压水堆核电厂废液放射性计算程序配套核数据库的适用性评价

王 亮，黄 凯，李云召，叶远虑，王昆鹏，周 林

(1.环境保护部核与辐射安全中心，北京 100082；2.西安交通大学，陕西 西安 710049)

压水堆核电厂废液放射性计算程序配套核数据库的适用性评价

王 亮1，黄 凯2，李云召2，叶远虑1，王昆鹏1，周 林1

(1.环境保护部核与辐射安全中心，北京 100082；2.西安交通大学，陕西 西安 710049)

PWR-GALE是美国核管会编制并使用的压水堆核电厂气液态流出物源项计算程序，现有的配套核数据库已有长达四十年之久未进行更新，无法确定是否能够满足先进压水堆的计算和审评需求，需要通过基于最新版本的核评价数据库制作新的配套数据库对其进行适用性的评价。因此，本文基于核评价数据库ENDF/B-VII.0，提取衰变子库中相关信息，根据直接裂变产额、衰变信息以及保留的裂变产物核素得到更新的沿衰变链归并的产额数据，通过中子学-燃耗耦合计算获得了更新的中子微观反应截面数据；并与现有的配套数据库进行了对比分析；然后，通过计算一系列面向不同机型的算例进行了整体的对比验证与分析。结果表明：现有的PWR-GALE配套核数据可以满足先进压水堆的计算和评审需求。

核电厂废液放射性计算；PWR-GALE；衰变数据；裂变产额数据；中子微观反应截面数据

压水堆在运行过程中，燃料内包容的放射性物质可能会通过包壳泄漏至冷却剂，而冷却剂与腐蚀产物污垢也会在中子辐照作用下发生活化反应。因此，经过处理的废液和废气仍然不可避免的含有一定量的放射性物质。估算放射性物质存在于废液和废气的种类与数量是评价相应处理系统能力的必要环节，为此美国核管会编制并使用PWR-GALE程序[1]。程序的配套核数据库包含了核素衰变信息、中子微观反应截面以及裂变产物产额数据。然而原始核数据库基于四十多年前发布的ENDF/B-IV核评价数据库，在准确性以及完备性上低于近期版本的核评价数据库。根据近期版本核评价数据库进行程序配套核数据库的更新在提高程序计算结果可靠性方面具有重要的意义。

本文详细描述了基于核评价数据库ENDF/B-VII.0更新核数据库的方法，对比分析新旧数据库的差异。最后，通过验证算例的计算，分析了采用更新核数据库对计算结果造成的影响。

1 核数据库的更新

对于核评价数据库中的衰变子库，通过单纯的格式化读入与输出即可进行衰变数据的更新。裂变产额数据的处理因评价库包含的核素种类更多而稍复杂一些，即需要将裂变产额数据沿衰变链进行归并处理。中子微观反应截面在PWR-GALE核数据库中以少群形式存在，可通过中子学-燃耗耦合计算的方式获得。

1.1 衰变数据的更新

衰变数据包括核素衰变常数、衰变热以及各衰变模式的分支比。衰变常数在核评价数据库与PWR-GALE核数据库中均以半衰期的形式记录，衰变热的记录单位是MeV。表1列出了核评价数据库支持的衰变模式[2]以及PWR-GALE核数据库中是否考虑的情况。

表1 核评价数据库及PWR-GALE核数据库支持的衰变模式Table 1 The decay modes supported by evaluated nuclear data library and PWR-GALE nuclear data library

衰变数据的更新仅涉及格式化读入核评价数据库，并格式化输出PWR-GALE核数据库。PWR-GALE核数据库考虑的衰变模式有限，β-衰变至子核基态的分支比未显式给出，默认为1减去其余衰变模式分支比之和。因此，如果出现未考虑到的衰变模式，将替换为β-衰变至子核基态。

1.2 裂变产额数据的更新

裂变产物产额数据为各裂变系统平均发生一次裂变后各裂变产物的产额，而裂变系统是特定入射中子能量与重核的组合。核评价数据库ENDF/B-VII.0包含51种裂变系统及1137种裂变产物，PWR-GALE核数据库则包含233U热裂变、235U热裂变、232Th快裂变、238U快裂变和239Pu热裂变5种裂变系统及460种裂变产物。称PWR-GALE核数据库包含的裂变产物为保留裂变产物，反之为非保留裂变产物。大部分非保留裂变产物会通过若干代衰变称为保留裂变产物，因此不能直接使用独立裂变产额。累积裂变产额得自沿衰变链对独立产额的归并，然而，一方面独立产额累加过程中涉及一些半衰期很长的核素；另一方面保留核素内普遍存在着衰变母核-子核关系。这使得累积产额本身有一定的不合理性，而且需要根据母核截断子核累积量的原则进行较为复杂的调整。

