铁路和道路沿线土壤重金属含量及来源解析

王桢 ，张建强，渡边泉，尾崎宏和

1.西南交通大学地球科学与环境工程学院，四川 成都 610031；2.东京农工大学农学部环境资源共生学科，东京 183-8509

交通工具在为社会发展做出重要贡献的同时，也向环境中排放多种污染物，对环境和人类的健康造成危害，重金属就是其中之一。在城市交通系统中，城市道路交通和轨道交通是最主要的两种交通工具，承担了大部分的运力。城市道路交通对环境的影响早在1962年就受到了学者的重视（Cannon et al.，1962），并在随后数十年里持续受到国内外学者的关注（林健等，2000；薛红琴等，2012；Ozaki et al.，2004；Sternbeck et al.，2012）。研究发现，轮胎磨损、刹车系统和车辆其他部位的损耗，以及路面交通标识的磨损都会产生重金属污染物（Bourliva et al.，2017；Padoan et al.，2017）。然而，学界对铁路交通的研究相对滞后，至 20世纪末才有学者对铁路运行对环境的影响展开研究（Malawska et al.，2001）。研究表明，Cu、Zn和Pb等元素在铁路沿线的土壤环境中含量较高（Lorenzo et al.，2006；Zhang et al.，2012）。在许多区域，铁路与城市道路的距离较近，故两者可能会对附近环境中重金属的含量产生综合影响。然而到目前为止，对铁路与城市道路对环境中重金属的影响研究较少。

日本的铁路发展历史悠久，自 1872年第一条铁路投入运营以来，经过140余年的发展，已建成总里程超过 20000 km，覆盖城市内部以及城市之间的成熟铁路运输体系（Terada，2001）。悠久的运营历史和高密度的分布使得日本铁路非常适合作为研究与铁路相关的污染问题。本研究选取有 105年运营历史的越后线作为研究对象，对其沿线靠近道路的土壤中的10种重金属（Cr、Co、Ni、Cu、Zn、As、Sr、Cd、Sn和Pb）进行了综合分析，其中有多种元素首次在铁路沿线污染问题研究中被提及，同时采取道路粉尘样品作为辅助，全面考察铁路与城市道路沿线土壤中重金属的含量情况，分析铁路与城市道路对土壤中重金属的影响，探究城市重金属污染的来源，为城市重金属污染治理和防控提供理论依据。

1 实验方法与材料

1.1 采样点概况

越后线位于日本新潟县境内，起点为新潟县柏崎市柏崎站，终点为新潟县新潟市新潟站，全程83.8 km，共计32个车站。越后线于1912年起投入运营，每日车次为106次，是连接新潟县首府新潟市和新潟县东北部地区的主要线路。新潟市于 1889年建市，位于越后平原（信浓川和阿贺野川入海口形成的冲积平原），是本州日本海一侧最大的城市和交通枢纽。本研究采样点位于白山车站以东500 m处，主要位于新潟市的生活和旅游区域，附近没有大型工业设施存在，采样点以北和以西为市民体育场和白山公园，以东为居民生活居住区，以南为信浓川。白山车站位于新潟市中央区白山浦二丁目，于1912年开始运营，日乘车人数为5437人，该车站仅有越后线运行。采样点详细信息见表 1。邻近道路的日车流量为8600辆。

1.2 采样布点与采集

采样点分布于信浓川北岸河岸绿地，越后线两侧。在越后线东侧，分别在距离铁路线5、7.5、10、15、20、30、40、70和100 m处选择3个采样点，每个采样点分别距离道路1、10和20 m。在每个采样点方圆0.5 m范围内随机采集3份子样品，混匀成1份样品。在铁路线西侧，分别在距离铁路线5、10和15 m处以同样的采样策略选择3个采样点，采集样品。此外，在信浓川铁路桥正下方也采集了3份样品。于与铁路线交叉的一条城市道路沿线，在每个土壤样品采样距离上采集城市道路粉尘样品。本研究选取距离铁路100 m处作为控制点，采集土壤样品以反映本采样点的背景值。样品装在聚四氟乙烯袋中带回实验室以备分析。采样布点详细信息见图1。

