山东省沂源县土壤重金属来源分布及风险评价

徐夕博，吕建树,2※，徐汝汝

（1. 山东师范大学地理与环境学院，济南 250358；2. 华东师范大学河口海岸学国家重点实验室，上海 200062）

0 引 言

土壤作为陆地生态系统的组成部分，是各类生命活动进行的重要媒介。重金属具有广泛的生物毒性、不可降解性及在生物体中的累积性，易在土壤中产生富集，人类活动排放大量的重金属及导致重金属的二次污染，使日益严重的土壤污染问题成为亟待解决的重要环境课题[1-2]。目前来看，尽管土壤对污染物具有一定的自我容纳能力，但人类不合理的生产活动，导致过量重金属进入生物圈参与到地球物理循环导致生态系统恶化，进而威胁人类身体健康[3-4]。因此，研究土壤中重金属来源、空间分布特征及对环境的潜在危害程度为调控治理土壤污染提供参考和理论依据，同时也对优化人类生存环境具有重要意义。

近年来，国内外对于土壤重金属污染的研究从重要工业城市开始向城市周边区域扩展，Qing等[5]对土壤重金属污染的研究集中在大型工业城市，其他相关学者的研究[6-9]则开始延伸到主要工厂、菜地、道路和公园。环境保护部与国土资源部2014年在《全国土壤污染状况调查公报》中指出全国 19.4%的农用耕地受到重金属的污染[10]，与身体健康密切相关农业土壤的重金属污染调查评价更应当引起人们的重视。山地丘陵区具有工业开发和农业生产双重功能，因其远离人类聚居区，更容易忽视带来的土壤重金属污染的风险，所以有必要对山地丘陵区的农业土壤重金属污染状况进行风险管控。土壤重金属来源辨识是农业土壤污染治理和风险评价的重要课题之一，土壤重金属的来源极其复杂，且是人为和自然的共同作用的结果。研究过程中通常采用多元统计分析（主成分分析和相关分析结合）[11]，用综合性指标替代多种相关数据作为特征值进行判识，二者既可独立分析又可相互验证提高准确度；此外，基于地统计的空间分析技术绘制土壤重金属污染分布图[12]，可以有效识别土壤污染的热点区和冷点区，与多元统计分析相结合可以进一步深入对土壤重金属的来源进行判识；Hakanson等引入毒性响应系数，将重金属生态环境风险与毒理学联系起来，建立沉积物重金属潜在生态危害指数，直观的展示重金属对生态环境的胁迫程度[13-15]。

沂源县是山东省农业为典型特色的山区县域城市，农业人口占到78.4%[16]，具备以农业种植为主导、矿产资源开发加工为辅的产业结构，是全国果品百强县和全国重要蔬菜基地。农业种植规模扩大及工业生产快速发展必然会对土壤带来一定的重金属污染，而目前针对山东省内的土壤重金属污染研究多集中在工业城市[15,17-18]，所以有必要对以农业为主县域城市土壤进行重金属污染调查与分析评价。在区域内进行系统采样并分析测试了As、Cd、Co、Cr、Cu、Ni、Pb、Hg、Zn和 Mn 共 10 种重金属；利用多元统计分析（主成分分析和单因子方差分析）判别重金属的来源，采用地统计方法模拟重金属的空间分布特征；最后对重金属进行潜在生态危害评价，以期为保障土壤环境安全提供科学依据。

1 材料与方法

1.1 研究区概况

沂源县地处鲁中山区腹地，隶属于山东省淄博市，地理坐标介于 117°53′47.3″E～118°30′55.8″E、36°23′28.7″N～35°55′27.9″N，南北长约 50.8 km，东西宽约55.7 km，总面积1 636 km2，人口数53万（图1）。气候上属大陆性暖温带季风气候，平均气温 12.2 ℃，多年平均降水量1 500 mm左右。地貌类型为山地丘陵为主，总地势西北高、东南低，基底为泰山群古老变质岩系，成土母质主要以石灰岩、花岗岩和坡积物为主。研究区产业结构农业种植为主，工业企业集中在中部县城工业园附近，形成了以多家上市企业为核心的医药、材料和高分子产业集群，此外区域内零星分布有一定规模的煤矿化工、矿石生产加工企业。

