京津冀区域PM2.5及二次无机组分污染特征研究

贾 佳,韩力慧,程水源,张晗宇,吕 喆



京津冀区域PM2.5及二次无机组分污染特征研究

贾 佳,韩力慧,程水源*,张晗宇,吕 喆

(北京工业大学,区域大气复合污染防治北京市重点实验室,北京 100124)

选取北京、石家庄和唐山作为京津冀区域典型城市,基于实地样品采集和组分分析结果,探讨PM2.5组分中二次无机水溶性离子(SNA)浓度变化特征,并利用空气质量模型模拟结果分析重污染前后京津冀地区各类污染源大气污染物排放对PM2.5和SNA质量浓度的贡献.结果显示:3个城市PM2.5质量浓度整体呈现逐年下降的趋势,多数情况下SO42-、NO3-和NH4+浓度极大值同时出现在冬季,PM2.5化学组分较为稳定.相对于常规时段,重污染期间SO42-、NO3-和NH4+质量浓度明显增加,重污染前一天SNA浓度占PM2.5比值达到最高.重污染的形成是本地源排放和外来区域传输共同作用的结果,外来源对NO3-的贡献整体高于SO42-和NH4+.交通源、居民源和工业源对PM2.5、SO42-和NO3-浓度贡献最高,NH4+主要来自居民源的排放.

二次无机水溶性离子；PM2.5；重污染；CAMx

近年来,随着我国工业化和城市化进程的加快,以PM2.5、臭氧为特征污染物的区域性复合型空气污染问题日益突出[1].大气复合型污染主要表现在2个方面:一是在污染来源上,多种污染源排放的大气污染相互叠加,局地、区域和全球污染相互作用[2];二是在大气理化过程中,均相反应和非均相反应相互耦合,局地气象因子与区域天气形势相互影响[3-4].其主要结果是二次污染物尤其是二次颗粒物的大量增加,其中二次无机水溶性离子SNA(SO42-、NO3-和NH4+)是大气颗粒物的重要组成部分,其浓度与相应气态前体物NO、SO2和NH3的浓度及其在大气中生成粒子的转化率有关[5-6],并且受到温度和湿度等气象要素的影响[7].二次水溶性离子对大气的消光系数具有较高的分担率,是造成许多城市能见度降低的主要原因,也是导致大气复合污染的重要物种之一[3].对二次无机水溶性离子的污染特征和演变规律进行研究是探讨大气复合污染的重要途径,并对提出污染防控的对策具有重要意义[8].

目前已有学者开展了关于二次水溶性离子的组分和形成特征的研究,李令军等[9]指出水溶性二次离子浓度增幅明显是导致重污染产生的主要原因之一.吴丹等[10]指出随着污染等级的逐渐加重, SNA占PM2.5质量浓度比值也逐渐增大.王晓琦等[11]指出光化学反应和非均相氧化反应分别是夏季和冬季二次转化的主要反应原理,并使用CAMx模型对北京和石家庄二次离子的区域传输规律进行了研究.Huang等[12]和王占山等[13]根据实地观测分析表示在重污染的高浓度维持阶段,SO42-、NO3-和NH4+等二次离子浓度处于主导地位,在静稳天气型下其浓度会进一步升高.然而,上述研究多是针对单一城市或者某年份内二次离子污染特征进行的分析[14],尚且缺少对不同年份间或区域范围内不同城市的对比研究.

京津冀地区作为我国重要的政治经济区域,其能源结构等因素不断发展变化给大气环境带来了新的问题及日趋严重的压力[15].根据环保部公布的《2016年中国环境状况公报》,全国环境空气质量最差的10个城市中有6个城市分布于京津冀地区.北京市、石家庄市、唐山市2015年PM2.5年均浓度值分别为73, 89, 74μg/m3,远超出国家PM2.5年均二级标准(35μg/m3).亟需对京津冀地区大气复合污染特征,尤其是二次水溶性离子污染特征进行探讨分析.本研究选取北京、石家庄和唐山作为京津冀区域典型城市,基于2014~2016年多年实地样品采集和分析结果,探讨PM2.5组分中二次无机水溶性离子浓度的季节变化特征,对比重污染时段与其余时段二次离子的污染特征及理化特性,并基于空气质量模型模拟结果探究不同季节重污染前后京津冀地区各类污染源大气污染物排放对PM2.5和SNA质量浓度的贡献,为进一步开展区域大气污染联合防治工作提供科学依据.

