氢元素对铟镓锌氧化物薄膜晶体管性能的影响∗

2018-05-24邵龑丁士进

物理学报 2018年9期

邵龑丁士进

(复旦大学微电子学院,专用集成电路与系统国家重点实验室,上海 200433)

1 引言

氧化物半导体材料的研究至今已有数十年的历史,但其中一些物理现象的起源,如缺陷能级和光诱导效应等,直到现在仍未能达成共识.在此背景下,氢元素作为氧化物材料中最为常见的杂质元素开始受到越来越多的关注.近年来相关的研究报道揭示了氧化物半导体材料中均含有相当数量的氢元素,因此其物理特性很有可能受到氢元素的影响[1−4].作为氧化物半导体之一,铟镓锌氧化物(indium-gallium-zinc oxide,IGZO)半导体薄膜材料具有迁移率高、制备工艺温度低、均匀性好、可见光穿透率高等优点,被认为是下一代透明柔性显示器的主要沟道材料[5].它同样含有大量的氢元素杂质,并可能影响到器件的性能.因此,弄清楚氢元素在IGZO中的存在与影响不仅有助于加深对其材料特性的理解,更可能推动下一代半导体显示技术的发展和应用.

自Tsao等[6]首次报道氢元素对IGZO薄膜晶体管(thin film transistor,TFT)的阈值电压和亚阈值摆幅特性的改善以来,关于氢元素对IGZOTFT特性的影响的研究不断涌现.但是,由于这些研究所采用的方法各不相同,所得结果相差很大,因此难以直接进行比较.此外,这些研究往往针对的是氢元素对某一单个器件特性的影响,而对IGZO-TFT整体性能的影响报道很少.因此,本文综合相关的文献报道,深入概括分析各研究之间的共性,重点从IGZO中氢元素的来源、存在形式、表征方法及其对TFT性能和电学可靠性的影响等四个方面进行讨论.同时以IGZO-TFT的迁移率、亚阈值摆幅和偏压稳定性作为主要性能参数进行阐述,总结和归纳出氢元素对IGZO-TFT综合性能的影响,并在分析现有研究局限性的基础上对未来发展做出了展望.

2 IGZO薄膜中氢元素的来源

IGZO薄膜通常是用磁控溅射的方式进行生长的.Miyase等[7]对比了不同沉积压强条件下生长的IGZO薄膜的性质,发现即使在高真空沉积条件(腔体基压为10−7Pa)下,薄膜中氢元素杂质的浓度依旧保持在1019cm−3以上.进一步分析研究显示,随着IGZO薄膜的沉积速率由3 nm/min提高到19 nm/min,薄膜中氢元素的含量从5×1019cm−3逐渐降低到1019cm−3,表明氢元素杂质来自于沉积腔体中的残留气体,并在薄膜沉积过程中参与了反应;另一方面,随着对IGZO靶材的预溅射功率从70 W提高到150 W,IGZO薄膜的氢元素含量从5×1019cm−3降低到1019cm−3,这说明靶材表面吸附的H2O和H2也是IGZO薄膜中氢元素的来源.总之,通过磁控溅射方式沉积的IGZO薄膜中会含有1019cm−3以上的氢元素[8],而这些氢元素主要是来自于沉积腔体中残留气体以及靶材表面吸附的H2O和H2等分子.

另一方面,与IGZO层相邻材料薄膜中的氢元素也会影响沟道IGZO薄膜中氢元素的含量.Kim等[9]研究了采用不同温度下原子层沉积(atomic layer deposition,ALD)Al2O3作为栅介质的TFT器件,发现在150◦C条件下生长的Al2O3薄膜中氢元素含量最高,而在此薄膜上所沉积的IGZO沟道层中氢元素的含量也最高.相似现象在其他文献中也有报道[10−14].Kulchaisit等[15]使用羟基(OH)含量不同的硅氧烷作为器件的钝化层,发现使用羟基含量较高的钝化层会导致器件的转移特性曲线中出现明显的驼峰现象,并将其归因于氢元素由钝化层扩散进入IGZO沟道,形成了寄生晶体管.