图1 研究区及采样点示意图Fig.1 Location of soil sampling sites in study area

1.2 样品采集与分析方法

结合研究区土地利用图、土壤类型图和地质图，按照可通达性、典型代表原则并排除人为因素干扰，利用ArcGIS 10.1软件在数字底图上按照规则网格（2 km×2 km）进行采样点的布设，在2012年8月共获取到427个采样点；在采样点周围利用多点采样法将采集到0～20 cm表层土壤样品等量混合至1 kg后装入聚乙烯密封袋内，并用GPS记录实际坐标。土壤样品经自然风干、研磨、过100目（0.25 mm）筛后，继续用玛瑙研钵磨细，使之全部通过0.074 mm孔径筛，并经过HNO3-HCl-HF-HClO4法消煮后，供10种重金属项目测定；其中Cr、Cu、Ni、Pb、Zn采用等离子体原子发射光谱法（ICP-OES）测定，Cd、Co和Mn采用石墨炉原子吸收分光光度法（GF-AAS）测定，AS和Hg采用原子荧光光谱法（HG-AFS）测定。分析方法的准确度和精密度采用国家一级土壤标准物质（GBW系列）进行检验，并按比例随机检查和异常点检查进行严格的样品质量监控，测试结果符合监控要求[15,19]。

1.3 数据处理

1.3.1 多元统计与地统计分析

将实验室获得的 As、Cd、Co、Cr、Cu、Hg、Mn、Ni、Pb和Zn共 10种重金属含量值在SPSS 19.0中进行均值、中值、范围、标准差、峰度、偏度和变异系数等基本统计特征分析；在对重金属空间分布插值时，GS+9.0软件求出变异函数，拟合出最优插值模型参数，在ArcGIS10.1地统计模块中进行克里格插值绘制出土壤重金属空间分布格局。

1.3.2 重金属污染评价

潜在生态危害指数法由瑞典科学家 Hakanson[13]提出，以沉积学为基础结合重金属的的性质，按照沉积转换规律所建立的土壤或沉积物的重金属评价模型。考虑研究区污染物毒性和重金属元素背景值差异，以及各种评价方法的敏感程度，潜在生态危害指数法更为适合对本研究内土壤重金属污染评价。潜在生态危害指数RI(risk index)计算过程如下：

式中 ic为重金属含量实测值，mg/kg，参考值 iB选用的是山东省东部地区土壤元素背景值， iT为单重金属元素毒性响应参数，反映重金属对生态环境的胁迫强度，相关研究[19-20]得出，重金属 Hg、Cd、As、Co、Cu、Ni、Pb、Cr、Mn和Zn的毒性响应参数分别为40、30、10、5、5、5、5、2、1、1； Ei为单种重金属潜在生态风险危害指数，RI 为多种重金属潜在生态风险危害指数，等于各个重金属的Ei总和[21]。

2 结果与分析

2.1 土壤重金属的描述性统计

表1可以得出，As、Cd、Co、Cr、Cu、Ni、Pb、Hg、Zn和 Mn 10种实测重金属含量均值分别超出背景值44.13%、38.89%、39.27%、30.85%、72.65%、37.93%、43.15%、37.48%、51.02%和21.05%，但未高于国家二级限定标准；除As元素其余9种重金属含量极大值均超过二级标准限定值，说明局部地区土壤可能受到强烈外来干扰或者是受土壤本底值影响；变异系数是统计数据波动特征的参数，其中Hg的变异系数达到125%，处于高度变异（CV>36%）[22]说明该区域土壤重金属可能存在较多异常值且受到了强烈外力扰动；偏度反映了正态分布双尾特征，峰度反映了样本的集中程度，标准正态分布偏度0，峰度3[23]，David等[24]认为，自然界表层土壤中微量金属元素的存在都是遵从正态分布，在母质类型相同的土壤中金属元素分布形态相同或者接近，但人类活动会改变其分布状态，人为干扰条件下As等10种重金属偏度系数出现正值产生重金属分布形态的正偏现象，这与对重金属的变异系数的特征分析结果相一致。

2.2 主成分分析

主成分分析是将具有相关性的信息变量转换为具有一定载荷值的线性不相关综合变量，可以发现数据复杂体系中各分量的贡献值，且载荷值反映了在该组综合变量所代表的信息量，帮助判别土壤中重金属的来源[1]。表2为旋转后主成分载荷矩阵结果，前3个主成分特征值均大于1且累计贡献率达74.41%，能够解释10种重金属含量数据的大部分信息，故选取前 3个主成分即可。可以得出，第一主成分（PC1）主要由As、Co、Cu和Mn组成，这5种金属代表了第一主成分（PC1）的主要信息；PC2上Cd、Hg、Pb和Zn的载荷值均大于0.6，说明了这些4种重金属的共性信息集中在第二主成分上；Cr和Ni元素在PC3上载荷值均为0.97，反映PC3上的主要信息，根据主成分分析得出的结果可以进一步深入分析重金属来源[25]。

