北京市怀柔区土壤重金属的分布特征、来源分析及风险评价

李 苹，黄 勇，林 赟，华培学，袁国礼

(1.中国地质大学(北京) 地球科学与资源学院，北京 100083；2.北京市地质勘察技术院，北京 102218)

0 引 言

土壤与人类生活息息相关，它为我们提供食物及住所，是一种非常宝贵的资源。然而随着工业化不断发展，城市化进程不断加快，近些年来各类含有重金属的废弃物进入到环境中，使土壤重金属的污染程度持续增强。土壤重金属具有残留时间长、容易蓄积以及毒性大等特点，不仅城区，农业区土壤也受到了一定程度的影响，严重危害农作物的生长，还可能通过食物链进入人体，严重威胁了生态环境以及人类的健康[1-2]。

土壤中的重金属主要有两个来源：一是土壤母质，二是人类活动。土壤母质是岩石或松散沉积物经过风化及成土作用形成的土壤矿物骨架[3]，为自然源；人为源主要包括汽车尾气、工业废气、化石燃料燃烧、金属冶炼、大气沉降、牲畜粪便、肥料、农药、土壤污泥和废水灌溉等[4-7]。重金属在土壤中积累后很难降解，并且会不断地通过食物链转移到人体内，进而影响人类的健康。因此，很多研究侧重于分析农业土壤中重金属的可能来源以及如何控制其积累[8-11]。

有关土壤重金属的空间分布形态、来源分析以及污染评价方法等报道较多[12-15]。目前已有一些关于北京市区的报道[5,16-17]，但关于郊区农业土壤的研究较少，尤其是怀柔农业区。由于长期的农业生产导致土壤重金属水平增加，造成北京地区重金属产生了一些高值区[18-20]，因此，郊区农业土壤中的重金属可能会产生潜在的生态环境风险。

怀柔区坐落在北京市区东北部，有悠久的农业耕种历史，为北京市区提供农产品。研究显示，无机肥的大量施用导致农田土壤中的重金属不断增加[5,7]。因此，有必要研究工农业活动对怀柔区农田土壤中重金属的影响。

土壤重金属的来源分析是一项基本且具有挑战性的任务[21-22]，分析农业区土壤重金属的不同来源存在一定的困难。在我们之前的研究采用了数据统计分析，比如主成分分析(PCA)、聚类分析(CA)以及相关分析，来区分土壤重金属的自然源和人为源[10,17]。除此之外，地质统计分析，比如因子克里格法也对识别其来源有很大的作用[23-26]。分析土壤重金属的可能来源及其影响因素，有助于控制其在农业土壤中的累积。

本研究利用多元统计分析和空间分析以及地球化学成图等方法，研究位于北京东北部的怀柔区东南部农业土壤中重金属的含量及空间分布特征，识别重金属的可能来源并对其进行污染风险评价。

1 材料和方法

1.1 研究区概况

怀柔区(116°17′～116°63′E,40°41′～41°04′ N) 为北京市的郊区县之一，地处燕山南麓，北京市东北部，占地面积2 128.7 km2，属于怀柔的经济发展核心区，约距北京市区30 km。研究区位于怀柔东南部地区，属暖温带半湿润大陆性季风气候，四季分明，年平均气温为9～13 ℃，年平均降水量在500～700 mm，其中75%的降水集中于6～8月份[27-28]。全区地处华北褐土带，主要土壤类型有棕壤、褐土、潮土和水稻土4大类，平原区土壤质地为轻壤和沙壤质，山区多为壤质和沙壤质，pH值为5.9～8[29]。研究区西北部地势较高，东南部地势较低，从西北至东南按照土地利用性质的不同大致依次可划分为林地和果园、居民区、农田区。

1.2 样品采集

样品采集于怀柔东南部农业区(采样点位如图1)，首先将研究区划分成若干1 km × 1 km的网格，为了减小随机误差，在每个网格内采集5个表层土壤样品，采样深度为0～20 cm，每个样品重约1.0 kg，混匀后制得混合样品一份，共采集样品977件。样品由不锈钢铁锹挖掘采集并密封保存在干净的塑料袋中，用10 m精度的全球定位系统(GPS)记录采样点的实际坐标。