1.3 主要试剂和材料

HNO3，Wako，HPLC 级；HClO4，Wako，HPLC级；HCl，Wako，HPLC级；HF，Wako，HPLC级；Mili-Q纯水。

1.4 样品处理与分析

1.4.1 样品预处理

所有土壤和道路粉尘样品均在 50 ℃干燥箱中干燥48～72 h，完全干燥后用研钵研碎，过2 mm筛。

表1 越后线采样点详细信息Table1 Information about sampling site near Echigo line

图1 越后线采样点示意图Fig.1 Sampling sites near Echigo line

1.4.2 重金属含量测定

精确称取1.00 g样品，转移至聚四氟乙烯消解罐中。加入10.0 mL61%的HNO3和2.5 mL60%的HClO4，消解罐加盖后移至加热板上，在140 ℃下加热至黄褐色烟雾消失，然后取走盖，继续加热至消解罐内液体全部灰化。冷却后向消解罐内依次加入 2.5 mL60%的 HClO4和 10 mL46%的 HF，在140 ℃下加热，出现白烟15 min后中断加热。待消解罐冷却之后加入10 mL46%的HF，在140 ℃下加热至消解罐内液体全部灰化。冷却后向消解罐内依次加入5 mL20%的HCl和1 mL60%的HClO4，加盖在140 ℃下加热1 h。之后加入约20 mL超纯水，加盖后加热至沸腾，沸腾1～2 h后结束加热。待消解液冷却后使用 5C ADVANTEC滤纸进行过滤，稀释后滤液使用电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS）（Agilent 7500，Yokogawa）测定重金属含量。ICP-MS的运行参数为：入射功率1600 W，采样深度810 mm，等离子气体流速约15 L·min-1，辅助气体流速约 1.0 L·min-1，运载气体流速约 1.18 L·min-1，采样深度6 mm，混合时间3 s。10种元素以Rh为内标的加标回收率为88.5%～101.4%，说明精确度和准确性良好。

1.5 重金属判源分析方法

1.5.1 Spearman等级相关分析

Spearman等级相关系数是Pearson相关系数的变体，即 Spearman系数是经过排列的两个变量的Pearson系数。Spearman等级相关对数据条件的要求没有积差相关系数严格，只要两个变量的观测值是成对的等级评定资料，或者是由连续变量观测资料转化得到的等级资料，不论两个变量的总体分布形态、样本容量的大小如何，都可以用 Spearman等级相关进行研究，因此 Spearman等级相关适宜用于本研究。相关性较高的元素具有相似的污染特征和污染来源（蔡文静等，2013；Ogunkunle et al.，2014）。

1.5.2 主成分分析

主成分分析法是一种通过正交变换将一组可能相关的变量转换成一组称之为主成分的线型非相关变量的统计学方法。转换后的变量叫主成分，同一种主成分的元素可能具有相同的特征，或者可能具有相同的源（Borůvka et al.，2005；赵彦锋等，2008）。

1.5.3 系统聚类分析

系统聚类分析事先无须知道分类对象的分类结构，而只需要一批地理数据；然后选好分类统计量，并按一定的方法步骤进行计算；最后便能自然地、客观地得到一张完整的分类系统图。同一类中的元素具有相似的特征（Guan et al.，2014；赵曦等，2015）。

1.5.4 Pb同位素分析法

Pb有 4种稳定的同位素：204Pb、206Pb、207Pb和208Pb。每种含Pb的物体都有不同的Pb同位素比例，因此Pb同位素比例可以作为环境中Pb来源的指示。常用的 Pb同位素比为(206Pb/207Pb)/(208Pb/207Pb)（Duzgoren-Aydin et al. 2008）。研究表明，自然背景的Pb，206Pb/207Pb比值一般大于1.20，而人为源的 Pb，206Pb/207Pb比值一般在 0.96～1.20之间（Sturges et al.，1987）。