表2 土壤金属元素因子载荷Table 2 Factors matrix of metal elements in soils

PC1的方差贡献率为 36.81%，As、Co、Cu和 Mn金属元素载荷值均大于0.7；沂源县境内成土母质类型主要为石灰岩，受石灰岩土壤化学风化过程影响，As、Co、Cu和Mn金属元素会高于其他母质类型中含量值[26-27]；Mn是重要的地球化学元素，是地壳组成成分[28]，大量存在于地表土壤中，Co的含量一般较低，常伴生在Mn等化合物中，在风化岩石中具有较高丰度，Zhou等[29]在研究中将Co和Mn分到同一主成分，并分析得出来源于风化岩石的结论；麦尔耶姆·亚森等[25]在对渭库绿洲研究中将Cr和Cu归为自然来源，主要受到地球化学成因控制；因此判断PC1主要受到成土母质的控制，As、Co、Cu和Mn元素在土壤中为自然来源。

PC2代表 Cd、Hg、Pb、Zn元素在土壤中的富集，占到解释总方差的22.70%。以背景值为参照标准，Cd、Zn、Pb和 Hg元素含量均值分别超出背景值 38.89%、51.02%、43.15%和37.48%，但未超过二级标准警戒值。沂源具有发展工业生产的巨大潜力，鲁村煤矿具备60万t的年产量，方解石矿探明开采为山东省最大，此外铁、建筑用矿石开发是该区支柱产业，具有分布广、储量大和开发久的特点[30]；Cd、Pb和Zn这3种元素的重要来源主要为工业生产的三废排放[15,31]；Hg的变异系数最大，对应受外部扰动也最大，Hg元素的聚集主要是通过燃煤、电厂和焦化厂等向大气中排放，Hg在大气中是一种很稳定的元素，一定气压条件下可以在大气中存在，主要通过大气干沉降和湿沉降进入土壤中[18,32-33]；土壤中Cd和Zn的含量与总磷的含量有一定的相关关系，并认为化肥和农药的施用是 Cd和 Zn的主要来源之一[34]；此外 Zn和Cd是同族元素具有相似的化学特征，在以石灰岩为主的母质中含量较高，矿山开发和加工过程也会产生聚集[15]；值得注意的是在华北地区动物饲料添加剂中高含量Hg和Pb经施用有机肥后在土壤中聚集[35]；煤炭燃烧的灰渣和汽车尾气的排放（2000年之前为含铅汽油）会产生Pb，且Pb在空气经风力作用，沉积至土壤中产生富集[31,36]；此外，Zn、Hg、Pb、Cd通常受到工业活动影响较大，但Kurun等[37]、Li等[38-39]在河流和山区等人类活动较少区域研究时发现上述元素含量较高，故将其来源归结为洪水和风化岩石产物。综上研究，将PC2归为受到成土母质和工农业污染的双重控制下的混合来源。

PC3占到解释总方差的14.89%，元素载荷均为0.97，较高的载荷值反映了主成分 2上的主要信息。Cr和 Ni两种元素在土壤中的聚集，同样与成土母质有较大关联，Cr和Ni同为铁族元素，具备亲铁特性，一般在土壤中具有较高相关性[1,32]；鲁中地区玄武岩和基性片麻岩残坡积母质中Cr和Ni的含量高，经过风化作用沉积到土壤中致使重金属浓度较高[40]；此外吕建树 等[1]、Reza等[41]和雷凌明等[12]在研究中将Cr、Ni和Co分到同一个主成分内，且来源于成土母质故将PC3作为自然源因子。

2.3 重金属在不同土地利用类型、土壤母质含量差异

土地利用和土壤母质是人类活动和地质背景相互作用下最具代表性的因素，分析两者与重金属含量之间的关系可以更加深入的探讨重金属来源[42]。沂源县不同土地利用类型和成土母质的土壤重金属含量值如表3所示，研究区土壤母质类型以石灰岩和花岗岩为主，分别占到55.36%和40.52%，坡积物次之，仅占到总面积4.12%，但却是城镇工业活动分布的集中区域；As、Cd、Co、Cr、Cu、Mn、Ni、Pb和Zn在石灰岩中含量值明显高于其他母质，其次为花岗岩和坡积物背景土壤，含量差异显著，受地球化学因素控制；Hg在3种母质中的含量值基本一致，无显著差异，但平均值均高于背景值。