图1 研究区土壤采样点分布图Fig.1 Distribution map of the topsoil samples in the study area

1.3 样品处理与测试

风干样品彻底混合后过0.2 mm的尼龙筛，部分土壤样品(约50 g)采用玛瑙无污染样品制备机将样品粉碎，过0.15 mm的尼龙筛，阴凉环境下保存备用。

由国家地质实验测试中心根据国家标准土壤环境质量标准(GB 15618—2008)对样品进行分析测定，并用X射线荧光光谱法(RS-1818, HORNG JAAN) 测得Al2O3、SiO2、Cr、V、Ni、Pb和Zn的含量，Cd的含量由石墨炉原子吸收分光光度法 (AA6810 SONGPU) 测定，Hg和As含量采用原子荧光光谱法 (XGY-1011A) 进行测定。为保证实验数据的准确性，采用从国家标准样品中心获得的GSS-1和GSS-4标样，将其作为质量保证和质量控制(QA/QC)程序的一个参照，各标样回收率均在92%～108%之间。对20%样品进行了平行试验，标准偏差在5%以内。

1.4 数据分析与制图

地球化学统计分析及多元统计分析是用来区分污染源的有效工具，采用这些方法识别影响土壤中重金属的不同来源。利用MapGis 6.7中的克里格插值法进行空间制图。数据统计分析采用SPSS16.0中的Pearson相关性分析、主成分分析(PCA)和聚类分析(CA)，其中主成分分析(PCA)采用最大方差旋转法。

1.5 生态风险评估方法

有关研究区表土中的重金属污染生态风险评估，本文采用Hakanson[30]提出的潜在生态风险系数 (E(i)) 法计算，其方法为：

E(i)=Ti×(Ci/C0)

式中：Ti是土壤中单一重金属的毒性响应系数(Hg=40, Cd=30, As=10, Pb=Ni=5, Cr=V=2, Zn=1)；Ci表示表土中重金属含量；C0表示表土中重金属的区域背景值。

单一潜在生态风险(E(i))的总和为潜在生态风险指数(RI)，RI可表示为：

除对研究区内表土样品的E(i)值计算外，本文采用常用的表1中所列标准开展生态风险评价[31]。

表1重金属的生态风险评估系数和污染水平评估指数

Table1Potentialecologicalriskcoefficient(E(i))andpollutionlevelsriskindices(RI)oftheheavymetals

潜在生态风险系数(E(i))单因子污染的生态风险潜在生态风险指数(RI)潜在生态危害程度E(i)<40低 RI<150低40≤E(i)<80中 150≤RI<300中80≤E(i)<160高 300≤RI<600高160≤E(i)<320很高600≤RI重320≤E(i)极高 ——

2 结果和讨论

2.1 表土中重金属含量

按照偏离平均值3倍标准差的原则去除部分异常值后，对重金属含量进行统计，如表2所示。同时在参考北京地区重金属背景值的基础上，计算出富集系数(EF)，为土壤中元素的平均值与背景值的比值。土壤中Cr、V、Ni和As的富集系数介于0.84～0.95之间，表明表土中这些重金属的浓度较低。此外，Cr、V、Ni和As 4种元素的变异系数(CV)均较低，表明这些重金属元素在土壤中的含量分布相对均匀。但是，Pb、Zn、Cd的富集系数相对较高，且Hg、Cd变异系数比其他元素高出很多，说明这些元素可能受到了外部因素的影响，导致其累积不均匀，比如交通、大气沉降和施用无机肥等[32]。

表2研究区土壤表层重金属含量的统计结果(wB/(mg/kg))

Table2Heavymetalconcentrationsinthetopsoilofthestudyarea(mg/kg)

重金属北京地区背景值[19，33]富集系数最小值最大值均值变异系数/%Cr6080841400910509207V79209031501140713192Ni247088140532217325As7709512915673365Pb2371092490226259375Zn5751333370775765386Hg0059071000703720042936Cd0119141004701400168681

除了均值和变异系数分析之外，直方图和箱图也能反映不同元素的分布特征。在自然条件下，如果没有受到外源输入的影响，在直方图中元素的浓度是呈正态分布的[34]。如图2所示，元素Cr、V、Ni和As在本研究区表土中呈正态分布，说明这些元素在土壤中的浓度几乎没有受到人为活动的干扰，主要是成土母质自然风化而成；而元素Pb、Zn、Hg和Cd呈非正态分布，说明其受到了外源输入的影响。图2箱图中表示Cr、V、Ni和As呈对称分布的特征，几乎没有异常值出现，而Pb、Zn、Hg和Cd呈右偏态分布，异常值和极值较多，因此可能受到了人为污染。这一分析结果与表2结果一致。