1 研究方法

1.1 样品采集和分析

图1 采样点位置分布和CAMx模型模拟两层嵌套

本研究分别选取北京市三环附近的北京师范大学科技楼、石家庄市世纪公园以及唐山市十二中学附近进行PM2.5样品的连续采集,3个采样点周边都临近城市市区,能够较好的反映出北京、石家庄和唐山市区的PM2.5和二次离子污染特征.采样时段为2014年~2016年的1月、4月、7月、10月(唐山和石家庄缺少2014年4月),分别用于代表冬季、春季、夏季和秋季,每个样品采样时间为连续23h(8:00~次日7:00).采样点位置分布如图1所示.

采样前,所有采样仪进行流量校正.PM2.5采样器采用多通道颗粒物采样器(URG-3000ABC),采样流量为16.67L/min,PM2.5样品采集选用Whatman公司生产的纤维素滤膜(直径45mm),用于元素、离子组分分析.对采样膜在采样前后分别进行48h恒温[(20±2)℃]、恒湿(40%±5%).应用Denver TB-215D型(精度为0.01mg)电子天平称重[16-17].样品称重后,立即放入聚四氟乙烯塑料袋内密封并置于冰箱内保存.

采用离子色谱仪(IC,Metrohm 861Advanced Compact,瑞士万通)对二次水溶性离子(SO42-、NO3-­、NH4+)进行定量分析.进样时用聚丙烯无菌注射器经0.45µg一次性针头微孔滤膜注入离子色谱系统中.对于高浓度的样品,稀释一定倍数后再行测定.测试过程中同样对空白膜进行分析,用空白膜的试验结果对采集样品的试验数据进行校正[18-20].

1.2 数据收集

观测数据包括空气质量浓度数据、污染物监测数据和气象参数数据.逐时的空气质量浓度数据和污染物在线监测数据(包括PM2.5、SO2、NO、CO、O3等)是从国家环境监测中心的各个监测站点自动获取,数据时间分辨率为1h.气象参数数据获取自MICAPS系统(4.0版本)内地面全要素填图数据,包括温度、相对湿度、风速等,数据时间分辨率为3h. 使用观测数据的日均值对典型城市空气质量和气象背景变化情况进行分析.

1.3 数值模拟

1.3.1 空气质量模型的构建 采用三维多尺度欧拉空气质量模型CAMx内嵌的颗粒物来源识别工具PSAT对京津冀地区的空气质量进行模拟.PSAT考虑了示踪物在物理过程、化学过程中的生成、消除和转化,能有效地追踪不同地区、不同种类源排放对目标区域PM2.5的贡献[21],使得敏感源筛选识别由理论上可行转变为实际中的可操作.

采用CAMx V6.0版本建立包括华北地区在内的空气质量模型,研究京津冀地区各类污染源污染物排放对SNA浓度的贡献.地图投影采用兰波托投影,设置两层嵌套网格,外层模拟区域(D1)分辨率为27km×27km,覆盖京津冀和周边地区(包括山西、山东、河南、内蒙古、辽宁等省份的全部或大部分区域);内层模拟区域(D2)空间分辨率为9km×9km,主要覆盖京津冀区域(包括北京、天津、河北及周边省份的部分区域).气象场模拟采用WRFv3.3,初始背景边界条件采用美国国家环境预报中心(NECP)提供的1°×1°分辨率的全球对流层FNL数据集.空气质量模型CAMx所使用外围源排放清单为清华大学研发的2010年中国多分辨率排放清单;内层清单来自于本研究团队自下而上建立的、已更新到2015年的京津冀区域大气污染物排放清单[22],主要包含PM10、PM2.5、SO2、NO、NH3、CO和VOCs等,并应用GIS工具将污染源清单进行模拟区域网格空间分配.污染源清单分为5类:工业源(工业企业排放、工艺无组织排放、燃煤锅炉排放)、交通源(机动车尾气排放、非道路移动源排放、道路扬尘)、居民源(居民散煤燃烧排放、居民生活排放)、农业源(农业NH3排放、畜禽牲畜排放)、和其他源(料堆扬尘、裸地扬尘、生物质燃烧、溶剂涂料、植被排放等).根据地理边界对内层模拟区域进行标记,包括北京、天津和河北省各地市共计14个区域.分别在北京、石家庄和唐山靠近于采样点附近选取模型受体点,以便于模型验证和结果分析.数值模型网格嵌套区域如图1所示.