沂源县是一个以农业为主的山区县域城市，耕地面积所占比例约为67.92%，其次林地、草地、居民用地、水体和城镇用地分别为15.07%、10.07%、3.67%、1.34%和1.93%；区域内整体土地利用类型对土壤重金属含量具有明显的影响，其中Hg、Pb和Zn在城镇建设用地含量差异最为显著，分别超出背景值141.3%、74.1%和69.4%，在城镇建设用地区土壤中重金属含量的极大值分别为0.62、333.1和761.9 mg/kg，均已超过土壤质量二级标准限定值，说明已受到工业生产活动的影响；Cd在耕地和城镇建设用地中含量值为0.15 mg/kg，略高于其他土地利用类型，但城镇用地中Cd的标准差较大，说明耕地中的Cd可能来源自面源农业污染，而城镇中的Cd受到工业点源排放主导；其他元素含量值在不同土地利用类型间变化范围基本相同，土壤重金属富集差异不明显。

表3 不同土地利用类型和成土母质的重金属含量Table 3 Heavy metals contents in different land use types and parent material (mg·kg–1)

2.4 空间分布函数理论模型拟合

地统计分析是利用变异函数（variogram）对空间结构进行分析，探讨环境地球特征的空间分布[43-44]。普通克里格是无偏预测，要求数据符合正态分布，插值前需进行Kolmogorov-Smirnov正态性检验[19,45]，对不符合正态分布单金属元素经对数变换后符合正态分布进行普通克里格插值。

变异函数理论模型主要包括球状（Spherical）和指数（Exponential）等模型，主要参数包括块金常数（C0）、基台值（C0+C）、决定系数（R2）和残差（RSS）等。块金常数和基台值的比值（C0/C0+C）表示参数的空间自相关性，可以反映自然和人为因素的影响作用，决定系数（R2）表示理论模型的拟合精度。

由变异函数理论模型拟合的结果（表4）可知，Co、Cr、Hg、Mn、Ni、Pb和Zn的变异函数理论模型均符合指数模型，AS、Cd、Cu符合球状模型。除Hg之外，所有元素的决定系数均大于0.607，而RSS均较小，说明理论模型的选取基本符合要求。Hg的块基比（C0/C0+C）大于 0.75，表明这些元素空间变异以随机变量为主，说明受到强烈的人为活动的干扰；其余元素的块基比介于0.25～0.75之间，受到人为干扰影响较小。

表4 土壤重金属元素的变异函数理论模型及相关参数Table 4 Variograms fitting models of heavy metals in soils and related parameters

2.5 重金属含量空间分布特征

图 2是沂源县土壤重金属含量的空间分布，并依据等间距法[46]将重金属含量值分为 6类；可以看出各元素含量值空间分异和主成分分析结果基本一致，可以相互验证，说明克里格法用于重金属环境风险评价的合理性[19]。

沂源县土壤重金属含量空间分布格局（图2）总体上呈现中部区域环境风险级别最高并向四周逐渐降低的趋势，高值区自西北向东南带状分布，与成土母质石灰岩的分布大致相同，这也与主成分来源分析的结果相一致；沂源地形构造复杂，主要以山地为主，地势自西北向东南倾斜，成土母质类型主要以石灰岩为主，工业企业建立在中部河流洪冲击区和山谷处；重金属含量的高污染风险区位于县城附近及矿产开发区区域，如Cd（图2b）、Hg（图 2f）、Pb（图2i）和 Zn（图 2j），这就建立和工业生产活动与与环境风险等级的高度相关性，但是人为干扰只影响到局部地区含量值升高，分布趋势还是主要受到成土母质的控制;土壤中As（图2a）、Mn（图2g）、Cu（图2e）和Co（图2c）含量主要高值呈现西北到东南带状分布，其他区域呈现递减的趋势，这与成土母质类型石灰岩的分布规律非常接近，进一步证实PC1的自然来源；Cr元素（图2d）和Ni元素（图2h）的空间分布整体比较均一，区域内含分异性小，含量主要受到成土母质的控制，与石灰岩的分布相一致，综上Cr和Ni为受到成土母质控制的自然源因子；从沂源县土壤重金属含量环境风险总体空间分布可以得出，元素含量值的空间分布特征与成土母质分布格局基本一致，石灰岩母质风化土壤决定了重金属含量高值区的分布，其次为花岗岩和坡积物母质，局部区域受人为污染影响形成面带状结合分布格局。

图2 表层土壤重金属含量空间分布Fig.2 Spatial distribution of heavy metals in topsoils

2.6 重金属潜在生态风险评价

潜在生态危害指数可以作为定量评价土壤重金属污染程度的重要指标[47]。根据式（1）和（3），结合土壤中重金属实测浓度数据和背景参考值，参照相关毒性响应指数[13,19]，得出沂源县表层土壤中单个重金属潜在生态危害指数 iE，并绘出重金属综合生态危害指数RI分布图（图3）。

图3 土壤重金属潜在生态危害指数分布Fig.3 Spatial distribution of potential ecological risk index of heavy metal in soils