2.2 表土中重金属的空间分布

重金属的空间分布特征可以用来分析其来源以及可能产生污染的高值区[27]，研究区重金属空间分布图如图3所示，采用了累积频率法进行分级。对照采样点位图(图1)，研究区从西北至东南按照土地利用性质的不同依次划分为林地和果园、居民区、农田区。由图3可见，研究区内Cr、V、Ni、As元素呈现相似的分布特征，基本呈现西北部浓度高、东南部浓度低的特点。Pb、Zn、Hg元素的分布情况则呈现出了不同的特征。相比较于前4种元素，其在居民区浓度增大，说明人类活动对其产生了一定的影响。Cd元素的来源可能有多种，在研究区内，西北部林地和果园、东南部的农田区以及研究区北部Cd元素均有高值分布。其中北部的怀北镇和雁栖镇有一些金属结构厂和石灰厂，由此推测Cd可能受到农业施肥及工业活动等多种因素的共同影响。

为了从整体上了解风化流失对土壤元素分布的影响，本文采用 Al2O3和SiO2的比值分布图进行说明(图3)。从图3中可以明显地看出西北部和东南部Al2O3/SiO2值的空间分布存在差异。Al2O3/SiO2的分布特征符合研究区的实况，西北部林地和果园主要处在沉积岩风化成土区，中间的居民区处在山脚地带，东南部的农田区主要为近平原的山前堆积区。该区西北部为基岩出露区，岩石经过风化之后使得Al2O3/SiO2值较大[35]，而且树木遭到乱砍滥伐造成水土流失，也会使Al2O3/SiO2值增大。而东南部地势低平，为山前平原堆积区，不易造成水土流失，所以Al2O3/SiO2值相对较小。

2.3 主成分分析及聚类分析

主成分分析可将多个影响因素转化为少数几个综合指标来反映原始数据的信息，在土壤研究中用以区分各种重金属来源[36-37]。本文对研究区重金属元素进行主成分分析，结果如表3所示。8种元素提取了3个主成分，反映74.6%的总变量方差，主成分1占总变量方差的36.3%，主成分2占23.4%，主成分3占14.9%。在同一主成分上有较高载荷的金属元素可能具有相同的来源，其中Cr、V、Ni和As在主成分1中都显示出较高的载荷，元素Pb、Zn、Hg则在主成分2中显示出较高的载荷，在主成分3中载荷较高的是Cd。

表3研究区土壤重金属含量的主成分分析

Table3Principalcomponentanalysisoftheheavymetalconcentrationsinthesoilofthestudyarea

重金属 主成分123Cr091800560044V08630035-0045Ni084400100060As074701670067Pb011706520364Zn017807470403Hg-00250904-0104Cd000701950935特征值314420150807方差/%363234149累积方差/%363597746

图2 表土中重金属含量分布的直方图和箱图Fig.2 Histograms and box-plots of the heavy metals distribution in the topsoil

聚类分析也验证了主成分分析的结果，对研究区土壤中8种重金属元素进行聚类分析，通过分层聚类树状图可以直观反映出土壤元素间的相关性或亲属关系，有效揭示土壤重金属污染物的来源[38]。树状图上的轴距离反映了组间元素的关联程度，距离越小，关联度越显著[39]。依照采用皮尔逊相关分析，为了避免异常值的影响，本文采用组间连接方法。根据标准距离15～20大致将Cr、V、Ni、As、Pb、Zn、Hg和Cd 8种重金属分为3类，聚类分析结果如图4所示。第一类包括Cr、V、Ni和As；第二类包括Pb、Zn和Hg；第三类包括Cd，分类结果和主成分分析一致。

图3 土壤重金属含量空间分布图Fig.3 Spatial distribution of the heavy metals in the topsoil

由表2可见，第一类元素Cr、V、Ni、As在研究区内平均含量均接近北京地区背景值，所有土壤样品中4种元素都较好地服从正态分布，且它们在主成分1中占有较高的载荷，说明Cr、V、Ni、As在研究区内分布均匀，未受到明显的外源污染，因此这类元素分布主要是受自然因素的影响，即为成土母质和地质过程。第二类元素Pb、Zn、Hg比较相近，且不服从正态分布，可能受到交通和大气沉降等人类活动的影响较大。Pb常被作为机动车污染的标志性元素，谢小进[40]等对上海宝山区农用土壤重金属分布研究发现，Pb分布的高值区主要集中在交通密集的地方。董辰寅等[41]和赵秀峰等[42]的研究中也有类似结论，认为Pb的来源与交通有关。另有研究表明，土壤中所累积的Zn主要来源于汽车轮胎的老化[43-45]。Hg是一种与人类活动相关且呈现非点源污染的元素[46]，土壤中Hg的积累可以来源于多方面，如建筑装饰、医疗等，还可能来源于大气沉降[47]。第三类为Cd，其单独分为一组，且不服从正态分布，有研究认为怀柔地区Cd的主要输入途径为化肥的使用[47]，结合其空间分布特征推测研究区受农业施肥以及金属加工等工业活动的影响较大。