此外,为了调节器件的性能也会主动引入氢元素杂质.如在IGZO沟道沉积时通入H2作为反应气体[6,16],对IGZO沟道进行氢等离子体处理[17]或深紫外线照射[18],在H2或H2O氛围中对器件进行后退火处理[19−22]或KrF激光退火[23],对器件进行氢元素等离子体处理[24−28]等.这些工艺步骤均能有效地向IGZO沟道中引入氢元素.

综上所述,氢元素是IGZO-TFT中沟道层IGZO中最为常见的杂质元素,并主要来源于沉积腔体中气体残留和靶材吸附的分子、IGZO沟道上下层薄膜中氢元素的扩散以及退火、掺杂等工艺的引入.

3 氢元素在IGZO薄膜中的存在形式

由于氢元素独特的原子结构,它既可以失去电子形成正离子,也可以得到电子形成负离子.所以,在IGZO薄膜中氢元素会以两种不同的形式存在,即正离子(H+)和负离子(H−)的形式.

IGZO薄膜中的氢元素会与薄膜中的O2−离子结合而形成羟基,并在此过程中释放出一个电子,用反应方程式表示为:H0+O2−→OH−+e−[29],式中H0表示的是氢原子,而OH−代表与金属相连的羟基,其中羟基中的氢元素以正离子H+形式存在.Chen等[30]分析了氢元素掺杂对IGZO能带的影响,揭示了随着氢元素的引入,IGZO沟道中的电子浓度提高,相应的其费米能级也会升高[31,32].所以掺杂氢元素的IGZO具有更高的费米能级,与晶体管源漏电极所形成的势垒更低(如图1所示),因而更有利于电子的传导,表现出来的器件的迁移率也就更高[33,34].

图1 IGZO与漏端区域能带示意图[30]Fig.1.Energy-band at the region of the a-IGZO layer near the drain terminal[30].

负离子形式是氢元素杂质在IGZO薄膜中的另一种重要存在形式.在这一情况下,氢原子俘获电子形成H−离子,随后扩散到薄膜中O空位缺陷位置,并与周围的金属离子成键,形成M—H结构[29].这一过程从晶体结构的角度来看,是杂质氢原子占据了氧原子的位置,所以形成了氢替位杂质.用方程式表述如下:H0+e−+VO→H−+VO→HO[33],式中H0代表氢原子,VO表示氧空位缺陷,HO表示氢元素替位杂质.图2是上述过程的能带结构变化示意图[29].对于氧空位缺陷而言,其能级位于IGZO价带顶上约1.1 eV的位置,而H−离子能级位于价带顶上约0.4 eV位置.随着氢元素替位杂质的形成,IGZO氧空位缺陷浓度降低,缺陷能级到导带底的宽度也增大,因此器件的负偏压稳定性以及负偏压光照稳定性都会提高[35].

图2 IGZO薄膜缺陷能级示意图[29]Fig.2.Schematic diagram of the subgap states in IGZO thin films[29].

4 IGZO薄膜中氢元素的表征方法

由于氢元素原子序数最小,而且存在形式多样,因此根据不同的需求所采用的表征手段也不同,主要包括二次离子质谱(secondary ion mass spectroscopy,SIMS)、热脱附谱(thermal desorption spectroscopy,TDS)、X射线光电子能谱(X-ray photoelectron spectroscopy,XPS)、傅里叶转换红外吸收光谱(Fourier transform infrared spectroscopy,FTIR).

