江西相山铀矿田河元背地区流纹斑岩地球化学、锆石U-Pb年龄及Hf-Sr-Nd同位素特征

司志发，李子颖，聂江涛，刘军港，王 健，田明明

(1.核工业北京地质研究院，北京 100029；2.中核铀资源勘查与评价技术重点实验室，北京 100029)

0 引 言

江西相山铀矿田是我国最大的火山岩型铀矿田，其赋矿围岩主要为一套火山侵入杂岩。前人通过岩石矿物学、地球化学、同位素年代学等各种手段对这套火山侵入杂岩的岩性、成因、形成时代等进行了比较系统的研究[1-9]，取得了一系列成果，多数学者认为其主要源于硅铝质地壳的部分熔融[10-12]，也有部分学者认为有显著的地幔物质加入[13-14]。对于该套火山侵入杂岩体是否具有同源性的问题，亦存在两种观点：部分学者认为是同源岩浆分异的产物[13,15]，另有学者认为源于不同的岩浆源区[16]。近年来的研究表明，相山铀成矿作用空间上与火山侵入杂岩体中的各种斑岩体关系密切[17]。因此，深入研究识别各种斑岩，对研究相山铀成矿机理具有重要意义，但由于地表出露较少，对于矿田存在的流纹斑岩目前研究较少[18]。

随着相山一系列深钻的实施，在其西部河元背地区流纹英安岩下部揭露一段厚达几百米的火成岩，与打鼓顶组流纹英安岩、凝灰岩及泥质粉砂岩等呈侵入产出，本次厘定为流纹斑岩。本文对该流纹斑岩进行了岩石地球化学和Hf-Sr-Nd同位素特征的分析研究，认为该流纹斑岩与碎斑流纹岩等具有相同的物质来源，推测河元背地区或许存在一个次级火山机构。

1 地质概况

相山铀矿田处于华南褶皱系北缘，遂川—德兴深断裂南东侧。区内经历了多期次构造及岩浆活动，中生代陆相火山活动尤为强烈[19]。

相山火山盆地区域地层可分为基底和盖层两部分，基底主要为中元古代浅变质岩，基底之上由下白垩统火山岩系及上白垩统红色碎屑岩组成。火山岩系主要由酸性、中酸性火山熔岩和火山碎屑岩构成，分打鼓顶组和鹅湖岭组两大旋回。前人研究认为：第一旋回呈裂隙式喷发，形成中酸性流纹英安岩与流纹质熔结凝灰岩；第二旋回呈中心式喷发，形成侵出-溢流相的酸性火山熔岩——碎斑流纹岩[20]。在大规模火山作用晚期，火山口发生塌陷，并形成一系列环状断裂，潜火山岩浆上侵，呈弧形围绕相山盆地的边缘出露(图1)。在这套火山侵入杂岩中，鹅湖岭组碎斑流纹岩为相山主体岩性，与下伏岩层接触面由盆地四周向中心倾斜，倾斜度南北对称，东陡西缓，并向深部逐渐变陡[21]。

2 样品采集与测试

样品采自河元背CUSD3钻孔岩心，取样位置为孔深1 150～1 250 m范围(图1，图2)，所采流纹斑岩均为新鲜样品，样品编号分别为SD3-164、SD3-167、SD3-175和SD3-177。

钻孔编录时可以看到流纹斑岩与打鼓顶组流纹英安岩、粉砂岩等侵入产出，呈灰白色，斑状结构，块状构造。镜下见斑晶含量与相山碎斑流纹岩斑晶含量近似，约为50%，主要由石英、钾长石、斜长石以及少量黑云母组成，可见自形斑晶。基质呈微晶粒状和细晶粒状结构，矿物成分大体与斑晶一致。此段岩石与相山地区广泛发育的碎斑流纹岩相似，但其斑晶粒径更大，基质结晶程度更高，若直接定为碎斑流纹岩，则与相山地层层序不符，故本文将其初步定为流纹斑岩。

样品的岩石地球化学分析和Sr-Nd同位素分析是在核工业北京地质研究院完成的。样品的锆石U-Pb年代学及Hf同位素分析均在西北大学大陆动力学国家重点实验室完成，具体实验过程可参考Yuan et al.[22]。样品的锆石U-Pb年代学及Hf同位素实验数据在后期处理的过程中，所采用的具体参数可见文献[23]。