1.3.2 模型验证 通过对比模拟结果与在线监测(PM2.5)和实验所得(SO42-、NO3-和NH4+)浓度数据以及其之间的相关关系验证模型模拟性能,并引入标准化平均偏差(NMB)、标准化平均误差(NME)和相关系数(RC)3个统计指标.如表1所示,北京、石家庄和唐山PM2.5、SO42-、NO3-浓度模拟值和观测值的相关性良好,均在50.0%以上.NH4+相关系数相对较低,与污染源排放清单的不确定性和空气质量模型数值模式中针对重污染时段的二次污染物转化机制有所欠缺有关.综合考虑各项验证指标,本研究所选用的模型以及参数设置对PM2.5与SNA组分的模拟效果较好,与其他研究对比[23-24],模拟误差在可接受范围内,模拟结果基本可以反映实际的PM2.5污染过程.

表1 PM2.5和SNA模型模拟浓度与监测浓度统计指标对比(%)

2 结果与讨论

2.1 PM2.5和SNA污染特征

采样期间(2014~2016年)北京、石家庄和唐山采样点各季节PM2.5、SO42-、NO3-和NH4+日均质量浓度如表2所示.

2.1.1 PM2.5质量浓度变化特征 与环境空气质量标准(GB3095-2012)[25]的二级日均浓度限值(75µg/m3)对比,北京、石家庄和唐山都有不同程度的超标.其中秋季和冬季相对于春季和夏季污染更为严重,尤其是冬季,与京津冀地区冬季容易产生静稳天气,不利于污染物的扩散,从而造成区域重污染现象频繁发生有关.2014年~2016年,3个采样城市PM2.5质量浓度整体呈现出下降趋势,《大气污染防治行动计划(2013-2017年)》的全面实施在一定程度上改善了京津冀地区空气质量[26],其中唐山2016年PM2.5年均质量浓度相对于2014年下降了36.6%,在采样城市中空气质量改善效果最为明显,与唐山市工业企业数量较多、污染物排放量基础大,且近年来京津冀地区针对各类工业排放源均加强了控制措施有密切的联系.

2.1.2 SNA质量浓度变化特征 随着对燃煤电厂和居民散煤燃烧整治工作的开展,北京SO2污染物排放得到有效地控制[27],但较高的汽车保有量(2016年达到548万辆)致使NO2污染水平不断增高,北京PM2.5组分中NO3-质量浓度整体高于SO42-.而石家庄和唐山作为典型的工业型城市,其城区内机动车排放大气污染物对环境产生负面影响的同时,城区周边布局的工业企业和城区居民散煤燃烧释放出大量的SO2,总体呈现出春秋季节NO3-浓度更高,而冬季SO42-浓度更高的趋势.3个城市采样点都是选取在城市市区,而NH3作为NH4+的前体物,多来自于农田或牲畜的排放,PM2.5组分中NH4+质量浓度相对较低.

除去北京2014年和2016年SO42-浓度极大值分别出现在夏季和秋季以外,其余时间的北京以及采样期间的石家庄、唐山SO42-浓度极大值均出现在冬季,与京津冀地区冬季居民供暖导致煤炭燃烧量大量增加有关[28].3个采样城市NO3-浓度极大值多数出现在冬季,与冬季静稳天气频次高抑制大气污染物扩散相关,而北京NO3-浓度极大值在秋季也有发生.NH4+浓度极大值多数出现在冬季,主要原因在于冬季SO2污染物排放量骤增,在大气中与NH3结合产生大量(NH4)2SO4.根据3种离子浓度对比结果,NH4+浓度极大值基本是伴随着SO42-或NO3-同时出现.尽管3种离子的来源和形成途径存在很大差异,其浓度变化有一定的关联,说明PM2.5化学组分相对较为稳定.

表2 采样期间北京、石家庄和唐山采样点各季节PM2.5和SNA子日均质量浓度

注:石家庄和唐山采样点缺少2014年春季采样数据,下同.

2.2 SNA转化特征及其影响因素

图2 北京、石家庄和唐山2014~2016年逐季SO42-与SO2及RH和SOR变化

为了表征前体物发生二次化学反应到离子的转化,采用硫氧化速率SOR和氮氧化速率NOR分别衡量SO2到SO42-和NO2到NO3-的转化程度[11],计算公式为:

式中:代表各污染物的物质的量浓度,mol/m3.较高的SOR与NOR值表示前体物更多的向二次无机水溶性离子转化[29].