本文使用独立裂变产额，结合评价库的衰变链数据进行非保留裂变产物产额至保留裂变产物的归并。而遇到非保留的稳定核素或者中子反应相比衰变反应不可忽略的核素，截止产额的归并，保证了产额数据的合理性[3]。裂变产物产额归并过程如图1所示。

图1 裂变产额数据制作流程Fig.1 Flowchart of generating fission product yields data

半衰期与辐射俘获单群截面[4]的乘积大于准则8×107天靶的核素，在中子注量率为1014cm-2s-1时中子反应率为衰变反应率的近一千倍。满足判据的非保留核素与保留核素一样，截止裂变产额沿衰变链的归并，而归并到此类非保留核素上的产额被最终忽略。

裂变产额沿衰变链的归并采用了图论中基于深度优先搜索的遍历算法，保证了产额分配无遗漏或者重复。

1.3 中子微观反应截面的更新

中子微观反应截面表征中子与靶核发生反应的概率。该部分数据在核评价库中的形式是入射中子能量相关的，而且能量点的数目非常庞大；在PWR-GALE核数据库中则以热群、共振积分以及快群的三群形式存储，考虑的截面种类限于表2所示。从点截面至三群截面涉及能量上的归并，本文选取典型压水堆组件问题以及燃耗深度，采用中子学-燃耗耦合计算程序进行截面归并处理。中子学和燃耗计算功能分别由MCNP和ORIGEN-S[5]提供，耦合策略为中点法。

表2 PWR-GALE核数据库支持的截面种类Table 2 Types of cross sections considered in PWR-GALE nuclear data library

a：HM，FP，ST分别代表重核、裂变产物和结构材料核素集合。

2 新旧核数据库对比

对比更新后的核数据库和原始的旧核数据库之间的差异，将从基础上揭示新旧版本核评价数据库的差别，有助于预测更新核数据库对计算结果的影响。由于目前程序针对特定堆型给定了源项，因此中子微观反应截面实际上未参与到废液放射性计算中，该部分数据未予以对比。

2.1 衰变数据的对比

如表1所示，核评价数据库考虑的衰变模式种类不全。虽然PWR-GALE核数据库包含的核素种类远少于评价库，仍然有部分核素缺失衰变模式的情况，如表3所列。

表3 PWR-GALE核数据库缺失的衰变模式Table 3 Loss of decay modes in PWR-GALE nuclear data library

如1.1节所述，缺失的衰变模式将被替换以β-衰变。该处理方式对计算结果的影响很小：(1)4H主要产自3H的中子辐射俘获反应，产生率非常小，对计算结果不会造成可观的影响。(2)48Ca等有双β-衰变的核素，半衰期很长，而β-衰变产物的衰变模式依然为β-衰变且半衰期较短。以48Ca为例，半衰期长达2.3×1019年，β-衰变产物48Sc半衰期仅为1.82天且经β-衰变为48Ti。因而，将这些核素的双β-衰变替换为β-衰变对于计算结果的影响可以忽略不计。(3)87Br等核素缓发中子释放的分支比较小，因此对计算结果影响有限。 (4)8Li 与11Be在压水堆中存量很小，而且8Li的β-衰变产物8Be以8×10-14ms的半衰期发生α衰变，11Be发生β-+α级联衰变的分支比较小。因此，它们对计算结果的影响可忽略不计。

图2给出了核素衰变常数的相对偏差，参考值来自更新后的核数据库。图中截取了半衰期在0.01 s至1010s即约300年的核素，废液放射性对于半衰期处于该范围之外的核素衰变性质的变动不敏感。可以发现大部分核素衰变常数相对偏差在±5%以内，少数核素相对偏差在±5%以外。

图2 新旧核数据库核素衰变常数的对比Fig.2 Comparison of decay constants between the old and updated nuclear data libraries

