南襄盆地泌阳凹陷核桃园组三段纹层状泥页岩地球化学特征及其成因解释

郭来源，刘峥君，解习农

(1.中国地质大学(武汉) 构造与油气资源教育部重点实验室，湖北 武汉 430074；2.中海油能源发展股份有限公司 工程技术湛江分公司，广东 湛江 524057；3.中国石油化工股份有限公司 河南油田分公司，河南 南阳 473132)

0 引 言

近年来随着能源紧缺，页岩油气勘探受到广泛的关注和重视，页岩层既是烃源岩又是储层，页岩的非均质性成为研究的焦点。相比而言，我国页岩油气大多赋存于陆相湖盆，湖相页岩与海相页岩在沉积环境、矿物成分以及元素成分具有较大差异。纹层作为页岩的一种沉积构造，广泛发育于陆相环境和海相环境，形成湖泊纹泥[1-4]和海相纹泥[5-7]。有研究者认为纹层是静水条件下的沉积产物，并蕴含大量的古环境演化信息，可以为古气候、古湖泊物化条件以及古生产力分析提供丰富的依据[8-10]。因此，纹层的研究越来越受到研究者的重视。

湖水分层现象是湖泊十分重要的特征之一，细粒沉积物在湖相环境沉积以后，如果不再受到其他因素的影响而保留下来，都可以出现季节性的纹理，这是因为季节性气候变化的影响力要远远超过其他时间尺度的气候周期[8,11]。因此，随季节性变化而产生的各种物质，如各种藻类、碳酸盐、黏土、有机质、粉砂等都可以按不同季节形成连续的沉积纹层。对于纹层的形成机制目前认为有生物作用、化学作用和机械作用等，由化学作用形成的纹层主要出现在蒸发作用强烈、盐度较高的湖盆中，蒸发强度的周期性变化可以致使在湖盆底部出现文石和石膏的层偶。有研究者认为，正常形成的湖泊纹层中，分层水体最有利于纹层的形成[12-14]。湖水的分层既可以是由于气候因素中温度的变化导致的温度分层，也可以是由于溶质的含量变化导致的盐度分层。邓宏文等[13]1993年通过对东营凹陷古近系沉积环境的研究认为：沙四上段—沙三下段沉积时期气候干旱，盐度高，湖水形成盐度分层，沙三中段沉积时期气候潮湿，形成季节性温度分层。曹建廷等[15]2000年对内蒙古微咸水岱海碳酸盐含量变化以及孢粉对比分析发现，干冷时蒸发量大，碳酸盐沉积量也同时增加，气候温湿时碳酸盐含量下降。因此，对于蒸发作用强烈的高盐度陆相湖盆而言，页岩纹层的形成与蒸发作用所引起的盐度变化有直接的关系。有研究者对泌阳凹陷核桃园组的沉积环境研究认为，核桃园组三段经历多次干-湿交替、水体盐度和水位频繁改变，这样的环境更加有利于纹层的形成[16-17]。

目前对于纹层的研究多数采用镜下鉴定确定纹层的成分，本文采用X射线荧光岩心扫描仪获取了地球化学元素变化特征，结合镜下鉴定约束合理地解释纹层状页岩成因，也为页岩非均质性分析提供新的有效分析方法。

1 地质背景

泌阳凹陷为南襄盆地内的一个次级构造单元，是典型的新生代断控富油凹陷，面积1 000 km2。泌阳凹陷西北为社旗凸起，西部为唐河低凸起，东北部为伏牛山，南部和东部毗邻桐柏山。从北向南依次可以划分为北部斜坡带、中央凹陷带和南部陡坡带[18](图1)。泌阳凹陷地层自上而下依次为新近系上寺组和古近系廖庄组、核桃园组、大仓房组和玉皇顶组(图2)。核桃园组为主要烃源岩发育层段，分为三段，本文分别简称为核一段、核二段和核三段。核三段发育一套灰黑色-深灰色泥页岩夹白云岩，顶部夹薄层天然碱、钙质页岩和油页岩。泌阳凹陷泥页岩分布层位主要为核二段—核三段，主要形成于深湖相-半深湖相。该层位的页岩厚度大，分布范围广，是主要的页岩油产区。本文样品采自泌阳凹陷深凹区泌页1井(图1)，取心段位于核三段5号页岩层，厚度为34.9 m，深度为2 416.3～2 451.2 m，纹层状泥页岩发育于半深湖-深湖环境。