SIMS法是采用离子束轰击样品表面,收集并分析溅射出的离子荷/质比,得到样品的成分信息,是最为精确的氢元素数量表征手段[36−39].Nomura等[40]在5%H2—95%N2环境、100—400◦C温度条件下对IGZO薄膜退火1 h,并以SIMS为表征手段,分析了氢元素在IGZO薄膜中的分布情况,如图3所示.其中,在未退火条件下IGZO薄膜中的氢元素含量约1021cm−3,而此时载流子浓度只有3×1016cm−3,说明氢元素在此条件下并未表现出施主特性.这一现象主要是因为薄膜中过量的氧元素会俘获自由电子而形成O−/O2−离子,补偿了氢元素的施主作用[41].

TDS法是通过加热促使材料中的元素释放出来,并通过收集与分析主要的脱附产物得到薄膜中元素成分与含量的信息[42,43].与SIMS方法相比,TDS可以有效反映材料中气体脱附的动力学过程,从而推断元素在材料中可能的价态信息与存在形式;但是对其含量的测试结果的精确性要低于SIMS法,而且无法反映薄膜中氢元素的深度分布情况.Nomura等[44]使用TDS对经不同条件退火的a-IGZO薄膜进行了分析(如图4所示),发现在400◦C时其主要脱附产物分别为H2(∼4.7×1017cm−3),H2O(∼1.7×1019cm−3),O2(∼1.7×1017cm−3)和Zn(∼3.7×1018cm−3).该结果说明即使没有进行掺杂,未退火的IGZO薄膜中也存在大量氢元素.

XPS测试是通过X射线照射材料表面,激发材料原子或分子的内层电子或价电子,再通过测量发射电子的动能计算电子结合能,得到材料近表面的元素成分和化学态[45,46].但对于氢元素而言,由于其光致电离截面小,信号微弱很难直接测量.因此使用XPS分析IGZO薄膜中的氢元素时,往往是通过分析其中的羟基而间接获得的,其对应峰位为531.6 eV[6,47].但这种方法只能用于推断存在于羟基的氢正离子,而无法获得氢负离子的信息.

图3 退火温度对a-IGZO薄膜(a)氢元素深度分布和 (b)电学特性(电导率σ、载流子浓度Ne、霍尔迁移率µHall)的影响[40]Fig.3.E ff ects of annealing temperature on(a)hydrogen SIMS depth pro file and(b)electrical properties(σ,Ne,and µHall)for a-IGZO films[40].

图4 不同退火条件下a-IGZO薄膜的TDS结果,包括H2(m/z=2),H2O(m/z=18),O2(m/z=32),Zn(m/z=64)[44]Fig.4.TDS spectra of unannealed,the dry annealed,and the wet annealed a-IGZO films for H2(m/z=2),H2O(m/z=18),O2(m/z=32)and Zn(m/z=64)[44].

图5 (a)IGZO薄膜红外透射与反射光谱;(b),(c)为推导出的吸收系数[29]Fig.5.(a)Infrared transmittance(T)and re flectance(R)spectra of a-IGZO thin film;(b)and(c)absorption coefficients calculated from the observed transmittance and re flectance spectra[29].

FTIR测试是借助一束不同波长的红外线照射到样品上,通过分析吸收光谱而获得样品的组成、结构和化学键信息,是一种广泛应用的材料分析手段[48].Bang等[29]在单晶NaCl衬底上沉积了IGZO薄膜,再将NaCl晶体溶于水,得到了IGZO单一薄膜.然后借助红外吸收光谱分析证明了羟基和M—H结构同时存在,如图5所示.其中,图5(c)清楚地显示了样品的四个主要吸收峰,分别为1039,1389和1524 cm−1处的三个尖峰和3000 cm−1附近的宽峰.其中最后一个宽峰对应于羟基的伸缩振动吸收[40];而1389和1524 cm−1两个吸收峰则被认为对应于M—H结构,因为IGZO各金属元素的气态氢化物分子吸收峰位分别为InH(1475 cm−1),GaH(1604 cm−1),ZnH(1616 cm−1)[49].