3 结果分析

3.1 锆石U-Pb年代学

图1 相山铀矿田地质略图(据文献[13]修改)Fig.1 Sketch geological map of Xiangshan uranium ore-field (modified after reference[13])1.上白垩统南雄组砂砾岩；2.下白垩统鹅湖岭组碎斑流纹岩；3.下白垩统打鼓顶组砂岩、流纹英安岩；4.上三叠统安源组石英砂岩、页岩；5.下石炭统砂岩、石英砂岩；6.中元古代变质岩；7.次斑状花岗岩；8.次花岗斑岩；9.花岗岩；10.地层界线； 11.断裂；12.推测火山机构；13.CUSD3钻孔位置

图2 河元背地区深部钻探地质剖面图Fig.2 Geological section of the deep drillings at Heyuanbei area1.第四系沉积物；2.下白垩统鹅湖岭组碎斑流纹岩；3.下白垩统鹅湖岭组凝灰岩及砂砾岩；4.下白垩统打鼓顶组流纹英安岩；5.下白垩统打鼓顶组粉砂岩、砂砾岩及凝灰岩；6.中元古代变质岩；7.流纹斑岩；8.断裂构造；9.钻孔位置

图3 CUSD3钻孔流纹斑岩岩心照片和显微照片Fig.3 Photographs and photomicrographs of rhyolite porphyry from CUSD3 drillingA.流纹斑岩与晶屑凝灰岩接触处见流纹斑岩冷凝边；B.流纹斑岩与泥质粉砂岩侵入接触；C、D.流纹斑岩中黑云母发生绿泥石化及伊利石化，斜长石中间发生伊利石化，石英中见方解石脉；Cal.方解石；Qtz.石英；Bi.黑云母；Pl.斜长石

图4 CUSD3钻孔流纹斑岩样品锆石阴极发光图像及测试点位置Fig.4 Cathodoluminescence images of representative zircons and measuring positions of rhyolite porphyry from CUSD3 drilling

相山河元背CUSD3钻孔流纹斑岩中所选出的锆石均为无色透明或半透明，晶形大部分比较完好，呈等粒或短柱状(图4)。从锆石的阴极发光图像中可以观察到，锆石具有明显的韵律环带结构，指示其为岩浆成因锆石。岩石样品的锆石U-Pb年龄测定结果列于表1。

对流纹斑岩样品(SD3-164)进行了25个锆石点的LA-ICP-MS定年分析，剔除差异较大点。年龄测定结果表明(图5)，大部分数据点都落在207Pb/235U-206Pb/238U谐和曲线附近，其206Pb/238U年龄相对集中，范围为130.6～133.4 Ma，加权平均年龄为(131.8±0.7) Ma (MSWD=0.41)，代表了相山西部流纹斑岩的结晶年龄。

3.2 岩石化学特征

相山西部河元背地区流纹斑岩的化学成分见表2，同时列出了相山地区碎斑流纹岩的主量元素含量(表3)进行对比。数据结果显示，流纹斑岩样品的SiO2含量介于74.14%～75.22%，均值为74.70%，Na2O+K2O含量为6.86%～7.74%，K2O>5%、K2O/ Na2O>1，里特曼指数σ为1.51～1.86。

图5 CUSD3钻孔流纹斑岩锆石U-Pb同位素年龄谐和图Fig.5 U-Pb concordia diagram of rhyolite porphyry from CUSD3 drilling

分析点207Pb/206Pb比值1σ207Pb/235U比值1σ206Pb/238U比值1σ208Pb/232Th比值1σ207Pb/206Pb年龄1σ206Pb/238U年龄1σ207Pb/235U年龄1σ208Pb/232Th年龄 1σ164⁃10048080001430135720003260020470000240006740000131031689130615129229135825164⁃30049000001670139280004030020610000250006600000131478778131516132436133026164⁃5004674000144013302000336002064000024000677000013358724131715126830136525164⁃6004757000151013610000358002075000025000652000012772746132416129632131425164⁃80049930001470143170003370020790000240006970000121916671132715135930140325164⁃90048670001940138130004870020580000270006610000131319910131317131444133226164⁃1000495500026001423200069400208300003000066700001917401182132919135162134537164⁃130049650001420140670003150020540000240007070000121785653131115133628142424164⁃1400493300023701403900061800206300002900068500001416371085131718133455137928164⁃15004768000155013685000369002081000025000660000013826761132816130233132927164⁃170049190002501418700066800209100002900068000001815691149133418134759137035164⁃1800485100025501379400067100206200003000066000001612431192131519131260133032164⁃200052740002390148840006110020460000280006750000173175997130618140954136034164⁃2100491400025201415200067300208800002900067700001815451161133219134460136436164⁃220048840001530138320003540020530000240006540000121402719131015131532131825164⁃230048790001570139170003710020680000250006820000131377741132016132333137326164⁃240050040001670143460004020020780000250006710000131971759132616136136135126164⁃250050480001330143480002780020610000230006970000092172598131515136125140518