图4 土壤中重金属的系统聚类分析Fig.4 Hierarchical clustering of the heavy metals in the topsoil

图5 主成分分析因子得分的空间分布图(F1, F2和F3)Fig.5 Spatial distribution of the factor scores (F1, F2 and F3)

主成分分析中3个主要因子得分的空间分布图如图5所示，其中主成分1包括主要来源于土壤母质的Cr、V、Ni、As，这些重金属元素在研究区西北部人为活动较少的地区呈现出高值；主成分2包括Pb、Zn、Hg，主要分布在中部居民区，应受到人为活动影响较大；主成分3 中的Cd元素在整个研究区基本都有分布，且北部地区呈现出高值，可能受农业区施肥以及一些工业区污染的影响。

2.4 生态风险评估

评价土壤和沉积物中重金属的污染程度方法有很多，包括污染因子法(CF)，污染负荷指数法(PIL)，累积指数法(Igeo)和富集因子法(EF)。以上方法都以污染物含量为基础，未考虑不同物种污染产生的不同毒性。

表4重金属的潜在生态风险系数(E(i))

Table4Thepotentialecologicalriskfactors(E(i))oftheheavymetals

重金属潜在生态风险系数E(i)平均值最小值最大值Cr170046625V181064414Ni4500294514As9611682416Pb5462704120Zn133059907Hg312747569492Cd4230118538571

Hakanson法考虑到不同重金属和元素的浓度拥有不同的毒性响应系数，评价相对系统。本研究中，采用Hakanson法对研究区土壤中重金属的潜在生态风险进行评价，根据该方法计算了不同重金属的潜在生态风险系数(E(i))和潜在生态风险指数(RI)。如表4所示，除了Cd之外的7种重金属元素E(i)平均值均低于40，而Cd也仅高出2.3。结合该地区的RI分布图(图6)，可见研究区大部分采样点(91.1%)的RI值均低于150，说明该地区重金属的潜在生态风险较低。

图6 研究区表土重金属潜在风险指数的空间分布Fig.6 Spatial distribution of the potential ecological risk indices (RI) for the heavy metals in the topsoil of the study area

3 结 论

本研究在北京市怀柔区采集了977件农业表层土壤样品，对其中8种重金属进行了分析测试。应用多元统计分析和空间分析相结合的方法，分析了重金属的分布特征，并识别和鉴定了其来源。结果表明，第一类元素Cr、V、Ni、As在研究区内的平均值分别为50.9 mg/kg、71.3 mg/kg、21.7 mg/kg、7.3 mg/kg，低于北京地区背景值，且在表土中服从正态分布，说明这类元素受到的人为影响较小，其分布主要受成土母质的影响；而第二类元素Pb、Zn、Hg平均值分别为25.9 mg/kg、76.5 mg/kg、0.042 mg/kg，且均不服从正态分布，其中Pb、Zn平均值高于北京地区背景值，说明受到的外源影响较大，包括交通及其大气沉降等人为活动；第三类元素Cd平均值为0.168 mg/kg，高于北京地区背景值且不服从正态分布，说明其也受到了较大的外源输入的影响。空间分析也得出与多元统计分析同样的特征，Cr、V、Ni、As主要分布在人为活动较少的林地和果园；Pb、Zn、Hg相比较第一类元素在居民区浓度较高；而Cd在林地和果园、农田区以及北部工业区均有高值出现，说明由于农业施肥及工业活动等造成了Cd元素的富集。生态风险评价结果显示，除了Cd之外，其他7种重金属元素均存在较低的潜在生态风险，Cd呈现中等潜在生态风险，总体而言怀柔东南部农业区重金属生态风险较低。

研究表明近年来北京市怀柔区一些农业和工业活动对土壤中重金属含量产生了一定的影响，未来应对人为活动对土壤影响程度较大的区域进行质量监测，避免人类活动造成严重的土壤重金属污染，保护好人类的生存环境。

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