定义分支比偏差如下式所示：

(1)

式中：DMi是核素i的衰变模式组成的集合，bupdated,i,j和bold,i,j分别是新旧核数据库核素i衰变模式j的分支比。

分支比偏差展示在了图3中。绝大部分核素分支比偏差在1%以下，只有少数核素分支比偏差超过1%。

图3 新旧核数据库核素分支比偏差Fig.3 Branching ratio discrepancies between the old and updated nuclear data libraries

2.2 裂变产额数据的对比

压水堆计算使用的裂变产额数据涉及233U热裂变、235U热裂变、232Th快裂变、238U快裂变和239Pu热裂变共计五种裂变系统。在核素为基本单位的比较中，新旧核数据库的裂变产额数据差异非常大。以质量数为135的裂变产物为例，表4展示了235U热裂变与239Pu热裂变的产额数据。

图4展示了质量数为135的裂变产物构成的衰变链。一般而言，具有丰中子特性的裂变产物以β-衰变为主导较快的衰变为稳定或者长寿期的核素，因此等质量加总裂变产额更能体现对于计算结果的影响。

表4 质量数为135裂变产物的部分产额数据Table 4 Part of the fission yield data of fission products with mass number equal to 135

图4 质量数为135裂变产物构成的衰变链Fig.4 Decay chain formed by fission products with mass number equal to 135

图5至图7展示了新旧核数据库233U热裂变、235U热裂变和239Pu热裂变三种裂变系统等质量加总裂变产额，以及旧核数据库的相对偏差。可以看出新旧数据的吻合程度良好，特别是产额较大的质量数。

定义等质量加总产额的偏差为下式：

(2)

式中：FPi是质量数为i的裂变产物组成的集合，γj,updated和γj,old分别是新旧核数据库核素j在某裂变系统下的产额。

五种裂变系统233U热裂变、235U热裂变、232Th快裂变、238U快裂变和239Pu热裂变的偏差值分别为0.1069、0.07382、0.2344、0.1875和0.1117，相比约等于2.0的总产额低一个量级，即新旧核评价数据库的等质量加总裂变产额差异并不显著。

图5 233U热裂变新旧核数据库等质量加总裂变产额及对比Fig.5 Mass chain fission product yields of 233U thermal fission from old and updated nuclear data libraries

图6 235U热裂变新旧核数据库等质量加总裂变产额及对比Fig.6 Mass chain fission product yields of 235U thermal fission from old and updated nuclear data libraries

图7 239Pu热裂变新旧核数据库等质量加总裂变产额及对比Fig.7 Mass chain fission product yields of 239Pu thermal fission from old and updated nuclear data libraries

3 验证计算

为了整体评估更新核数据库对于废液放射性计算结果的影响，选取了18个验证算例。如表5所示，这些算例涉及三种类型的压水堆，而同一类型的算例之间在功率、冷却剂总量、各环节收集处理时间以及去污因子等参数上存在差异。

表5 各验证算例所对应的压水堆类型Table 5 PWR type of each verification case

以基于新核数据库的计算结果为参考解，比较所有剂量大于10-5Ci·a-1的核素，发现有三种核素基于旧核数据库计算结果的相对偏差绝对值出现了大于5%的情况，如表6所示。

表6 剂量相对偏差绝对值大于5%的核素Table 6 Nuclides with absolute relative discrepancies of dose greater than 5%

核素95mNb出现较大偏差的原因是95Zr衰变为95mNb的分支比在新旧核数据库中分别为0.0108和0.02。110Ag的偏差主要由110mAg自转换衰变分支比在新旧数据库中分别为0.0136和0.13导致。131Sb衰变为131Te的分支比在新旧核数据库中分别为1.0和0.85则是导致131Te偏差的主要原因。然而，这三种核素对放射性剂量的贡献较小，对于总放射性剂量的影响非常有限。

图8至图11分别展示了验证算例1、5、12和17的核素剂量偏差。可见大部分核素，尤其是剂量较大的核素，相对偏差在±2%以内。核数据库的更新对于放射性剂量计算结果的影响较小。

图8 验证算例1放射性剂量主要贡献核素的相对偏差Fig.8 Relative discrepancies of important contributing nuclides to radiation dose of case 1

图9 验证算例5放射性剂量主要贡献核素的相对偏差Fig.9 Relative discrepancies of important contributing nuclides to radiation dose of case 5