表2 CUSD3钻孔流纹斑岩样品主量元素分析测试结果(wB/%)

注：样品由核工业北京地质研究院分析测试，Fe2O3为全Fe含量。

表3 相山地区碎斑流纹岩主量元素分析测试结果[26](wB/%)

流纹斑岩样品的主量元素含量与相山碎斑流纹岩相似，均具有高硅、富钾、Al2O3过饱和、MnO和P2O5含量低、主要氧化物与SiO2之间的相关性较差的特点，这些特点与 Chappell等总结的S型花岗岩类似[24-25]，说明形成该区流纹斑岩的岩浆可能是由深部硅铝质地壳部分熔融演化而来。另外，CIPW标准矿物计算显示流纹斑岩含晚期结晶形成的白云母。

3.3 稀土、微量元素特征

李子颖等[26]2014年对相山地区火成岩的稀土、微量元素含量进行了系统测试分析，结果显示，相山碎斑流纹岩稀土元素总量较高，ΣREE为210.80×10-6～290.10×10-6； LREE含量介于152.55×10-6～241.06×10-6之间；样品的LREE/HREE比值在2.62～4.92之间；δEu为0.19～0.36；LaN/YbN变化于6.59～14.94之间(表4)。相山碎斑流纹岩稀土元素的配分模式均为右倾斜雁式，属轻稀土富集型。

本次所测相山西部CUSD3钻孔中流纹斑岩样品的稀土元素总量较低，ΣREE介于158.30×10-6～174.73×10-6之间，均值为166.77×10-6，LREE/HREE比值介于5.65～6.48之间，δEu为0.21～0.25，LaN/YbN为5.31～6.37(表5)。其稀土元素的配分模式图与相山碎斑流纹岩相似，同样呈明显的右倾形式，表现出轻稀土富集、重稀土亏损的特点(图6(a))。流纹斑岩样品的微量元素含量表明，该岩体具有高Rb(276×10-6～307×10-6)、Th(23.8×10-6～26.6×10-6)和Rb/Sr (3.28～4.87)等特点。以原始地幔成分为标准[27]，对样品进行标准化作图(图6(b))，结果显示岩体的Ba、Nb、Sr、P、Ti亏损， Rb、Th、U、La、Ce等富集。

与相山碎斑流纹岩相比，该区流纹斑岩的稀土总量较低，并且Eu负异常更明显。马昌前[28]指出结晶分异作用最重要的方式之一是晶体的重力沉降。而流纹质岩浆因黏度高很难发生分离[29]，推测流纹斑岩与碎斑流纹岩的稀土、微量元素含量的差异应是源区性质及部分熔融程度的不同所致。

3.4 Hf-Sr-Nd同位素特征

通过对流纹斑岩中已测年的锆石样品进行原位Hf同位素分析(表6)，结果表明，流纹斑岩样品锆石176Lu/177Hf比值均小于0.002 035[20]，SD3-164流纹斑岩样品的锆石176Lu/177Hf比值平均值为0.000 895，说明锆石在形成后具有极低的放射性成因Hf的积累。样品的锆石176Hf/177Hf比值变化范围为0.282 399～0.282 500，锆石Hf同位素初始比值εHf(t)变化范围为-6.77～-10.38，单阶段Hf模式年龄TDM在1 056～1 196 Ma之间，二阶段Hf模式年龄TDMC介于1 619～1 846 Ma之间。

表4 相山地区碎斑流纹岩稀土、微量元素分析测试结果[26](wB /10-6)

表5 CUSD3钻孔流纹斑岩样品稀土、微量元素分析测试结果(wB /10-6)

图6 CUSD3钻孔流纹斑岩和相山碎斑流纹岩稀土元素分布模式(a)和微量元素蛛网图(b)(标准化数据据文献[27])Fig.6 REE distribution pattern(a) and trace element spider diagram(b) of rhyolite porphyry from CUSD3 drilling and broken porphyritic rhyolite in Xiangshan area (the chondrite and primary mantle normalized data after reference[27])