1.6 数据分析方法

采用Microsoft Excel 2010制作表格，IBM SPSS Statistics 22进行多元统计分析，OriginLab 2016绘制图形。

2 结果与讨论

2.1 土壤及道路粉尘中重金属含量

通过分析测定，土壤及道路粉尘中重金属含量见表2。本研究采用Takeda et al.（2004）的研究成果作为日本土壤背景值。变异系数能够反映数据的离散程度，变异系数越大，表明该元素离散程度较高，受人类活动影响越大（杨春等，2016）。本研究所测定元素在土壤中的含量超过日本土壤背景值。其中，Cu、Zn、Sn和Pb含量较高，其背景含量分别为32.4、216、2.3和17.2 mg·kg-1，最大值分别为背景值的26.5、12.4、11.0和52.7倍。Cu、Zn、Sn和 Pb的变异系数分别为 139%、67.5%、120%和 219%，达到了重度变异程度，表明本研究土壤中Cu、Zn、Sn和Pb含量超过背景值是人为因素造成的。除这4种元素之外，Cd的变异系数也达到了60.3%，变异程度较高。其他元素的最高含量虽超过了背景含量，但变异系数略低于上述5种元素，说明这些元素受人为因素影响的程度较低。

由表 2可知，道路粉尘样品中重金属元素的含量与土壤中相应元素的含量存在显著性差异，表明在道路粉尘与土壤中，元素的富集特征明显不同。道路粉尘样品中，Cr、Cu、Zn、As、Sr、Cd、Sn和Pb的含量在所有采样点中的含量都高于背景含量，亦高于土壤中相应重金属含量，造成这一结果的原因可能是这几种元素的含量受城市道路活动的影响大于受铁路活动的影响。道路粉尘中重金属含量的变异系数较低，主要原因是由于所有道路粉尘样品与城市道路之间的距离都相近，故重金属元素含量受到城市道路的影响程度在所有道路粉尘样品中都相似。在道路粉尘中，Co和 Ni含量低于其在土壤样品中的含量，造成这一现象的原因可能是土壤与道路粉尘介质的性质不同，由于本研究的样品数量有限，导致这一现象的原因有待进一步研究。

表2 越后线土壤与道路粉尘中重金属含量Table2 Concentrations of heavy metals in soil and road dust collected near Echigo line mg·kg-1

越后线沿线土壤中重金属含量与其他铁路的比较见表3。与Zhang et al.（2012）及Chen et al.（2014）研究结果相比，越后线沿线土壤中Cu、Zn和Pb含量更高，Zn和Pb的高含量可能是因为越后线采样点位于城市中心区域，受城市其他因素，尤其是城市道路交通因素的影响较大，而Zhang与Chen研究中的采样点位于野外和城市的边缘地带，受其他人为因素较小。Cu的含量差异可能是由于列车的类型不同造成的，Zhang与Chen研究中的铁路均为柴油驱动，而越后线铁路列车为电力驱动，电缆的存在会造成铁路沿线环境中Cu含量的增加（温宏权等，1998），因此在越后线沿线土壤中Cu的含量更高。本研究中其他元素的含量与前人研究差别较小。与Wierzbicka et al.（2015）研究相比，本研究仅Zn含量较高，原因可能是Wierzbicka所选铁路运行年限、采样点位置以及铁路类型都与本研究相似。

2.2 重金属含量在土壤及道路粉尘中的分布

重金属元素在土壤及道路粉尘中的含量与采样点到铁路和城市道路之间的距离关系见图2。

由图可知，Cr，Ni，Cu，Sn和Pb这5种元素无论在道路粉尘样品还是土壤样品中，其高含量均出现在距离铁路0～5 m的样品中，并且随着与铁路之间距离的增加，样品中重金属元素的含量呈下降趋势；当距离铁路线超过20 m时，元素的含量变化较小。由此表明，这些元素的含量受到铁路运行的影响，且受影响的范围在距离铁路线20 m内。越后线沿线土壤中重金属含量的空间分布与其在青藏铁路沿线的分布结果相似（Zhang et al.，2012），表明铁路运行对于周边环境的影响范围主要在距离铁路20 m以内的空间，由于日本城市中铁路线距离民居很近，许多地方民居与铁路线的距离不超过5 m，因此，越后线的铁路运行对居民的生活存在潜在的影响。

表3 越后线沿线重金属与其他铁路比较Table3 Comparison of heavy metal concentrations between previous studies and this study mg·kg-1

图2 越后线沿线重金属分布Fig.2 Concentration of heavy metal at different distance from railway and road