5 氢元素对IGZO-TFT性能的影响与作用机制

氢元素对IGZO-TFT特性的影响主要体现在两个方面:一方面是晶体管本身的性能,如场效应迁移率µ、亚阈值摆幅S.S.、阈值电压Vth、开关电流比Ion/Ioff等;另一方面则是晶体管的电学可靠性,如正、负偏压稳定性.表1列出了国际上有关氢元素对IGZO-TFT特性影响的报道.其中,研究的对象主要是利用退火掺杂工艺或上下层薄膜扩散方法引入了氢元素的IGZO-TFT.器件的工艺处理温度主要是选择在150—300◦C范围内,也有部分新工艺或方法在室温下就可以进行.此外,多篇文献报道了通过向IGZO沟道引入氢元素而获得高于40 cm2/V·s的优秀器件迁移率,证明引入氢元素可以有效改善IGZO-TFT的性能.

氢元素的掺杂对IGZO-TFT的器件性能会产生直接的影响.Ahn等[28]以热生长氧化硅为介质,以磁控溅射的IGZO薄膜(50 nm)为沟道,研制出了背栅IGZO-TFT.然后采用氢离子辐射的方法在室温条件下向IGZO沟道中掺入不同浓度的氢元素.结果显示,随着注入的氢离子浓度从1014ions/cm2增加到1016ions/cm2,器件的场效迁移率从0.16 cm2/(V·s)升高到3.90 cm2/(V·s),亚阈值摆幅从0.57 V/dec降低到0.35 V/dec.分析表明,器件性能的改善主要是由于注入的氢元素降低了IGZO沟道中的缺陷浓度.

表1 不同氢化方法对IGZO-TFT性能参数影响的比较Table 1.Comparison of performance parameters of IGZO-TFT treated with various hydrogenation methods.

氢元素的引入对IGZO-TFT的电学可靠性也同样会产生影响.Oh等[21]制备了以等离子增强化学气相沉积(plasma enhanced chemical vapor deposition,PECVD)SiNx为栅介质,以磁控溅射沉积IGZO为沟道的TFT,并研究了退火气氛(H2或N2)对器件可靠性的影响.结果显示,在栅极上施加20 V偏压应力2 h后,在H2中退火的器件显示出更好的稳定性,其阈值电压漂移量为+0.27 V,而在N2中退火的器件的阈值电压漂移达到+1.74 V.该结果表明,氢元素的存在可以有效地钝化SiNx栅介质与IGZO沟道间的界面态,因而提高器件的正偏压稳定性.Zheng等[13]比较了以400◦C PECVD和250◦C ALD SiO2为栅介质的IGZO-TFT的性能,在不经过任何后退火处理的条件下采用ALD SiO2栅介质能得到更好的器件性能.此外,还发现使用ALD氧化硅栅介质的器件具有很好的负偏压稳定性,即在栅极上施加−15 V的电压应力1 h后其阈值电压漂移量仅为−0.03 V,亚阈值摆幅几乎没有退化.然而,以PECVD SiO2为栅介质的器件其阈值电压漂移高达−1.46 V,亚阈值摆幅增加220 mV/dec.进一步分析发现,使用ALD方法生长的SiO2薄膜中含有更高浓度的氢元素.在磁控溅射沉积IGZO沟道层的过程中,这部分氢元素可能受离子轰击离开SiO2层,继而扩散到IGZO薄膜中,从而钝化了其中的氧空位缺陷,提高了器件的负偏压稳定性.