图2为北京、石家庄和唐山2014~2016年逐季SO42-与SO2及相对湿度(RH)和SOR变化状况,图3为2014~2016年逐季NO3-与NO2及温度(T)和NOR变化状况,相对湿度和温度是影响SOR和NOR的最重要因素之一[11].

SO2向SO42-的转化主要是SO2和HO·自由基的气相氧化以及SO2与氧化剂在水汽或气溶胶液滴表面的非均相氧化反应2种途径[30].冬季大气环境中SO2浓度明显高于其他季节,但SO42-浓度最大值并不完全出现在冬季,这与不同季节SO2在大气中生成SO42-的转化率差异有关.3个城市SOR峰值多数出现在夏季,原因在于夏季相对湿度较高、大气光化学氧化性强,为SO2在云雾液滴中的非均相反应提供了更多的反应介质.而冬季尽管SO2浓度随着居民供暖燃煤量增大而明显升高,但由于冬季温度和光照强度较低,大气光化学氧化反应减弱,SOR明显低于其他季节,而充足的SO2前体物通过二次反应也产生相当量的SO42-.3个采样点中,北京SOR最高,唐山SOR最低,尤其是夏季,北京SOR明显高于石家庄和唐山,在各城市间气象背景条件差别不大的情况下,主要原因在于北京夏季臭氧(O3)污染状况相对更为严重[31],而O3作为表征大气氧化性的重要指标之一,其浓度高低能够很大程度上影响SO2到SO42-的氧化转化.北京2014夏季和2016年秋季SOR明显高于其他季节,这也是造成北京2014年和2016年SO42-浓度极大值出现在夏季和秋季的主要原因之一.

NO2主要来自于机动车污染源的排放,其季节变化幅度相对于SO2较小.NOR极大值多出现在光照充足的季节,光照条件在一定程度上决定了大气光化学活性,春季和夏季NO2易于通过光化学反应生成HNO3进而与NH4+离子结合形成NH4NO3,但高气温又会促使NH4NO3发生分解[3],如石家庄2014年夏季和北京2016年夏季NOR明显低于其他季节,在很大程度上与高温改变NH4NO3的热力学平衡有关.在冬季,尽管大气光化学活性较低,但高浓度的气态前体物、低温和一定的湿度也可导致大量的NO3-离子生成并稳定存在.3个采样点中,石家庄NOR高于北京和唐山,与石家庄城区周边农业氨排放量较大有关,富氨环境促使NO2生成NO3-离子[32],而石家庄采样点高NH4+离子浓度(表1)同样证明了这一点.

图3 北京、石家庄和唐山2014~2016年逐季PM2.5中NO3-与NO2及温度和NOR变化

2.3 重污染时段与常规时段SNA质量浓度变化特征

本研究根据空气质量评价标准,将2014~ 2016年1、4、7、10月划分为空气优日、空气良日、轻度污染日、中度污染日、重度污染日,分别对应24h PM2.5浓度均值0~35µg/m3,35~ 75µg/m3,75~115µg/m3,115~150µg/m3和大于150µg/m3,以对比重污染时段与常规时段SNA变化特征[33].

不同时段北京、石家庄和唐山采样点SO42-、NO3-和NH4+质量浓度、相关表征要素和气象要素日均值如表3所示.随着污染等级的升高,各采样点SO42-、NO3-和NH4+质量浓度明显增加,3个采样城市重度污染日SO42-、NO3-和NH4+质量浓度相对于空气优良日至少增高了2倍以上,其中SO42-质量浓度增长幅度最大,与相对湿度变化趋势相符,SOR变化趋势也同样表明SO2到SO42-的非均相氧化转化反应是重污染形成的主要来源之一.风速是影响SNA浓度的关键气象要素之一[34],低风速的静稳天气抑制了大气中污染物的扩散,造成区域持续性的污染积累,风速与SNA浓度之间呈现出明显的负相关关系.重度污染日的平均温度低于其余时间段,表明京津冀地区重污染主要发生在冬季低温时段,与冬季采暖期燃煤量增加以及地面逆温频率增加导致污染物在近地层不断累积、难以扩散有关,此外,低温也有利于NO3-以颗粒物形态存在.