测点 年龄/Ma176Yb/177Hf176Lu/177Hf176Hf/177Hf2σIHfεHf(0)εHf(t)TDM/MaTDMC/MaεLu/Hf164⁃1130600201230000808028247800000060282476-1040-76010891670-098164⁃3131500254480001004028249500000070282492-981-70210711633-097164⁃5131700188550000745028250000000060282499-960-67710561619-098164⁃6132400182380000714028249400000070282492-984-70010641633-098164⁃8132700232280000903028248900000070282487-1001-71710761644-097164⁃9131300178130000705028239900000100282397-1320-103811961846-098164⁃10132900304090001188028244400000090282442-1158-87611471746-096164⁃13131100177600000701028248200000070282480-1027-74510811661-098164⁃14131700311900001233028249400000100282491-983-70510781635-096164⁃15132800237660000949028247500000060282473-1050-76610971676-097

表7 CUSD3钻孔流纹斑岩样品的Sr-Nd同位素数据

样品的Sr-Nd同位素分析(表7)结果显示，流纹斑岩的ISr为0.710 92～0.712 01，较高的ISr值说明相山西部河元背地区流纹斑岩成岩物质主要来自硅铝质地壳；样品的εNd(t)为-8.18～-9.19，对应的Nd模式年龄TDM2为1 590～1 672 Ma；fSm/Nd介于-0.29～-0.33，变化范围不大，说明源区稀土元素Sm、Nd分馏不明显，Nd模式年龄TDM2分析结果有效[30]。

4 讨 论

4.1 流纹斑岩的形成时代

图7 CUSD3钻孔流纹斑岩样品成因类型判别图Fig.7 Discrimination diagrams for genetic type of rhyolite porphyry from CUSD3 drilling(a)K2O-Na2O岩浆岩成因类型判别图；(b)C/MF-A/MF岩浆岩成因类型判别图；A型.地幔玄武岩浆演化或玄武岩浆上升后，受地壳不同程度混染或亏损地壳熔融的产物；I型.地壳中未经风化的火成岩；S型.地壳中经过风化的沉积岩；A.变质泥岩部分熔融；B.变质砂岩部分熔融；C.基性岩的部分熔融

赣东北地区中生代火山盆地普遍发育火山侵入杂岩体，由于其重要的含矿性(特别是铀)，其时代一直是地质学家关注的焦点问题之一。碎斑流纹岩为相山主体岩性，陈迪云等[31]1994年采用Rb-Sr等时线法测得碎斑流纹岩的全岩年龄为140 Ma，陈小明等[32]1999年利用单颗粒锆石U-Pb稀释法测定碎斑流纹岩边缘相的喷发年龄为140.3 Ma。张万良和李子颖[8]2007年根据如意亭剖面的测年结果，认为应该将鹅湖岭组时代划归为早白垩世。范洪海等[7]2005年利用单颗粒锆石U-Pb稀释法确定的火山侵入杂岩中心相碎斑流纹岩中花岗质“团块”的形成年龄为(134.2±1.9) Ma。陈正乐等[33]2013年采用单颗粒锆石SHRIMP U-Pb法进行定年，得到相山碎斑流纹岩的形成年龄为134～135 Ma。

本文采用激光等离子质谱分析技术(LA-ICP-MS)对相山河元背地区流纹斑岩样品进行锆石U-Pb年龄测定。结果显示，其206Pb/238U年龄为(131.8±0.7) Ma，该年龄晚于前人所测的相山碎斑流纹岩的年龄。另外，在相山铀矿田邹家山矿床中发现晚期侵入到碎斑流纹岩中的流纹斑岩岩脉[18]，说明该区流纹斑岩形成于早白垩世相山大规模火山侵入活动晚期。

4.2 流纹斑岩的物源分析

针对相山中生代火山岩物质来源的研究，前人通过大量的岩石学、地球化学等方面的数据分析认为相山火山侵入杂岩主要是深部硅铝质地壳部分熔融的产物[1,18,34]。

在可有效判别出A型、I型和S型花岗质岩石的K2O-Na2O图解(图7(a))[35]中，岩石样品均投影在S型花岗质岩石区。另外，研究区流纹斑岩与相山碎斑流纹岩的稀土、微量元素配分模式相似(图6)，并且具有相对集中的εHf(t)值、εNd(t)值和较高的ISr值(0.710 92～0.712 01)，以及中元古代的二阶段Hf模式年龄和Nd模式年龄，说明研究区流纹斑岩与相山碎斑流纹岩具有相同的岩浆源区，其成岩物质主要是由深部硅铝质地壳部分熔融而来[34,36]。