相关研究表明[15]iE与 RI不同代表重金属元素存在不同的生态危害： iE<40与RI<150时，存在轻微的生态危害，在40≤ iE<80与150≤RI<300时，存在中等生态危害，在 iE≥80时与RI≥300时，则存在强等级的生态危害。As、Cd、Co、Cr、Cu、Hg、Mn、Ni、Pb 和 Zn的潜在生态危害指数平均值分别为14.42、40.92、6.96、2.62、8.63、60.88、1.21、7.16、6.87 和 1.51，按照由高到低的顺序为Hg > Cd > As > Cu > Ni > Co > Pb > Cr>Zn> Mn；表层土壤中潜在危害最大的重金属是Hg，其在研究区有262个点（占全部样点61.3%）存在中等生态风险；其次的重金属元素是Cd，也达到中等潜在生态风险危害，整个区域内共有12个点（占全部样点3%） iE平均值超过80，达到强等级潜在风险危害；As、Co等其他8种重金属 iE均未超过40，具有轻度的潜在生态风险，综上，研究区内单元素潜在生态危害处于中度等级，仅少部分地区表层土壤受到强等级的重金属胁迫。

研究区内RI值为151.18，整体处于中度潜在生态风险等级，其中约77.21%的表层土壤受到中度潜在生态风险威胁，22.04%的区域处于轻微潜在生态危害，仅有约1%左右的区域处于强等级潜在生态风险；在单个元素中只有Cd和Hg处于中度潜在生态危害等级，两者毒性水平较高，长期累积对身体危害较大，值得重视；研究区重金属潜在生态危害指数的高值区域集中在研究区中部县城附近，并呈现中心向四周放射状递减的分布趋势，故县城附近及部分工业企业及应作为环境治理工作的重点。

3 结 论

1）沂源县 As、Cd、Co、Cr、Cu、Ni、Pb、Hg、Zn和 Mn元素含量平均值相对山东省东部地区背景土壤元素值分别超出44.13%、38.89%、39.27%、30.85%、72.65%、37.93%、43.15%、37.48%、51.02%和21.05%，但未超过国家二级标准限定值（Co和Mn没有参照除外），表层土壤中存在一定程度重金属富集。

2）沂源县土壤重金属来源可分为3类：As、Co、Cu、Mn和主要受到成土母质影响，属于自然来源；Hg 、Cd、Zn和Pb主要受到成土母质和工业生产的双重控制，属于混合来源；Ni和Cr主要来源于成土母质，属自然源因子。

3）沂源县土壤重金属含量空间分布总体上自西北向东南带状分布，与成土母质的分布格局基本一致；但Cd、Hg、Pb和Zn受到工业生产影响高值区出现在中部县城区，其余元素分布受成土母质控制，与工业分布无关。

4）通过土壤重金属潜在生态危害评价得出：总体上沂源县表层土壤具有中度等级的潜在生态危害风险，10种重金属的潜在生态危害风险排序为 Hg>Cd > As >Cu > Ni >Co > Pb > Cr> Zn> Mn，Hg和Cd的污染风险程度最高，具有中度等级的潜在生态危害，应重点治理，其余研究区中部县城区及部分工矿区为污染易发区域，应重点防范。

[参 考 文 献]

[1] 吕建树，张祖陆，刘洋，等. 日照市土壤重金属来源解析及环境风险评价[J]. 地理学报，2012，67(7)：109－122.Lü Jianshu, Zhang Zulu, Liu Yang, et al. Sources identification and hazardous risk delineation of heavy metals contamination in Rizhao City[J]. Acta Geographica Sinica, 2012, 67(7):109－122. (in Chinese with English abstract)

[2] Karak T, Bora K, Paul R K, et al. Paradigm shift of contamination risk of six heavy metals in tea (Camellia sinensis, L.) growing soil: A new approach influenced by inorganic and organic amendments[J]. Journal of Hazardous Materials, 2017, 338: 250.

[3] Wilcke W, Müller S, Kanchanakool N, et al. Urban soil contamination in Bangkok: heavy metal and aluminium partitioning in topsoils[J]. Geoderma, 1998, 86(3/4): 211－228.

[4] Li X, Liu L, Wang Y, et al. Heavy metal contamination of urban soil in an old industrial city (Shenyang) in Northeast China[J]. Geoderma, 2013, 192(1): 50－58.

[5] Qing X, Yutong Z, Shenggao L. Assessment of heavy metal pollution and human health risk in urban soils of steel industrial city (Anshan), Liaoning, Northeast China[J].Ecotoxicology & Environmental Safety, 2015, 120: 377－385.