图1 泌阳凹陷区域地质位置及取样点位置Fig.1 The location of regional structures and sampling points in Biyang depression

图2 泌阳凹陷地层综合柱状图Fig.2 Stratigraphic comprehensive column of the Biyang depression

2 分析方法及数据获取

岩心扫描分析在中国地质大学(武汉)地质过程与矿产资源国家重点实验室完成。Itrax X射线(XRF)岩心扫描仪作为一种无损、快速、自动化多功能岩心扫描仪器，可以提供高质量光学图片、X射线图像、磁化率以及多种元素的相对含量。XRF岩心扫描仪使用Mo管，测试参数设置为30 kV和30 mA，精度设置为200 μm，每个点测试时间20 s，测试方法依照Croudace等的描述[19]。共扫描5个样品(编号分别为BYHF-1—BYHF-5)，第1到第5个样品长度分别为9.2 cm、5.3 cm、9.7 cm、8.6 cm和6.2 cm，采样的顶深依次为2 433.2 m、2 434.87 m、2 435.28 m、2 438.3 m和2 447.57 m。Itrax地球化学结果通常是计数率，或者元素浓度等半定量形式[19-20]，所有数据均经过对数校正模型和平滑处理[21-22]。样品元素含量在中国地质大学(武汉)地质过程与矿产资源国家重点实验室采用电感耦合等离子体质谱分析法(ICP-MS)测试完成，进行了重复样与标样分析，结果表明元素相对偏差小于5%，测试结果可靠。岩石薄片鉴定在河南油田分公司石油勘探开发研究院实验中心完成，使用偏光显微镜OPTON/Axioskop仪器进行分析，执行标准为《岩石薄片鉴定》SY/T5368—2000(2007)。

3 纹层状泥页岩地球化学特征

沉积岩的元素含量往往随沉积环境而变化，一般而言，湖相沉积由于湖盆面积的局限性既受陆源供给的影响，也受气候的影响。在测试过程中受Itrax仪器精度(200 μm)和实际操作的限制，选取的页岩样品需要宏观纹层明显发育，兼顾样品取心长度和沉积环境，共选取5个纹层状页岩样品，测试结果挑选Sr、CaO、K2O、SiO2、TiO2、Fe2O3、Al2O3、Cu等的含量8个指标，这些指标能较好地反映黑白相间纹层沉积环境的变化。

5个样品的8个元素指标随纹层的变化规律如表1、表2、图3—图7所示。从图3中可以看出该样品发育明显的纹层，黑色富有机质纹层颜色较深，在2 433.246 m深度之上，发育近1 cm黑色泥质沉积，该纹层段Sr、CaO含量在黑色纹层处明显偏低，K2O、SiO2、TiO2、Fe2O3、Al2O3含量则明显偏高，同样这一规律在其上、下的薄的褐色纹层中也有显示，但变化幅度要小。图4中纹层状页岩颜色较浅，其中2 435.328 m深度之下约2 cm浅褐色泥质层，CaO含量降低，Cu含量变化不明显。图5所示纹层同样明显发育，垂向上显示从下而上颜色变浅，可见CaO含量自下而上明显增大，Cu含量明显减少。图6所示纹层状页岩的黑色纹层颜色更深，夹方解石纹层，显示Sr、CaO含量较高，而K2O、SiO2、TiO2、Fe2O3、Al2O3含量较低，该样品Cu含量变化不明显。图7的指标变化趋势与图5的指标变化趋势相类似，其中绿色粗条纹是测试样品在此处为裂缝。