需要指出的是,氢元素在IGZO薄膜中的存在与工艺处理温度有关.Hanyu等[50]对基于热生长氧化硅介质和磁控溅射IGZO沟道的背栅TFT进行了氧气环境中退火处理研究.发现随着退火温度从100◦C升高到700◦C,IGZO-TFT的迁移率先升高后降低,亚阈值摆幅先减小后升高.当退火温度为200◦C时,器件的场效迁移率达到最大值11.0 cm2/(V·s),亚阈值摆幅达最小值0.32 V/dec.进一步分析表明,当退火温度小于200◦C时,TFT迁移率的提高以及亚阈值摆幅的减小主要是因为沟道中深能级陷阱和浅施主能级密度的降低.这里的浅施主能级是指以负离子形式存在的氢替位杂质HO.在加热条件下HO会发生分解,反应式为:HO→H0+e−+VO[51],式中H0代表氢原子,VO表示氧空位缺陷.这一过程增加了沟道中载流子的浓度,提高了器件的场效迁移率.另一方面,当退火温度高于400◦C时,氢元素向IGZO沟道外逸散而失去了对沟道的钝化作用,导致沟道中产生新的缺陷,因而降低了器件的场效迁移率,并增大了器件的亚阈值摆幅.因此,工艺处理的温度既不能太低也不能太高,以200—300◦C为宜.

另外,Abliz等[27]以热生长的SiO2为栅介质,磁控溅射的IGZO为沟道制作了TFT,并研究了H2,N2或N2-H2等不同成分以及0—300 s不同时间等离子体处理对器件性能的影响.结果显示,经N2-H2等离子体200 s处理的器件性能最佳.同时该器件也表现出优秀的电学可靠性:在20 V偏压应力作用1 h后,阈值电压漂移+1.8 V;而在−20 V偏压应力作用1 h后,阈值电压漂移−1.6 V.进一步分析表明,其器件稳定性的提高主要是因为N2-H2等离子处理有效地降低了薄膜中氧空位浓度和SiO2/IGZO界面态缺陷密度.尽管从单个偏压稳定性角度而言结果并不突出,但其通过氮、氢元素的同时引入实现了器件正负偏压稳定性的同时提高,为后续IGZO-TFT电学可靠性的研究提供了新的思路.

6 总结与展望

综合以上所述,氢元素是IGZO-TFT中最为常见的杂质元素,它能以正离子和负离子两种形式存在于IGZO薄膜中,并对IGZO-TFT的器件性能和电学可靠性产生影响.IGZO沟道中氢元素浓度越高,其迁移率越高,亚阈值摆幅越小,器件的电学可靠性也越好.这是由于氢元素浓度越高,它对沟道中氧空位缺陷和栅介质与沟道间的界面缺陷的钝化效果越好;相反,如果工艺处理温度过低或过高则不利于IGZO-TFT性能的改善,通常以200—300◦C为宜.此外,向IGZO-TFT的沟道适当引入氮元素也会有助于其电学可靠性的改善.但需要指出的是,针对IGZO-TFT中氢元素的研究尚不够深入,还需要从以下三个角度进一步的探索.

第一,沟道中氢元素的量化分析.目前氢元素对IGZO-TFT的影响主要通过分析经特定工艺处理之后器件获得的,而缺少对氢元素含量的精确分析,这就导致不同研究之间难以进行分析比对,所得结果也不具有普适性.因此,深入的量化分析不仅可以加深我们对氢元素影响的理解,也有助于提高研究成果的可复制性.

第二,精确控制氢元素的含量分布.IGZO薄膜中氢元素的含量与分布特征将直接影响到薄膜以及晶体管的各项性能.然而,当前的研究表明,IGZO薄膜中的氢元素会在加热条件下发生扩散乃至脱离,因此其含量与分布很大程度上会受到工艺处理温度的影响.为了有效调控IGZO沟道中氢元素的影响,除了在量化分析的基础上定量地掺杂外,也需要尽可能地降低器件的工艺处理温度.

第三,结合氮元素处理,改善器件的电学可靠性.氢元素对器件正、负偏压稳定性的单一方面改善效果明显,但对另一方面作用效果一般;而氮、氢元素结合处理可以同时改善这两方面的稳定性,但处理效果还有待进一步提高.因此从这一角度出发,进一步改善IGZO-TFT的电学可靠性,将有助于推动其应用发展.

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