图10 验证算例12放射性剂量主要贡献核素的相对偏差Fig.10 Relative discrepancies of important contributing nuclides to radiation dose of case 12

图11 验证算例17放射性剂量主要贡献核素的相对偏差Fig.11 Relative discrepancies of important contributing nuclides to radiation dose of case 17

4 结论

基于核评价数据库ENDF/B-VII.0，更新了包含衰变数据、裂变产额数据以及少群截面数据的PWR-GALE核数据库。分析了各部分数据在新旧核数据库之间的差异：衰变数据以及少群截面数据的差异较小；裂变产额分核素的差异较大，然而与计算结果关联更密切的等质量加总产额的差异较为有限。根据覆盖三种压水堆机型的验证算例的计算结果，表明更新核数据库对于废液放射性剂量的影响较小。因此，就废液放射性计算应用而言，相对核评价数据库的更新不敏感，证实基于旧版核评价数据库的计算结果具有良好的可靠性。

[1] CHANDRASEKARAN T，LEE J Y，WILLIS C A. Calculation of Releases of Radioactive Materials in Gaseous and Liquid Effluents from Pressurized Water Reactors，PWR-GALE Code[R]. Office of Nuclear Reactor Regulation，U.S. Nuclear Regulatory Commission，April 1985.

[2] Members of the Cross Section Evaluation Working Group. ENDF-102 ENDF-6 Data Formats and Procedures for the Evaluated Nuclear Data File ENDF-VII[M]. National Nuclear Data Center Brookhaven National Laboratory Upton，N.Y. 11973-5000.

[3] ALDAMA D L，LESZCZYNSKI F，TRKOV A. WIMS-D Library Update，Final report of a coordinated research project[R]. International Atomic Energy Agency，December 2003.

[4] CULLEN D E. PREPRO 2015：2015 ENDF/B Pre-processing Codes[R]. International Atomic Energy Agency，January 2015.

[5] GAULD I C，HERMANN O W，WESTFALL R M. ORIGEN-S：Scale System Module to Calculate Fuel Depletion，Actinide Transmutation，Fission Product Buildup and Decay，and Associated Radiation Source Terms[R]. Oak Ridge National Laboratory，January 2009.

ApplicabilityEvaluationoftheNuclearDataLibrariesforPWRRadioactiveLiquidEffluentsCalculation

WANGLiang1，HUANGKai2，LIYun-zhao2，YEYuan-lv1，WANGKun-peng1，ZHOULin1

(1.The Nuclear and Radiation Safety Center，MEP，Beijing 100082，China 2. Xi’an Jiaotong University，Xi’an of Shaanxi Prov. 710049，China)

PWR-GALE is a computation code that was coded and used by the U. S. Nuclear Regulatory Commission to calculate the releases of radioactive material in liquid effluents of Pressurized Water Reactor nuclear power plant. However，the corresponding nuclear library has remained unchanged for over 40 years；as a consequence it has become an unresolved question of whether the code is applicable to advanced PWR for regulatory purposes. The applicability evaluation urges the need of updating the nuclear library based on latest versions of evaluated nuclear data libraries. Therefore，this paper utilized ENDF/B-VII.0 as the initial data source to update the nuclear library. More specifically，the decay data was extracted and applied accordingly；the cumulative fission product yields were obtained by cumulating the fission product yields along decay chains on the basis of independent fission yield data，decay data and reserved nuclides；the neutron microscopic cross section data were calculated updated through coupled neutronic-depletion calculations. The direct data comparisons were carried out between the updated and the original nuclear libraries. Then a series of test cases with varying reactor types were calculated for integral verifications and analysis. Numerical results showed that the original nuclear library is applicable to regulatory purposes of advanced PWR.

Nuclear power plant liquid effluents radioactivity；PWR-GALE；Decay data；Fission product yield；Neutron microscopic cross section

2017-01-19

先进压水堆及高温气冷堆国家科技重大专项项目“压水堆核电厂放射性废液处理系统审评关键技术研究”(2013ZX06002001-13)

王 亮(1981—)，男，汉族，河南省原阳县人，高级工程师，博士，现从事放射性废物管理及辐射防护方面工作

王昆鹏：wangkunpeng@chinansc.cn

TL31

A

0258-0918(2017)06-0984-08