上述不同样品黑色纹层和白色纹层都呈现出不同的特征，每个样品纹层对应指标变化也不同。由于指标Al在地壳中含量丰富、性质稳定、受生物影响较小，因此可以作为陆源供给指标[23]。Cu元素常常作为指示古生产力的替代指标，在氧化水体中以有机金属配位体的形式存在，少数以二价离子存在，随有机质沉降而到达湖底，同时也可以吸附在Fe和Mn的氢氧化物上沉降到水底，在还原条件下形成各自的硫化物而沉积下来，因此沉积物中Cu元素的含量与有机质的沉降量密切相关[24]。显然，纹层状页岩的浅色和深色纹层也能指示有机质含量变化。

表1 浅色纹层对应的元素含量

注：数据列举格式为(最大值-最小值)/平均值，单位为%。下文同。

表2 深色纹层对应的元素含量

图3 样品BYHF-1(2 433.20 m)中元素含量随纹层的变化(横坐标Sr指Sr含量的对数值，其他相同；下文同)Fig.3 The change of element contents in the sample BYHF-1(2,433.20 m)

图4 样品BYHF-2(2 434.870 m)中元素含量随纹层的变化Fig.4 The change of element contents in the sample BYHF-2 (2,434.870 m)

图5 样品BYHF-3(2 435.280 m)中元素含量随纹层的变化Fig.5 The change of element contents in the sample BYHF-3 (2,438.280 m)

图6 样品BYHF-4(2 438.300 m)中元素含量随纹层的变化Fig.6 The change of element contents in the sample BYHF-4(2,438.300 m)

图7 样品BYHF-5(2 447.570 m)中元素含量随纹层的变化Fig.7 The change of element contents in the sample BYHF-5(2,447.570 m)

总体来看，纹层状页岩中Sr、CaO含量在白色纹层处偏高，在黑色纹层处偏低，其他指标K2O、SiO2、TiO2、Fe2O3、Al2O3含量则在白色纹层处偏低，在黑色纹层处偏高，与前两个指标具有相反的变化规律，其中在厚褐色纹层中最为明显。

4 纹层状泥页岩成因解释

4.1 页岩沉积水体条件变化

4.1.1 页岩沉积古盐度条件变化

研究表明，黏土沉积物能够吸附水体中的硼，而水体硼浓度又与盐度存在线性关系，因此沉积物中硼含量可反映沉积水体的盐度特征[25]。Walker等[26]1963年提出“校正硼含量”和“相当硼含量”计算公式：校正棚含量=8.5×吸附硼含量/K2O含量；相当硼含量=11.8×校正硼含量/[1.70×(11.8-K2O含量)]，并认为后者可作为古盐度指标。研究区硼含量为43.6～464 μg/g，平均189 μg/g，硼含量高于陆相盐湖平均值(135 μg/g)[27]。硼含量自下而上变小，显示水体盐度降低，总体显示下部为咸化水体，向上渐变为半咸化环境(图8)。

4.1.2 页岩沉积时的古氧化还原条件变化

V和Cr元素的溶解度与氧化还原条件存在密切关系，故可依据其在沉积物中的富集程度揭示水底氧化还原环境。当V/Cr大于4.5时指示准厌氧-厌氧环境，在2.0～4.5之间反映贫氧环境，小于2.0时为富氧环境[28]。页岩层多数实测样品V/Cr值处于2.0～4.5之间，平均2.09，说明页岩层沉积期为缺氧环境。V/(V+Ni)是反映沉积水体氧化还原条件和分层性的良好指标。V/(V+Ni)值小于0.46为富氧环境，在0.46～0.60之间为弱分层的贫氧环境，在0.54～0.82之间为中等分层的厌氧环境，大于0.84为强分层的还原环境[29]。页岩层实测样品V/(V+Ni)介于0.71～0.84之间(图8)，说明泥页岩沉积时水体分层性中等，以厌氧环境为主。

