局部催化特性差异对气动热环境影响的计算分析

丁明松,董维中，高铁锁，江涛，刘庆宗

中国空气动力研究与发展中心 计算空气动力研究所，绵阳 621000

高超声速飞行器在再入和滑翔过程中，如果飞行速度很高(一般认为马赫数为10以上)，会出现高温气体效应[1-2](或真实气体效应)。高温气体效应包括热化学平衡、非平衡和冻结3种状态[3-4]，可以统一采用高温气体非平衡效应进行描述(将冻结和平衡流可以看作非平衡流动的两种极限状态)。高温气体非平衡效应对飞行器气动特性造成显著影响[5-7]，一方面气体分子能量激发和化学反应会吸收大量的能量，使流场的温度降低;另一方面高温下的非完全气体性质使得流场中激波位置和分离区大小等流动性状发生改变，从而改变了整个飞行器的气动热环境。

在高温气体非平衡流动气动热环境数值模拟过程中，很关键的一个技术问题是壁面催化效应的模拟。高温气体流场中原子和离子在到达壁面时会发生表面催化复合反应，释放出很大的结合能，不仅影响非平衡流动，而且产生较大组分扩散热流，对飞行器气动热环境造成显著影响[8]。

在数值模拟中，催化效应常以边界条件的形式给出，确定飞行器表面的气体组分分布。完全非催化(Non-Catalytic Wall, NCW)和完全催化(Fully Catalytic Wall, FCW)是高超声速飞行器气动热环境数值模拟中最容易实现的两种催化边界条件。完全非催化是假设壁面材料的催化速率为零，此时壁面处组分分布不存在法向梯度，与流场法向内点组分分布相等。完全催化则认为壁面材料的催化能力非常强，催化速率接近于无穷大，流场中高能原子和离子在壁面处将完全复合，释放出最大限度的结合能。可见，完全非催化和完全催化是壁面催化的两种极限情况，精确地模拟催化效应须考虑壁面材料实际的催化特性，还可能用到有限催化条件(Partially Catalytic Wall, PCW)边界计算模型。它一般通过求解壁面附近质量守恒方程的方法构建，不考虑质量引射时，气体组分由催化反应生成(或消耗)的质量与扩散出(或入)壁面微元的质量相等。其中，催化复合反应速率常数计算是有限催化模型的关键。根据催化复合反应速率常数计算方法的不同，有限催化模型主要分为两类：一类是给定催化系数，进而得到催化复合反应速率常数[9-10]；另一类是对气固催化复合反应过程进行分析和建模，运用表面有限速率化学反应动力学方法，得到催化反应速率常数[11]。第一类方法相对简单，有大量防热材料催化系数试验数据支持[12]，因此应用相对广泛[13-14]。

由于高超声速飞行过程中飞行器表面各部位受热、受力情况存在很大差别，因此，在飞行器设计过程中，飞行器表面常采用多种材料结构。在这些情况下，飞行器表面不同位置催化特性将存在差别，可能对气动热环境造成较大影响，要实现高超声速飞行器气动热环境精确预测，必须考虑多种壁面材料特性条件下的壁面催化效应。

国外很早就开始了高温气体效应以及壁面催化效应的研究，研究水平相对成熟。表面材料催化特性研究多结合试验进行。例如，Inger[15]发现壁面催化能力不仅受材料物理化学特性影响，而且受壁面温度影响，在此基础上，提出了某碳基材料催化复合系数随表面温度变化的拟合公式。Goulard[16]通过试验开展了典型材料壁面催化复合系数研究，大致给出了典型氧化物和金属材料对氧原子复合反应的催化复合系数。Kurotaki[9-10]、Stewart[17]、Scott[18]等通过试验测量、理论分析和数值模拟等方法，建立了可用于数值模拟的壁面催化模型，开展了典型材料(碳基、硅基热防护材料等)的壁面催化复合系数研究，并给出了在较低温条件下(小于2 000 K)大多数碳基和硅基热防护材料壁面催化复合系数小于0.1的结论。这些研究表明，壁面附近气体的非平衡特性、壁面温度以及壁面材料催化复合系数是影响壁面催化效应的主要因素。