[6] 张连科，李海鹏，黄学敏，等. 包头某铝厂周边土壤重金属的空间分布及来源解析[J]. 环境科学，2016，37(3)：1139－1146.Zhang Lianke, Li Haipeng, Huang Xuemin, et al. Soil heavy metal spatial distribution and source analysis around an aluminum plant in baotou[J]. Environmental Science, 2016,37(3): 1139－1146. (in Chinese with English abstract)

[7] 索琳娜，刘宝存，赵同科，等. 北京市菜地土壤重金属现状分析与评价[J]. 农业工程学报，2016，32(9)：179－186.Suo Linna, Liu Baocun, Zhao Tongke, et al. Evaluation and analysis of heavy metals in vegetable field of Beijing[J].Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering(Transactions of the CSAE), 2016, 32(9): 179－186. (in Chinese with English abstract)

[8] 段海静，蔡晓强，阮心玲，等. 开封市公园灰尘重金属含量及潜在生态风险[J]. 地球与环境，2016，44(1)：89－95.Duan Haijing, Cai Xiaoqiang, Ruan Xinling, et al. Potential ecological risk of heavy metals in surface dusts from parks of Kaifeng City, China[J]. Earth and Environment, 2016, 44(1):89－95. (in Chinese with English abstract)

[9] 姚静波，王明新，齐今笛，等. 高架道路周边建筑物灰尘重金属污染风险：以常州市为例[J]. 环境科学，2017,38(5)：1807－1816.Yao Jingbo, Wang Mingxin, Qi Jindi, et al. Pollution risk of heavy metals in dust from the building along elevated road: A Case Study in Changzhou[J]. Environmental Science, 2017,38(5): 1807－1816. (in Chinese with English abstract)

[10] 陈能场，郑煜基，何晓峰，等. 《全国土壤污染状况调查公报》探析[J].农业环境科学学报，2017，36(9)：1689－1692.Chen Nengchang, Zheng Yuji, He Xiaofeng, et al. Analysis of the Report on the national general survey of soil contamination[J]. Journal of Agro-Environment Science,2017, 36(9): 1689－1692. (in Chinese with English abstract)

[11] Esmaeili A, Moore F, Keshavarzi B, et al. A geochemical survey of heavy metals in agricultural and background soils of the Isfahan industrial zone, Iran[J]. Catena, 2014, 121(7):88－98.

[12] 雷凌明，喻大松，陈玉鹏，等. 陕西泾惠渠灌区土壤重金属空间分布特征及来源[J]. 农业工程学报，2014，30(6)：88－96.Lei Lingming, Yu Dasong, Chen Yupeng, et al. Spatial distribution and sources of heavy metals in soils of Jinghui Irrigated Area of Shaanxi, China[J]. Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering (Transactions of the CSAE),2014, 30(6): 88－96. (in Chinese with English abstract)

[13] Hakanson L. An ecological risk index for aquatic pollution control.a sedimentological approach[J]. Water Research,1980, 14(8): 975－1001.

[14] Lv J, Zhang Z, Li S, et al. Assessing spatial distribution,sources, and potential ecological risk of heavy metals in surface sediments of the Nansi Lake, Eastern China[J].Journal of Radioanalytical & Nuclear Chemistry, 2014,299(3): 1671－1681.

[15] 戴彬，吕建树，战金成，等. 山东省典型工业城市土壤重金属来源、空间分布及潜在生态风险评价[J]. 环境科学，2015(2)：507－515.Dai Bin, Lü Jianshu, Zhan Jincheng, et al. Assessment of sources,spacial distribution and ecological risk of heavy metals in soils in a typical Industry-based City of Shandong Province, Eastern China[J]. Environmental Science, 2015(2):507－515. (in Chinese with English abstract)

[16] 山东省统计局. 山东统计年鉴. 2010[M]. 北京：中国统计出版社，2010.

[17] Lv J, Liu Y, Zhang Z, et al. Distinguishing anthropogenic and natural sources of trace elements in soils undergoing recent 10-year rapid urbanization: a case of Donggang, Eastern China[J]. Environmental Science & Pollution Research International, 2015, 22(14): 10539.

[18] Lv J, Liu Y, Zhang Z, et al. Factorial kriging and stepwise regression approach to identify environmental factors influencing spatial multi-scale variability of heavy metals in soils[J]. Journal of Hazardous Materials, 2013, 261(13):387－397.

[19] Liu Y, Ma Z, Lv J, et al. Identifying sources and hazardous risks of heavy metals in topsoils of rapidly urbanizing East China[J]. Journal of Geographical Sciences, 2016, 26(6):735－749.