4.1.3 页岩沉积时的古气候条件变化

Mn元素通常在湖水中以Mn2+稳定存在，随着湖水蒸发作用增强，Mn2+浓度达到饱和而沉淀，在岩石中明显富集；Fe元素在湖水中以Fe(OH)3胶体形式快速沉淀，因此Fe/Mn高值指示温湿气候，低值指示干热气候[30]。5号页岩层Fe/Mn值平均57.3，根据Fe/Mn值及其变化规律的指示可知，5号页岩层沉积期气候由干旱炎热向温暖潮湿过渡。Sr元素在风化作用中较为稳定，对古气候变化较为灵敏。Sr元素的相对富集可能是干旱炎热条件下湖水浓缩沉淀而成[31]。5号页岩层Sr元素含量平均739 μg/g。Sr/Cu值是反映古气候的重要参数。Sr/Cu值介于1.3～10之间指示温湿气候，大于10则指示干热气候[32]。本研究中的Sr/Cu值多数介于5.16～20.3之间，岩心中部出现异常高值，说明在中段沉积期干旱气候达到顶峰，向上Sr/Cu值减小(图8)。综合上述微量元素、常量元素及比值变化规律的指示可知，5号页岩层沉积期气候由干旱炎热向温暖潮湿过渡。

图8 取样点位置以及古盐度、古氧化还原指标和古气候指标垂向变化Fig.8 Sampling point locations and the vertical variation of paleosalinity proxies, paleoredox proxies and paleoclimate proxies

4.2 纹层状泥页岩元素含量与矿物之间的关系

XRF岩心扫描所获取的元素含量及通过国际页岩标准转化形成的氧化物含量代表页岩成分的综合效应，笔者选择与样品深度对应的测试数据，发现黏土矿物、白云石、方解石和石英与元素之间存在一定的对应关系，矿物组成不同其所含的元素种类和含量也明显不同，且元素之间的相关性明显。采用SPSS软件对XRF岩心扫描的元素含量与对应层段中黏土矿物、白云石、方解石和石英含量进行了相关分析(图9)，结果表明Sr、CaO含量和黏土矿物、白云石含量的相关系数较高，分别为0.83和0.777，Fe2O3含量与黄铁矿和方解石含量的相关系数为0.747，K2O、Al2O3、Fe2O3含量与黏土矿物、黄铁矿和白云岩相关系数都不高；此外，Cu含量与石英、方解石、黏土矿、白云石等矿物含量的相关系数不高，仅为0.465，Cu元素作为古生产力替代指标，与有机质含量呈明显正相关。

4.3 纹层状泥页岩成因解释

4.3.1 纹层状泥页岩物质成分的差异

泥页岩中纹层变化被认为是在短期内由于降雨导致河流将大量陆源沉积物输送到湖泊中而使纹层变化，页岩中黑色部分是因为含有较高有机碳沉积，而白色纹层则由亮晶矿物组成[33]。在扫描电镜或者镜下观察可以清楚地发现页岩纹层中各种矿物变化情况。因此，有众多的研究者应用此方法对页岩纹层成分进行分析。Liu等[34]用背散射电镜对纹层进行观察，认为暗色纹层为富含有机质纹层，白色纹层主要是方解石等矿物。陈永权等[35]通过显微镜下对纹层研究，认为亮色条带由粉晶白云岩组成，暗色条纹也由粉晶白云岩组成，但其中含黑色有机质，并认为有机质可能是由藻类生物的残余成分组成。本文基于纹层状页岩的镜下特征及其矿物成分的变化，对泌阳凹陷核桃园组三段发育的纹层状泥页岩成因进行分析。

图9 XRF岩心扫描所获取的参数与对应层中矿物之间的相关性Fig.9 Curves showing the correlation between element contents through XRF core scanning and associated mineral contents