在高温非平衡流动催化效应数值应用研究方面，国外还形成了一些较为成熟的流场软件。例如，Subrahmanyam[19]开展了高温气体的物理化学模型、表面催化计算模型、辐射平衡表面温度分布计算模型以及材料催化复合特性研究，给出了计算软件SPARTA在气动热环境分析方面的发展和应用情况。Edquist[20]采用LAURA计算软件，考虑有限催化特性和表面辐射平衡温度，开展了火星探测器MSL气动热环境研究。

国内在高温气体非平衡效应以及催化效应方面的研究时间较长，已有显著进步。例如，2000年，董维中等[21]开展了驻点壁面催化速率常数确定的研究，依据激波管试验测量确定了Pt、SiO2等材料的表面催化速率，给出了驻点热流随催化速率常数变化的规律。2001年，曾明等[22]研究了不同热化学模型及壁面催化条件对表面传热的影响,分析比较了不同组元的高温空气模型、不同热力模型和不同壁面催化条件。2004年，柳军[23]开展热化学非平衡流动的试验和数值模拟研究，建立了TCNEQ(2D、3D)计算程序，开展了Apollo飞船返回舱大迎角全流场的数值模拟。高冰等[24]开展了高温真实气体效应中催化效应对气动热影响的试验探索，发现催化效应随着迎角的增大表现更明显，经分析认为是由于迎角增大非平衡效应变强造成的。2014年，金华[25]开展了防热材料表面催化特性测试与评价方法研究，获得了环境参数(压力、温度、氧原子浓度)与材料属性(成分、表面粗糙度)对ZrB2、SiC以及ZrB2-SiC材料催化特性的影响规律。2011—2014 年，苗文博等[26-28]开展不同飞行条件下催化特性对气动特性(包括气动热环境和气动力特性)的影响研究，取得了一系列有价值的结论。2017年，杨肖峰和唐伟[29]开展了火星进入器考虑多种催化作用的高超声速非平衡气动加热数值模拟研究，发现壁面催化效应对化学非平衡气动加热影响显著，完全催化壁预测值最为保守，而完全非催化壁结果最低,差别高达数倍。

尽管国内在高温非平衡效应及表面催化效应数值模拟、理论分析和试验测量等方面取得了非常大的发展，但仍与国外水平存在一定差距：由于壁面催化效应受流场中的高温非平衡效应、壁面温度以及壁面材料催化复合系数等多个因素综合影响，而壁面材料催化复合系数又受材料成分、材料结构、表面温度以及表面粗糙度、氧化程度等因素影响，因此很难确定实际飞行过程中飞行器壁面催化效应的强弱。为此，在飞行器气动热防护设计过程中，常作完全催化壁面或完全非催化壁面假设，即在气动热环境数值模拟预测过程中，认为飞行器表面催化特性为全机表面完全催化或完全非催化，并以这两者结果作为上下限，实际飞行过程中飞行器的各部位表面热流均应处于这两者结果之间。这种简化处理不仅较大程度地影响了气动热环境预测的精度，可能造成飞行器热管理的“过防护”，而且其可靠性也缺乏验证。目前国内尚未见到有关飞行器表面不同位置催化特性差异性对气动热环境影响的研究，其作用大小和影响规律尚不明确。在这种情况下，是否可作壁面催化效应的简化处理，还需要进一步开展研究。

作者所在研究团队对高超声速飞行器非平衡效应及其壁面催化效应和飞行器气动热环境进行了较为广泛的研究[5-8,21,30-31]。本文在以往工作的基础上，通过求解热化学非平衡Navier-Stokes方程，完善有限催化条件下高温热化学非平衡流场气动热环境数值计算方法和计算程序，并加以验证。在此基础上，针对飞行器表面局部催化特性差异，开展不同条件下高温热化学非平衡流场气动热环境数值模拟，分析局部催化特性差异对飞行器气动热环境的影响。

1 数值计算方法

控制方程是三维热化学非平衡Navier-Stokes方程，无量纲化形式为[5]