表3 不同时段采样点SNA质量浓度、相关表征要素和气象参数日均值

表4 重污染前后采样点SNA质量浓度、相关表征要素和气象参数日均值

为了更全面了解京津冀地区典型城市重污染过程SNA浓度的变化趋势,选取重污染时段和重污染前2d、重污染后2d北京、石家庄和唐山采样点SO42-、NO3-和NH4+质量浓度、相关表征要素和气象要素日均值进行对比,如表4所示.3个采样点城市重污染前2d一般呈现出风速降低和相对湿度升高的趋势,营造出潮湿、无风的静稳背景,整体持续不利的气象背景场为频发的重污染过程创造了外部条件,致使SO42-和NH4+离子浓度升高.但重污染前NOR变化幅度不大,甚至有所降低,是因为随着相对湿度的增加,光照强度有所弱化,而静稳天气导致气态前体物的累积并与NH3的充分混合,因此NO3-离子浓度也呈现出增长的趋势.在重污染前1d,SNA浓度占比达到最大值,表明SO42-、NO3-和NH4+离子浓度的骤增是导致京津冀地区PM2.5浓度迅速增长的主要原因之一.重污染期间大气中存在的大量微小颗粒,可以通过散射和反射降低到达地面的太阳辐射量,从而降低温度和大气反应活性,并使得大气边界层下沉,形成稳定的边界层条件,抑制污染物扩散,进而加剧重污染[35-36].重污染过后,随着风速的提升,相对湿度有所降低,静稳天气逐渐消散,SO42-、NO3-和NH4+离子浓度呈现出明显的下降趋势.

2.4 重污染时段与常规时段PM2.5和SNA区域传输和污染物来源解析

图4 2015年北京、唐山和石家庄重污染时段和常规时段PM2.5和SNA的区域传输贡献

2.4.1 PM2.5和SNA区域传输和污染物来源解析结果 使用CAMx空气质量模型对北京、唐山和石家庄2015年冬季、春季和秋季(2015年夏季没有发生重污染)重污染时段和常规时段(非重污染时段)PM2.5、SO42-、NO3-和NH4+的区域传输贡献进行模拟分析,如图4所示.模拟时段选取为2015年1月、4月、10月3个月份,分别用来代表冬季、春季和秋季,模拟时间间隔为1h.PM2.5和SNA污染过程的形成不仅受本地排放源以及气象条件的影响,区域传输贡献,即外来源贡献也是形成重污染的重要因素之一.冬季本地供暖燃煤量上升,3个城市冬季重污染时段PM2.5、SO42-、NO3-和NH4+模拟时段外来源传输贡献远远低于其他季节,与冬季京津冀区域逆温天气频率较高,促使污染物在低层大气中累积而不易扩散有关[37].春秋季节,北京和石家庄重污染时段本地贡献占比相对于常规时段有明显的下降,与大气流动性的增强有关[38],春秋季节北京和石家庄重污染的形成很大程度上受到京津冀地区南部区域气团传输的影响[39].相对于北京和石家庄,唐山城区重污染的形成受本地大气污染物排放累积影响更为明显,尤其是春季和冬季.SNA中外来源对NO3-的贡献高于SO42-和NH4+,尤其是在唐山和石家庄,即相对于SO42-和NH4+,NO3-的区域传输作用相对更为明显[40],主要原因在于硝酸盐的生成过程较硫酸盐更加复杂,且易受NH3排放的影响[41].重污染时段和常规时段区域传输对SO42-、NO3-和NH4+贡献的变化趋势与PM2.5并不完全吻合,也进一步说明SNA浓度变化与PM2.5存在一定的非线性关系.

图5 2015年北京、唐山和石家庄重污染时段和常规时段PM2.5和SNA的来源解析

对北京、唐山和石家庄2015年冬季、春季和秋季重污染时段和常规时段PM2.5、SO42-、NO3-和NH4+的各类污染源贡献进行解析,如图5所示.交通源和居民源对北京PM2.5、SO42-和NO3-浓度贡献最高,而由于城区周边布局大量的工业企业,工业源也是石家庄和唐山城区PM2.5和SNA浓度的主要贡献来源.相对春季和秋季,冬季居民源大气污染物排放对PM2.5、SO42-浓度的贡献骤然升高.工业源颗粒物和SO2的排放在重污染时段对北京PM2.5、SO42-和NO3-浓度贡献较常规时段略有上升,而对石家庄和唐山重污染期间贡献上升幅度相对于北京更为明显,表明城区周边工业企业大气污染物的排放是造成石家庄和唐山重污染的主要原因之一,因此,重污染期间京津冀地区的应急预案措施应重点强调对工业企业的停、限产调控策略.春季和秋季重污染期间交通源对石家庄NO3-浓度的贡献有所上升,而在唐山冬季和春季呈现出相反的趋势,与硝酸盐生成过程的复杂,温度、湿度、光照强度等多种因素均对大气环境中的NO3-浓度有所影响[42]有关.NH4+主要来自于农业源的排放,重污染前后其来源差异并不显著.