图10 泌阳凹陷5号页岩层中纹层状页岩镜下特征((a)2 433.7 m; (b)2 440.7 m)Fig.10 The microscopic characteristics of laminated shales in the fifth shale layer of the Biyang depression ((a) 2,433.7 m; (b) 2,440.7 m)

半咸水环境泥页岩镜下观察(图10(a))显示，深色和浅色的纹层交替出现，具有水平纹层构造，主要由隐晶黏土矿物组成，与有颜色差异的黏土互层，局部可见亮色的方解石条带。同样，咸水环境中泥页岩的镜下观察(图10(b))发现，纹层较为发育，深色条纹与浅色条纹交替出现，其中各种矿物成分含量分别为，黏土22.56%，方解石15.08%，黄铁矿4.77%，石膏1.56%，该环境中黄铁矿多呈球粒状星散分布或是条带状、斑状分布。相对于其他盆地纹层状页岩而言，泌阳凹陷纹层状泥页岩中黏土矿物和石英的含量都很高，纹层中仅包含少量自生形成的方解石条带或石膏纹层，这表明泌阳凹陷深湖区的陆源碎屑供给仍十分丰富。

4.3.2 纹层状泥页岩成因

陆相湖盆由于面积小，因此古气候的变化对湖水具有广泛而强烈的影响。由于气候变干旱导致蒸发作用强烈引起盐度增大，从而形成湖水分层[29]，形成含高Ca的纹层状页岩。结合前人对泌阳凹陷沉积环境的研究，认为泌阳凹陷核桃园组三段的纹层状泥页岩发育在气候干燥、蒸发作用强烈、水体咸化的沉积环境中，研究层位湖水由于气候干旱导致蒸发作用强烈，形成的水体盐度高，含方解石、石膏、石英等多种浅色矿物，形成浅色纹层。

纹层的形成受气候的控制，季节性变化导致大量有机质富集，形成深色泥质纹层。在核三段沉积时期，泌阳凹陷北部斜坡带、西部缓坡带发育三角洲，盆地南部发育大断裂形成以冲积扇为主的沉积特征，因此，在盆地边缘形成多个陆源供给。当气候炎热、蒸发作用变强，导致水深变浅，陆相供给物逐步向盆地中心推进，这些入湖沉积体系将陆源沉积物输送到半深湖、深湖，在中央深凹带深水区形成含陆源碎屑物质的纹层沉积。此外，高盐度的湖水抑制绝大部分细菌的活动，使有机质最大限度地被保存下来[36-38]，整个取心段TOC平均值可达2.72%。因此，形成的黑色陆源碎屑纹层中富含有机质。

综上所述，泌阳凹陷核桃园组三段5号纹层状泥页岩主要受古气候及陆源碎屑输入的控制，白色纹层主要由咸化水体中形成的方解石、石膏以及陆源石英等浅色矿物组成，黑色纹层由富含有机质的黏土及陆源细碎屑组成，因此该纹层可归结为基于季节性变化所形成的富有机质碎屑纹层。

5 结 论

(1)Itrax岩心扫描仪能够提供快速、无损、连续以及高分辨率元素扫描结果。泌阳凹陷5号页岩层样品的元素测试结果中Sr、CaO、K2O、SiO2、TiO2、Fe2O3、Al2O3、Cu等的含量8个指标能够较好地对应纹层的变化，其中Sr、CaO含量在白色条纹层处显示出高值，在黑色条纹层处显示出低值；SiO2、TiO2、Fe2O3、Al2O3、Cu含量在白色条纹层处显示低值，在黑色条纹层处示出高值。

(2)泌阳凹陷5号页岩层中纹层状泥页岩形成于半干旱-干旱的半咸化-咸化分层湖水环境，结合镜下鉴定结果，黑色纹层是富有机质泥质沉积，白色纹层是含方解石、石膏、石英等矿物，且各元素含量随纹层颜色深浅变化出现明显差异，尽管纹层中包含少量自生形成的白色纹层，总体仍属于基于季节性变化所形成的富有机质碎屑纹层。

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