(1)

式中：Q为守恒变量；Re为雷诺数；F、G、H和Fv、Gv、Hv分别对应x、y、z方向的对流项与黏性项；W为非平衡源项。对流项采用AUSMPW+(Advection Upstream Splitting Method by Pressure-based Weight functions)格式离散，黏性项采用中心格式离散，隐式时间离散采用LU-SGS(Lower-Upper Symmetric Gauss Seidel)方法。为了克服方程的非平衡刚性问题，对非平衡源项和对流项采用全隐式处理。具体计算公式和方法见文献[5]。

2 物理化学模型

2.1 热化学反应模型

空气模型可选用5组分(N2、O2、NO、N、O)或7组分(N2、O2、NO、N、O、NO+、e)模型；化学反应模型可选用Dunn-Kang模型[5]或Park模型[32];热力学模型可采用一温度模型和两温度模型，在两温度模型中考虑振动非平衡效应。具体计算公式和方法见文献[5，30-31]。

2.2 表面催化模型和表面温度计算方法

NCW和FCW处理方法详见文献[5]。对于PCW，主要考虑氮原子和氧原子的复合反应以及离子和电子的复合反应[33]，具体为

式中：r为反应编号，上述反应可以认为是不可逆的。反应速率常数的表达式为

(2)

式中：R0为普适气体常数；αr∈[0,1]为壁面催化复合系数，来源于材料的试验数据;Tw为壁面温度；M1、M2和M3分别为O、N、NO的摩尔质量。由上述反应引起的组分质量生成率分别为

表面温度条件通常采用等温壁条件，但在实际情况中，由于飞行器不同部位的气动加热差别较大，飞行器不同表面温度存在差异。这里考虑表面辐射效应、催化效应和振动非平衡效应，辐射平衡的表面温度(壁面辐射平衡温度)由以下能量守恒方程确定[19-20]：

(3)

式中：Q为飞行器表面热流(一般由平转动温度热流、振动温度热流和组分扩散热流组成)；ε为表面材料辐射系数；σ为斯忒藩-玻耳兹曼常数。

3 计算方法验证

3.1 非平衡流场表面热流数值计算

所采用的测量热流的飞行试验模型为钝锥标模ELECTRE[34]，其总长度为2 m，头部半径为0.175 m，半锥角为4.6 °，结构示意图见图1。飞行试验条件为：来流速度为4 230 m/s，来流密度为6.995×10-4kg/m3，来流温度为265 K，壁面温度为343 K。采用7组分空气模型和两温度热力学非平衡模型，化学反应模型采用Dunn-Kang模型(与文献[34]保持一致)，考虑NCW和FCW壁面条件，主要考核热流分布计算结果。图2给出了沿轴线方向(X方向)表面热流分布，并与文献[34]、飞行试验数据进行了比较。可以看出：本文的计算结果与文献[34]的计算结果几乎完全重合，与飞行试验结果也符合较好，这说明本文非平衡流场表面热流数值计算结果具有较高的可信度。

3.2 非平衡流场壁面有限催化数值计算

采用球头模型[33]开展非平衡流场壁面有限催化数值考核验证,球头半径为5.08 cm。计算状态为：来流温度为970.0 K，来流振动温度为2 800.0 K，来流压力为96.12 Pa，来流速度为5 630.0 m/s，壁面温度为1 000 K。高温空气组分模型采用5组分空气模型(与文献[33]一致)；化学反应模型采用Dunn-Kang模型或Park模型；热力学模型采用两温度模型；表面材料催化条件为NCW、FCW或PCW。考虑有限催化PCW时，催化复合系数为0.000 1～1.0。

图3给出了非催化条件下流场中氮气质量分数(cN2)和振动温度(Tv)的分布。可以看出，流场中化学反应十分剧烈，振动温度最高被激发至8 000 K以上。图4给出了表面热流与文献[33]的比较，图中S为表面弧长，R为球头半径，QFCW为完全催化条件下的驻点热流。可以看出，不同催化条件下的本文计算热流及其分布变化规律与文献[33]基本完全一致，这说明本文非平衡流场壁面有限催化数值计算结果具有较高可信度。