[20] 郭笑笑，刘丛强，朱兆洲，等. 土壤重金属污染评价方法[J]. 生态学杂志，2011，30(5)：889－896.Guo Xiaoxiao, Liu Congqiang, Zhu Zhaozhou, et al. Evaluation methods for soil heavy metals contamination: A review[J].Chinese Journal of Ecology, 2011, 30(5): 889－896. (in Chinese with English abstract)

[21] 张雷，秦延文，郑丙辉，等. 丹江口水库迁建区土壤重金属分布及污染评价[J]. 环境科学，2013，34(1)：108－115.Zhang Lei, Qin Yanwen, Zheng Binghui, et al. Distribution and pollution assessment of heavy metals in soil of relocation areas from the Danjiangkou Reservoir[J]. Environmental Science, 2013, 34(1): 108－115. (in Chinese with English abstract)

[22] Wilding L P. Spatial variability: Its documentation,accommodation and implication to soil survey[J]. Spatial Variations, 1985, 166－187.

[23] 宁茂岐，刘洪斌，武伟. 两种取样尺度下土壤重金属空间变异特征研究[J]. 中国生态农业学报，2007，15(3)：86－91.Ning Maoqi, Liu Hongbin, Wu Wei. Determination of the characteristics of soil heavy metal spatial variability with two soil sampling scales[J]. Chinese Journal of Eco-Agriculture,2007, 15(3): 86－91. (in Chinese with English abstract)

[24] David McGrath, Chaosheng Zhang, Owen T. Carton,Geostatistical analyses and hazard assessment on soil lead in Silvermines area[J]. Ireland, Environmental Pollution, 2004,127(2): 239－248.

[25] 麦尔耶姆·亚森，买买提·沙吾提，尼格拉·塔什甫拉提，等.渭干河-库车河绿洲土壤重金属分布特征与生态风险评价[J]. 农业工程学报，2017，33(20)：226－233.Maieryemu Yasen, Mamat Sawut, Nigela Taxipulati, et al.Distribution of heavy metal pollution and assessment of its potential ecological risks in Ugan-Kuqa River Delta of Xinjiang[J]. Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering (Transactions of the CSAE), 2017,33(20): 226－233. (in Chinese with English abstract)

[26] 陈松，桂和荣，孙林华. 安徽宿州地区石灰岩土壤地球化学特征[J]. 地球与环境，2012，40(4)：529－535.Chen Song, Gui Herong, Sun Linhua. Geochemical characteristics of limestone soil from Suzhou Area,Anhui Province[J]. Earth and Environment, 2012, 40(4): 529－535. (in Chinese with English abstract)

[27] 温琰茂，曾水泉. 中国东部石灰岩土壤元素含量分异规律研究[J]. 地理科学，1994，14(1)：16－21.Wen Yanmao, Zeng Shuiquan. Distributive tendenoy of element concentrations in soils derived from limestone in Eastern China[J]. Scientia Geographica Sinica, 1994, 14(1):16－21. (in Chinese with English abstract)

[28] 鲁佳，方维萱. Fe，Mn元素在岩浆作用中的地球化学特征[J]. 地球科学进展，2012(增刊1)：50－51.Lu Jia, Fang Weixuan. The geochemical characteristics of the Fe and Mn elements in the magmatism[J]. Advances in Earth Science, 2012(Supp.1): 50－51. (in Chinese with English abstract)

[29] Zhou M, Liao B, Shu W, et al. Pollution assessment and potential sources of heavy metals in agricultural soils around Four Pb/Zn Mines of Shaoguan City, China[J]. Journal of Soil Contamination, 2015, 24(1): 76－89.

[30] 杨斌，罗文强，张尚坤，等. 沂源县重喜官庄方解石矿地质特征及成因[J]. 山东国土资源，2013(5)：10－14.Yang Bin, Luo Wenqiang, Zhang Shangkun, et al. Geological characteristics and origin of calcite deposit in Chongxiguanzhuang Mining Area in Yiyuan County[J].Land and resources in Shandong, 2013(5): 10－14. (in Chinese with English abstract)

[31] 邱孟龙，李芳柏，王琦，等. 工业发达城市区域耕地土壤重金属时空变异与来源变化[J]. 农业工程学报， 2015，31(2)：298－305.Qiu Menglong, Li Fangbai, Wang Qi, et al. Spatio-temporal variation and source changes of heavy metals in cultivated soils in industrial developed urban areas[J]. Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering (Transactions of the CSAE), 2015, 31(2): 298－305. (in Chinese with English abstract)

[32] Lv J, Liu Y, Zhang Z, et al. Identifying the origins and spatial distributions of heavy metals in soils of Ju country (Eastern China) using multivariate and geostatistical approach[J].Journal of Soils & Sediments, 2015, 15(1): 163－178.