研究区流纹斑岩稀土元素丰度及特征值的较大变化，可能是部分熔融程度不同和源区成分差异造成的，结合SiO2与主要氧化物相关性差以及岩石样品在A/MF-C/MF图解[37]中位置分散的特点(图7(b))，认为源区的成分差异起重要作用，这很可能反映了沉积岩源区成分不均一的特点[24]。

4.3 流纹斑岩的成因机制

前人研究认为，早白垩世相山火山侵入杂岩形成于一种拉张构造环境[18,38]。李子颖等[39-40]通过对华南中新生代(220～50 Ma)的地质构造作用、岩浆活动、沉积和变质作用、成矿作用等方面的研究分析后提出，相山早白垩世火山侵入杂岩的形成与地幔柱构造的上升有关。

在SiO2-Rb/Zr图[41]中，流纹斑岩样品投影点落在了同碰撞花岗岩和后碰撞花岗岩交界处(图8(a))；在(Y+Nb)-Rb形成构造环境判别图[42]中，其投影点主要落在碰撞后成因岩浆岩的区域内(图8(b))。

图8 CUSD3钻孔流纹斑岩样品构造环境判别图Fig.8 Discrimination diagrams for tectonic setting of rhyolite porphyry from CUSD3 drilling(a)SiO2-Rb/Zr构造环境判别图；(b) (Y+Nb)-Rb构造环境判别图；VAG.火山弧花岗岩；ORG.洋脊花岗岩；WPG.板内花岗岩；Syn-COLG.同碰撞花岗岩；Post-COLG.后碰撞花岗岩

图9 河元背次火山通道剖面图Fig.9 Section of Heyuanbei sub-volcanic conduit 1.上白垩统南雄组红色砂岩、砂砾岩；2.下白垩统鹅湖岭组碎斑流纹岩；3.下白垩统打鼓顶组砂岩、熔结凝灰岩、流纹英安岩；4.基底片岩、千枚岩；5.流纹斑岩；6.花岗斑岩；7.煌斑岩脉；8.辉绿岩脉；9.断裂构造；10.铀矿体

本文认为，该区流纹斑岩形成于早白垩世造山运动碰撞后阶段，该时期受地幔柱上升的影响，区域构造应力场由挤压转为明显的伸展减薄，产生裂解薄弱带，地幔抬升，软流圈上涌，地幔岩石发生减压熔融形成的基性岩浆上侵，因此在相山地区可以看到煌斑岩和辉绿岩，地幔柱的上升及基性岩浆的底侵作用所提供的热能促使地壳熔融形成流纹质岩浆。

前人通过重力资料正反演计算和遥感影像解译等手段，分析认为相山地区不只存在一个火山口[43-44]。本文在研究过程中，结合相山深部结构MT探测数据，对该区的三维地质结构进行了分析，推测河元背地区存在一个次级火山通道，根据该区钻孔资料，结合前人研究成果[45]，绘制了河元背次火山机构示意剖面图(图9)。认为相山碎斑流纹岩由中心火山通道侵出、溢流形成后，部分岩浆或许沿河元背次级火山通道向上运移，并侵入近地表，形成流纹斑岩。

5 结 论

本文通过对相山西部河元背CUSD3钻孔中流纹斑岩样品进行了岩石学、地球化学、锆石U-Pb年代学及Hf-Sr-Nd同位素的研究，得出以下结论：

(1)相山矿田发育了一期浅成超浅成侵入岩——流纹斑岩，推测河元背地区可能存在次级火山机构。

(2)本次所测的相山西部流纹斑岩样品锆石206Pb/238U年龄为(131.8±0.7) Ma，其年龄晚于相山主体岩性——碎斑流纹岩的形成时代，说明该区流纹斑岩形成于早白垩世相山大规模火山侵入活动晚期。

(3)相山流纹斑岩的地球化学以及Hf-Sr-Nd同位素特征，表明其物质来源与相山火山侵入杂岩具有同源性，均是由深部硅铝质地壳部分熔融演化而来，但源区性质和部分熔融程度或许存在差异。

致谢：本文在成文过程中，得到了核工业北京地质研究院相山课题组各位同事的热心帮助，审稿老师对本文也提出了非常宝贵的修改建议，在此一并表示感谢。

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