4 催化特性差异对气动热的影响

为了保证计算可靠性，这里采用3.1节给出的ELECTRE外形、计算来流条件和壁温条件，计算采用的物理化学模型也与3.1节完全相同。为了分析不同部位催化特性差异对气动热环境的影响，飞行器表面设置了两种不同催化特性的材料(分别标识为M1和M2)，飞行器表面大部分区域采用M1材料，局部小范围表面(沿气流流向表面长度约15 mm的区域)采用M2材料。按照表面M2材料分布的不同分为6种方案，如表1所示，表中以钝锥体轴线为X轴，以钝锥体球头与X轴的交点为坐标原点。

首先开展M1为完全非催化壁面材料(如陶瓷等材料[8]，催化能力弱)、M2为完全催化材料(如金属Cu、Pt等材料[8,25]，催化能力较强)的数值计算分析。

表1 M2材料的6种分布方案Table 1 Six distribution cases of material M2

图5给出了Case 2钝锥表面热流云图。可以定性地看出，表面催化特性变化会造成局部热流跳变，完全催化区域(M2材料)热流远高于其周围完全非催化区域(M1材料)，这与一般认知是相符的,即强烈的壁面催化效应会使表面热流显著升高。

为了进一步定量地分析其影响程度，图6给出不同方案表面热流沿轴向的分布以及其最值和平均值分布，图6中曲线标号Case 0～Case 5分布对应表1中6 个不同方案的热流结果，FCW和NCW分别对应钝锥体全表面FCW和NCW的结果，图6(b)中Qmax和Qaverage分别为热流最大值和平均值。由图6可以看出，除Case 0外，催化特性变化对表面热流影响极大，其最大值和平均值均远高于飞行器全表面FCW模拟的同一区域结果，其差别甚至可达到一个量级以上，这种情况不仅发生在热化学反应强烈的头部，而且在热化学反应相对较弱的身部区域也是如此。这说明，在某些情况下，将飞行器在全表面FCW和NCW条件下的数值模拟结果作为实际飞行过程中表面热流上、下限的这一简化处理方式，是不可取的。

为了分析这一现象产生的原因，图7给出了高能粒子氧原子质量分数分布云图。图7(a)为Case 2的氧原子质量分布云图，图7(b)为图7(a)中圆圈区域放大图，图7(c)为飞行器全表面FCW数值模拟时图7(b)对应区域的云图。

图8(a)和图8(b)分别为Case 2和Case 0的表面热流沿轴向分布局部放大图，以及与全FCW和全NCW时的热流分布比较。由图7(b)和图7(c)可以看出，对于Case 2，由于钝锥头部为NCW壁面条件，高能粒子(如O等)在壁面处复合程度较低，因此表面附近其浓度远远高于全区域FCW的情况；当高浓度的高能粒子流经表面材料M2(FCW)所在区域，就会发生大量复合反应，释放出化学能，使壁面热流显著提升。由图8(a)可见，对于Case 2，在表面材料M2(FCW)所在区域存在两个峰值，峰值1远高于峰值2。这是符合理论分析的：峰值1产生的主要原因应该是气流沿流向流动和扩散作用共同带来的高浓度高能粒子(如O、N等)在材料交界面附近大量复合，使其热流急剧上升，形成热流峰值，而峰值2产生的主要原因仅仅是高能粒子从高浓度区域向低浓度区域反流向的扩散作用。而对于Case 0，表面材料M2(FCW)所在区域只存在一个峰值(见图8(b))，这一区域不存在由气流沿流向流动带来的高能粒子，因而材料催化差异性影响相对较小。

