略高于非产铀花岗岩的绿泥石形成温度(204.8～251.8 ℃，平均温度236.6 ℃)。

图6　绿泥石中T-Si关系图解(低温与中-高温绿泥石的划分(薛志远，2009)Fig.6　The relationship between T and Si of chlorite

6　氧逸度

Taras等(1987)指出硅铝成分为主的热液中氧逸度和硫逸度决定了绿泥石中的Fe2+/(Fe2++Mg2+) 的比例。本文以此为依据，通过绿泥石中铁的摩尔浓度来反演绿泥石形成的形成环境。花岗岩中的绿泥石是在石英、云母等硅铝成分参与的环境下形成，硫化物成分参与较少，故本文不讨论其形成环境的硫逸度(假定产铀花岗岩和非产铀花岗岩硫逸度分别为-14和-12)。图7中显示，产铀花岗岩的绿泥石形成的氧逸度logfO2值为-19.5～-18，非产铀花岗岩绿泥石的形成环境氧逸度logfO2值为-18.5～-17.5。产铀花岗岩中的绿泥石其形成环境的氧逸度要低于非产铀花岗岩，具有更强的还原环境。

图7　绿泥石LogfO2和LogfS2相关关系图(据Taras et al.，1987)Fig.7　The relationship between LogfO2 and LogfS2 of chloriteMt.磁铁矿，Ru.金红石，Ilm.钛铁矿，Po.磁黄铁矿.图中0.2的虚线等值线表示XH2O=1.0的条件下

7　结论和讨论

花岗岩暗色矿物及副矿物中富含铀，可为铀矿成矿提供铀源。绿泥石蚀变是铀元素迁移的重要环节，可间接指示铀成矿作用。产铀花岗岩中形成的绿泥石种类复杂，包括铁绿泥石、铁镁绿泥石、磷绿泥石和鲕绿泥石，绿泥石中Fe2O3和FeO含量高于非产铀花岗岩，MgO含量低于非产铀花岗岩。产铀花岗岩绿泥石Mg/(Mg+Fe)值高，说明花岗岩源岩为泥质岩。产铀花岗岩绿泥石四面体及八面体位置成分复杂。产铀花岗岩的绿泥石形成温度略高，形成氧逸度低。

绿泥石矿物普遍存在于华南花岗岩中，通过花岗岩中的蚀变矿物绿泥石的分析研究，可为区分产铀花岗岩和非产铀花岗岩提供较好的依据。