[33] 阿尔祖娜·阿布力米提，王敬哲，王宏卫，等. 新疆准东矿区土壤与降尘重金属空间分布及关联性分析[J]. 农业工程学报，2017(23)：259－266.Aerzuna Abulimiti, Wang Jingzhe, Wang Hongwei, et al.Spatial distribution analysis of heavy metals in soil and atmospheric dust fall and their relationships in Xinjiang Eastern Junggar mining area[J] Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering (Transactions of the CSAE), 2017(23): 259－266. (in Chinese with English abstract)

[34] Chen T, Liu X, Zhu M, et al. Identification of trace element sources and associated risk assessment in vegetable soils of the urban-rural transitional area of Hangzhou, China.[J].Environmental Pollution, 2008, 151(1): 67－68.

[35] 王飞，赵立欣，沈玉君，等. 华北地区畜禽粪便有机肥中重金属含量及溯源分析[J]. 农业工程学报，2013，29(19)：202－208.Wang Fei, Zhao Lixin, Shen Yujun, et al. Analysis of heavy metal contents and source tracing in organic fertilizer from livestock manure in North China[J]. Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering (Transactions of the CSAE), 2013, 29(19): 202－208. (in Chinese with English abstract)

[36] Batjargal T, Otgonjargal E, Kitae B, et al. Assessment of metals contamination of soils in Ulaanbaatar, Mongolia.[J].Journal of Hazardous Materials, 2010, 184(1/3): 872－876.

[37] Kurun A, Balkis N, Erkan M, et al. Total metal levels in crayfish Astacus leptodactylus (Eschscholtz, 1823), and surface sediments in Lake Terkos, Turkey[J]. Environmental Monitoring & Assessment, 2010, 169(1/4): 385－395.

[38] Li G, Liu G, Zhou C, et al. Spatial distribution and multiple sources of heavy metals in the water of Chaohu Lake, Anhui,China[J]. Environmental Monitoring & Assessment, 2012,184(5): 2763－2773.

[39] Zhaoyong Z, Abuduwaili J, Fengqing J. Heavy metal contamination, sources, and pollution assessment of surface water in the Tianshan Mountains of China[J]. Environmental Monitoring & Assessment, 2015, 187(2): 33.

[40] 王关玉，潘懋，刘锡大，等. 山东省土壤中元素含量与母质的关系[J]. 北京大学学报(自然科学版)，1992，28(4)：475－485.Wang Guanyu, Pan Mao, Liu Xida, et al. On the relationship between the concentrations of elements in soil and types of soil-forming parent material in Shandong Province, China.Acta Scientiarum Naturalium Universitatis Pekinensis[J].1992, 28(4): 475－485. (in Chinese with English abstract)

[41] Reza S K, Baruah U, Singh S K, et al. Geostatistical and multivariate analysis of soil heavy metal contamination near coal mining area, Northeastern India[J]. Environmental Earth Sciences, 2015, 73(9): 5425－5433.

[42] 周萍，文安邦，史忠林，等. 三峡库区不同土地利用土壤重金属分布特征与污染评价[J]. 农业机械学报，2017，48(7)：207－213.Zhou Ping, Wen Anbang, Shi Zhonglin, et al. Distribution characteristics and pollution evaluation of soil heavy metals of different land use type in three Gorges Reservoir in Region[J]. Transactions of The Chinese Society of Agricultural Machinery, 2017, 48(7): 207－213. (in Chinese with English abstract)

[43] Agterberg F P. Practical geostatistics[J]. Earth Science Reviews,1981, 16(4): 385－386.

[44] 赵科理，傅伟军，叶正钱，等. 电子垃圾拆解区土壤重金属空间异质性及分布特征[J]. 环境科学，2016，37(8)：3151－3159.Zhao Keli, Fu Weijun, Ye Zhengqian, et al. Spatial variation of heavy metals in an E-waste dismantling area and their distribution charateristics[J]. Environmental Science, 2016,37(8): 3151－3159. (in Chinese with English abstract)

[45] Smith J L, Halvorson J J, Papendick R I. Using multiplevariable indicator kriging for evaluating soil quality[J]. Soil Science Society of America Journal, 1993, 57(3): 743－749.

[46] Qishlaqi A, Moore F, Forghani G. Characterization of metal pollution in soils under two landuse patterns in the Angouran region, NW Iran: A study based on multivariate data analysis[J]. Journal of Hazardous Materials, 2009, 172(1): 374.

[47] Li K, Gu Y, Li M, et al. Spatial analysis, source identification and risk assessment of heavy metals in a coal mining area in Henan, Central China[J]. International Biodeterioration &Biodegradation, 2017, 128: 148－154.