接下来再来看反过来的情况：大面积区域M1为完全催化壁面材料、局部M2为完全非催化材料。图9给出了这一情况下，不同方案的轴向热流比较，图中标识与图6(a)和图8(a)类似。由图可以看出，当大面积为FCW，较小局部为NCW时，在不同材料的交界面也会出现热流的急剧上升区域，形成峰值热流，其大小明显高于全机FCW的结果。不同的是，图9(b)中峰值1小于峰值2，其产生原因恰好与图8(a)反过来：峰值1产生的主要原因仅仅是高能粒子从高浓度区域向低浓度区域反流向的扩散作用，而峰值2产生的主要原因是气流沿流向流动和扩散作用共同带来的高浓度高能粒子(如O、N等)在材料交界面附近大量复合，使其热流急剧上升，形成热流峰值。

NCW和FCW是壁面催化效应的两种极限状态，在飞行器真实的飞行过程中，飞行器表面催化效应很可能处于有限催化(PCW)状态。为此，图10给出了全表面不同催化复合系数条件下数值模拟得到的驻点热流及催化复合系数对热流影响的效率D(简称影响效率)，其表达式为

(4)

式中：Q0为当前αr条件数值计算得到的驻点热流；QFCW和QNCW分别为全表面FCW和全表面NCW数值模拟得到的驻点热流。

由图10可以看出，表面催化复合系数对热流的影响并不是线性关系，其影响效率变化较大的区域为0.001～0.1，分别对应影响效率为9.04%～92.83%。而这一区间恰好是现有的大多数硅基、碳基热防护材料催化复合系数所处范围[11-14]。

为了分析有限催化条件下，表面材料催化特性差异性对热环境的影响，针对Case 1开展气动热环境数值模拟。表面大部分区域M1材料的催化复合系数αM1设为0.001、0.01或0.1，局部区域M2材料的催化复合系数αM2设为0.05或0.1。表面温度条件为等温壁面条件Tw=343 K或辐射平衡(Radiative Equilibrium，RE)的壁温条件。图11给出了Case 1的局部催化特性变化区域表面热流和表面温度沿轴向分布。可以看出：有限催化条件下，壁面催化复合系数的差异性同样会带来局部热流的跳变，使局部区域热流明显高于全表面催化复合系数为0.1的情况；壁面复合系数差异越大，热流跳变的程度越大；热流的跳变还会带来壁面辐射平衡温度的跳变，当αM1=0.001、αM2=0.1时，表面温度跳变可达300 K以上。

5 结 论

1) 本文考虑高温空气化学反应、气体分子热力学激发、流动中的非平衡效应和壁面催化效应，通过数值求解三维热化学非平衡Navier-Stokes方程和壁面处质量与能量平衡关系，完善了高温热化学非平衡流场有限催化气动热环境数值计算方法和计算程序。

2) 考核验算表明：飞行器高温气体热化学非平衡流场气动热环境数值模拟结果与文献结果、飞行试验结果符合，表面热流数值计算结果具有较高的可信度；非平衡流场壁面有限催化数值计算结果与文献符合，本文有限催化数值模拟具有较高可信度。

3) 针对ELECTRE外形，开展了不同条件下高温气体热化学非平衡气动热环境模拟，分析了局部催化特性差异对气动热环境的影响。在本文的计算条件下，局部催化特性差异会对气动热环境造成不可忽视的影响：不同催化特性表面材料接口处会出现热流跳变，其机理与流场中高能粒子沿流向的流动和扩散作用有关；热流跳变量受催化特性差异量、材料分布方式影响；催化特性差异较大时，局部区域热流可能远远高于飞行器全表面完全催化的热流结果，其差别甚至可达1个量级以上；在某些情况下，将飞行器全表面FCW和NCW条件下的数值模拟结果作为实际飞行过程中表面热流上、下限的这一简化处理方式，是不可取的；热流的跳变还会带来壁面温度的跳变，某些条件下表面辐射平衡温度跳变可达300 K以上。

由此可见，在飞行器气动热数值模拟预测过程中，应尽可能考虑表面材料真实的有限催化特性，以减小由于催化效应带来的不确定度。同时，在飞行器气动热防护设计过程中，应尽量保证飞行器表面各部位的催化特性一致或者差异较小，以减少由于局部催化特性差异带来的影响。尽管本文对局部催化特性进行了一定程度的分析，但这方面的工作还尚未彻底完成，后续将结合具体的工程应用，开展更深入细致的分析研究。

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