越后线沿线重金属含量还呈现出如下分布规律：Cr、Cu、Zn、As、Sr、Sn和 Pb在道路粉尘和距离道路1 m样品中含量较高，而在距离道路10 m和20 m样品中含量较低且变化很小，这表明这 5种元素在样品中的含量还受到了来自城市道路运行的影响。Co、Ni和 Cd含量则没有出现上述分布规律，表明这3种元素受到城市道路运行影响较小。

2.3 重金属来源分析

为进一步探明采样点中各元素的可能性来源，采取了相关性分析法、主成分分析法、、聚类分析法和 Pb稳定同位素法进行判源分析。本研究区域中，采样点附近不存在工厂、矿场等工业设施，因此人为源主要是采样点附近的交通工具。通过判源分析能够初步探明重金属是来源于铁路还是城市道路，或者同时受到两种交通工具的影响。

2.3.1 Spearman相关系数法

Spearman相关系数是一种无参数（与分布无关）的检验方法，用于度量变量之间联系的强弱，对于不服从正态分布的原始数据有较好的适用性。本研究采用Spearman相关系数法对39份样品中共计390组数据进行分析，通过元素之间的相关性来探究其可能性来源，结果见表 4。由表可知，Cr、Co、Ni、Cu、Zn、As和 Cd两两之间都呈显著正相关，表明这些元素可能存在相似的污染来源。Cu、Zn、Sn和Pb两两之间呈显著正相关，而Sn和Pb、Co和Ni均呈显著负相关。Sr与Cr、Co和Ni呈显著负相关，与其他元素之间相关性不显著。这一结果表明采样区域中Cr、Co、Ni、As、Cd和Sn、Pb的主要来源不同，Cu和Zn的含量则同时受到两种来源的影响。

2.3.2 主成分分析法

通过主成分分析获得了 3个主成分，累积贡献率达到 87.92%，其中第一主成分（PC1）的贡献率为42.99%，第二主成分（PC2）的贡献率为31.04%，第三主成分（PC3）的贡献率为13.89%。分别作PC1与PC2、PC2与PC3的荷载图，结果见图3。由图可知，除Sr外，其他元素在PC1上均为正荷载。前人研究表明，Cu、Zn和Pb常来自于人为源（Lorenzo et al.，2006；Zhang et al.，2012），因此 PC1 主要代表了人为源和自然源的区别，在正荷载上的元素主要受人为源的影响，在负荷载上的元素主要受自然源的影响。有PC2与PC3的荷载图可知，Co和Ni在PC2上为正荷载值，根据上文分析，Co和Ni受城市道路运行的影响较小，说明PC2代表城市道路运行的影响，正荷载上的元素受城市道路影响较小，负荷载上元素受城市道路影响较大。Cr、Ni、Cu、Sn和Pb可能受铁路运行的影响，这5种元素在PC3上均表现为负荷载，说明PC3代表铁路运行的影响，负荷载上的元素含量受到铁路运行的影响较大，正荷载上的元素则受铁路运行影响较小。

2.3.3 聚类分析法

聚类分析结果见图 4。由图可知，越后线沿线样品中重金属含量主要在距离20～25范围内被分为两大类，其中，Co、Ni、As和Cd为一类。根据上文分析可知，Co、Ni的含量与车辆运行相关度较低，因此，距离 25处的分类很可能是代表受到车辆运行影响的程度。铁路运行对含量的影响反映在次一级的聚类中，Co和Ni在距离0～5范围内聚类为一类，表明这两种元素之间存在较强相关性，Cu、Pb、Sn、Zn和Cr在距离5处聚为一类，说明这5种元素之间也存在较强相关性。结合上文分析，这两组元素在距离5处的聚类可能说明它们都受到了来自铁路运行的影响。与相关系数和主成分分析结果不同的是，聚类分析结果表明Co在越后线样品中的含量也受到铁路运行的影响。

表4 重金属含量的Spearman相关系数Table4 Spearman correlation with two-tailed test between heavy metals concentration

图3 主成分分析荷载图Fig.3 Scatter plots of heavy metals in soil and road dust samples

图4 越后线样品中重金属含量聚类分析结果树状图Fig.4 Cluster trees of heavy metals in soil and road dust samples