2.4.2 区域传输和污染物来源解析结果的不确定性分析 PM2.5和SNA区域传输和污染物来源解析结果的不确定性来源主要包括:

(1) 污染源排放清单的不确定性.大气污染物排放清单中对排放源时空分配、化学物种分配等过程均会导致PM2.5来源解析结果的不确定性[43].

(2) 典型月份选取的不确定性.本研究选取典型月份进行空气质量模拟,而通过典型月份的平均模拟结果表征年均的PM2.5和SNA区域传输和污染物来源解析特征可能造成一定的不确定性.

(3) 模型机制欠缺造成的不确定性.CAMx模型不能完全还原大气环境中复杂的二次颗粒物化学转化过程,可能造成SNA浓度的低估,从而对PM2.5和SNA区域传输和污染物来源解析结果产生影响.

3 结论

3.1 2014年~2016年,3个采样城市PM2.5质量浓度整体呈现出下降趋势,SO42-、NO3-和NH4+浓度极大值多数情况是同时出现在冬季,三者浓度变化有一定的关联.

3.2 北京、石家庄和唐山SOR和NOR峰值多出现在夏季和春季,与春夏季节相对湿度较高、大气光化学氧化性强有关,而冬季由于高浓度前体物的排放也可导致大量SO42-和NO3-的生成.

3.3 重污染时段SO42-、NO3-和NH4+质量浓度相对于空气优良日至少增高了2倍以上,尤其是重污染前1d,SNA浓度占PM2.5比值达到最大,因此,SO42-、NO3-和NH4+质量浓度的骤增是导致京津冀地区PM2.5浓度迅速上升的最主要原因之一.

3.4 探究典型时段京津冀地区各类污染源大气污染物排放对目标城市SNA浓度的贡献,PM2.5和SNA污染过程的形成是本地源污染物排放和外来源区域传输共同作用的结果.冬季模拟时段内目标城市PM2.5、SO42-、NO3-和NH4+外来源传输贡献远远低于春秋季节,与京津冀地区冬季静稳天气背景场有关.重污染期间,工业源对PM2.5和SO42-浓度贡献有所升高,而三个城市NO3-污染物来源变化趋势有所差异.

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Pollution characteristic of PM2.5and secondary inorganic ions in Beijing-Tianjin-Hebei region.

JIA-Jia, HAN Li-hui, CHENG Shui-yuan*, ZHANG Han-yu, LV Zhe

(Key Laboratory of Beijing on Regional Air Pollution Control, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China)., 2018,38(3)：801~811

Beijing, Shijiazhuang and Tangshan were selected as the typical cities in the Beijing-Tianjin-Hebei region to investigate the seasonal variation characteristics of secondary water-soluble inorganic ions and compare the pollution characteristics and physicochemical property of the secondary water-soluble ions between heavy pollution period and other periods. Then CAMx-PSAT model was applied to quantitatively analyze the contribution on PM2.5and SNA concentration from pollution sources in BTH region during different seasons. Results showed that PM2.5concentration in these cities decreased year by year, and the maximum of SO42-, NO3-and NH4+concentration mostly in winter at the same time, illustrating the related correlation of their concentrations. The mass concentrations of SO42-, NO3-and NH4+increased significantly during heavy pollution period compared with other periods. The largest concentration ratio of SNA appeared in 1~2 days before heavy pollution days. The formation of heavy pollution was the combined effects of local pollutant emission and external source region transport. The contribution of external sources to NO3-was higher than that of SO42-and NH4+. In addition, the concentration of PM2.5,SO42-and NO3-were mostly contributed from traffic sources, resident sources and industrial sources, and the resident sources were the most important contributor for NH4+concentration.

secondary water-soluble inorganic ions；PM2.5；heavy pollution；CAMx

X513

A

1000-6923(2018)03-0801-11

贾 佳(1990-),男,河南许昌人,北京工业大学环境与能源工程学院博士研究生,主要从事环境规划管理与污染防治方面的研究.发表论文8篇.

2017-08-29

国家自然科学基金资助项目(91544232,51638001)

* 责任作者, 教授, bjutpaper@gmail.com