2.3.4 Pb稳定同位素法

本研究中，Pb稳定同位素的分析对象为新潟越后线采样点土壤与道路粉尘样品。越后线土壤与道路粉尘中208Pb/207Pb与206Pb/207Pb的关系见图5。

Hopper et al.（1991）发现自然界中206Pb、207Pb与208Pb三者之间的比值平均为17∶15∶37。Sturges et al.（1987）研究表明，自然条件下206Pb/207Pb的值通常大于 1.20，而人为因素影响下该值通常为0.96～1.20。由图5可知，越后线沿线大部分样品的206Pb/207Pb的值都在0.96～1.20之间，唯一超过1.20的样品为采自信浓川铁路桥正下方的土壤样品，这一结果符合铁路沿线重金属污染的分布规律。的比值范围表明，越后线沿线样品中大部分 Pb来自人为源。同时，对比土壤和道路粉尘可以发现，大部分土壤样品的Pb同位素比值与道路粉尘中的Pb同位素比值分布较为接近，说明这些样品中的 Pb来自相同的人为源。由于道路粉尘样品采自城市道路表面，且附近没有工厂、矿场等工业设施，因此认为这部分 Pb来自于机动车。206Pb/207Pb值在0.96～1.20之间的部分土壤样品中Pb同位素比值的分布与道路粉尘并不一致，因此认为土壤样品中的Pb除来自机动车外还有其他的人为来源。根据采样地所在环境与上述有关重金属含量和分布的分析，认为此人为源是铁路。

图5 越后线土壤与道路粉尘样品中206Pb/207Pb与208Pb/207Pb质量分数比值Fig.5 Ratio of 206Pb/207Pb and 208Pb/207Pb in soil and road dust samples

综合 4种判源分析可知，Cu、Zn、Sn和 Pb的含量同时受到铁路和城市道路运行的影响。Cu是常用的电力机车的主要材料（温宏权等，1998），越后线运行的列车为电力驱动，因此本研究中Cu的来源之一为铁路沿线的电线；另一方面，汽车的减速和刹车系统中也含有 Cu（Gasser et al.，2009）。Zn是一种被广泛应用的防腐材料（曾凡辉等，2008），火车与汽车的磨损都会向环境中排放 Zn（Ellis et al.，1982；Jiries et al.，2001），此外汽车燃料燃烧也会排放 Zn（Nazzal et al.，2013）。Sn也是一种常见的合金元素，然而目前有关环境中Sn与铁路及道路的相关研究较少，Sn的具体来源还需要进一步研究判明。前人研究表明Pb是道路粉尘中常见的元素（Lu et al.，2007；Li et al.，2009；Nazzal et al.，2013），同时 Mętrak et al.（2015）研究发现，铁路的刹车系统是铁路沿线Pb的来源，本研究采样点距离白山车站不足500米，频繁的列车刹车造成了该处Pb含量超过背景值。

3 结论

（1）越后线土壤样品中Cu、Zn、Sn和Pb均超过日本土壤背景含量值，最大值分别为背景值的26.5、12.4、11.0和52.7倍，且变异系数分别为139%、67.5%、120%和 219%，达到了重度变异程度，表明这些元素的含量与人类活动有密切关系。道路粉尘样品中，除Co和Ni外，其他元素在所有采样点的含量均超过了背景值。道路粉尘中重金属含量高于土壤样品。

（2）Cr、Ni、Cu、Sn和 Pb的含量随着与铁路距离的增加而降低，说明这些元素含量受铁路运行的影响，且重金属的高含量多出现在距离铁路不超过 10 m 的区域内。Cr、Cu、Zn、As、Sr、Sn和 Pb的含量随着与铁路距离的增加而降低，且高含量主要分布在距离道路不到1 m的道路粉尘样品中，说明这些元素的含量受到城市道路运行的影响。

（3）相关分析表明，Cu、Zn、Sn和Pb之间存在显著性正相关，推测其具有共同的污染来源。主成分分析表明，Cu、Zn、Sn和Pb在PC1（贡献率42.99%）上的正荷载较高，而在 PC2（贡献率31.04%）上均为负荷载，在两种成分上的不同荷载表明这4种元素的含量同时受到两种因素的影响。系统聚类分析表明，这4种元素在距离为5处被为一类，其含量具有明显的相关性。Pb稳定同位素法表明，土壤和粉尘样品中 Pb的来源为机动车和铁路两种人为源。因此，Cu、Zn、Sn和Pb的含量同时受到铁路和城市道路运行的影响。

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