水体抗生素污染现状及藻类生态风险评价

崔晓波，曲文彦，高文秀

水体抗生素污染现状及藻类生态风险评价

崔晓波，曲文彦，高文秀

（国家城市供水水质监测网太原监测站，山西太原030009）

近10多年来，国外已经开始关注抗生素对环境的污染，但在我国还没有引起重视。在全球各地的污水处理厂、地表水和地下水中都有检测到不同程度的抗生素污染。详细论述了抗生素的使用情况、去除现状、对水环境的污染现状和藻类对抗生素的生态风险评价，强调了抗生素污染的不利影响，并对实施有效监测和减轻污染提出了必要的建议，为下一步的研究提供了理论依据。

抗生素；污染现状；去除；水环境；生态风险评价

抗生素（Antibiotics）是药品和个人护理用品（Pharmaceuticals and Personal Care Products，PPCPs，包括抗生素、类固醇、消炎药品等）中比较重要的一类[1-2]，一般是指各类生物在其进行生命活动过程中生成的一类次级代谢产物[3]。

抗生素不仅被广泛地应用在了人类药品和兽药中，还作为生长促进剂应用在农业和养殖业中。但是，抗生素的滥用或过度使用会导致人类和动植物对其产生耐药性，而排泄物中的抗生素残留进入地表水会进一步污染食物链和环境，严重危害生态环境和威胁人类健康。如果不正确应对抗生素的耐药性问题，估计到2050年，可能因此导致每年上千万人死亡[4]。

氧化、吸附、生物降解和光降解是抗生素的主要消除途径。目前，在全球各地的污水、地表水和地下水中都有检测到不同程度的抗生素污染，由于污水处理厂的设计并不是专门针对抗生素，导致其不能被完全去除，这又加剧了抗生素污染的生态风险。实际上，抗生素在人类生存环境中浓度是很低的，利用藻类对低浓度抗生素的慢性作用进行生态风险评价十分必要。

笔者简要回顾了抗生素的分类、使用情况和去除现状，并详细介绍了抗生素污染对水环境的影响和藻类对抗生素的生态风险评价进展，强调了抗生素污染的不利影响，并对如何实施有效水环境监测和减轻抗生素污染提出了必要的建议，旨在为下一步的抗生素污染调查提供理论依据。

1 抗生素的分类

自18世纪20年代生物学家亚历山大·弗莱明发现并随后提纯出青霉素（来自青霉菌）后[5]，人类开始了利用抗生素治疗疾病的历史。天然抗生素种类繁多，被用作临床上的抗生素如今也已经超过百种[6-7]，人们常根据其化学结构、作用机理和给药途径等进行分类。在这些分类中，最常见的是根据抗生素的作用机制进行分类：磺胺类、β-内酰胺类、糖肽类、氨基糖苷类、林可霉素、大环内酯类、利福霉素、四环素、氯霉素、喹诺酮类和氟喹诺酮类[8]，各类抗生素的典型药物、作用机制和临床用途如表1 所示。

表1 抗生素的种类

2 抗生素的使用现状

在美国，每年抗生素的使用量约2.3万t，其中，1.3万t用于农业和养殖业[9]；在澳大利亚，每年生产的抗生素中，大约3 600 t用于人类，8 000 t被用作了兽药，除此之外，还有5 600 t被人类用在了动物饲料中[10]；欧盟每年所用的抗生素超过5万t，其中，用于人类健康治疗方面的有3.5万t，剩下的1.5万t被当作了饲料添加剂[11]；在新西兰，用于兽类的抗生素就占了整个国家使用抗生素的1/2，而且绝大部分被用作离子载体[12]。作为全世界最大的药品生产和消费国，我国每年消费约9万t抗生素，而且数量还在持续增长[13]，在被有效利用的抗生素中，52%用于兽药方面，剩下的48%用于人类，除了这些被利用了的抗生素之外，还有超过5万t被人们直接废弃进入了水和土壤等环境中[14]。

用于人类的抗生素通常有β-内酰胺类、喹诺酮类和大环内酯类等。如今，喹诺酮类抗生素（每年约生产700 t）的用量已经超过青霉素，成为环境中最常检测到的抗生素；而被用于禽兽类的抗生素最常见的是四环素类，其用途广泛，用量极大。鉴于目前抗生素药物生产和使用的趋势，若不能很好地处理其与环境的问题，势必会导致严重的生态风险。

3 抗生素的去除现状

抗生素的降解和去除取决于其理化性质，氧化、吸附、生物降解和光降解是抗生素的主要消解途径。由于对流和扩散作用，被排放的抗生素经过横向或纵向混合进入到自然环境中，在混合和运输过程中，抗生素可能被吸附到悬浮物上或堆积到沉积物中，也可能通过悬浮再次回归到水环境中。而抗生素的吸附能力由他们的水分配系数决定[15]。

吸附机制主要由阳离子桥接、阳离子交换、表面络合和氢键作用决定，可以用Kow（辛醇/水分配系数）来评价抗生素的吸附亲和力：当logKow＜2.5时，吸附能力低；当logKow＞4时，则具有较高的吸附能力[16]。但由于小河或溪流中的沉积物和水相很难达到平衡状态，也常用伪分配系数代替沉积物/水分配系数（Kd值）来评估抗生素的吸附特性[17]。例如，活性炭可用于去除废水中的疏水性和带电粒子，利用粉末活性炭接触处理河水4 h后，几种浓度在10～20 mg/L的抗生素能被除掉49%～99%[18]。目前，碳纳米管、黏土、离子交换和废油泥等新型材料已被用于抗生素的去除[8]。

光降解是影响氟喹诺酮类药物生物降解的重要途径。在光降解过程中，基质（盐、有机化合物和土壤等）中的光源、温度、pH值、时间、基质类型和杂质含量等是重要的影响参数[6]。氟喹诺酮类中的恩氟沙星和环丙沙星容易高度光降解，其半衰期依赖于光的强度、浓度、磷含量和pH值等因素；在有光存在时，恩氟沙星迅速降解，在低光照条件下还可以持续更长的时间[19]。甲氧苄氨嘧啶的降解包括一个直接照射的慢反应和一个由光反应造成的自催化效应组成，通过加入催化剂二氧化钛可以改变光降解的反应速率[20]。

有机化合物的转化是胞内或胞外微生物作用的结果，它是细菌、藻类或真菌在好氧和厌氧条件下酶促反应的主要途径，但是在有氧条件下的抗生素降解十分罕见。经济合作与发展组织（OECD）对18种封闭瓶中的抗生素进行生物降解性评估，在28 d后，只有少数抗生素的含量降低：苄青霉素降低27%，阿莫西林降低5%，甲氧苄氨嘧啶和制霉菌素降低4%；其余抗生素的减少量均小于4%[21]。苄青霉素是唯一能生物降解78%～87%的化合物，阿莫西林、亚胺培南和制霉菌素能够部分降解，而氧氟沙星、环丙沙星、林可霉素、甲硝唑是不能进行生物降解的，导致这些化合物的遗传毒性还不能被完全消除[22]。

如今，先进的氧化工艺已被用于去除废水中的抗生素，如利用臭氧去除磺胺嘧啶和甲氧苄啶有很好的效果。氧化过程涉及到强氧化剂的使用，如臭氧、羟基自由基、氯（城市污水和地表水通常加氯处理）和高锰酸钾等。臭氧分子和羟基自由基的比例、有机物的浓度以及相应的药物动力学决定了抗生素的氧化效率。当河水中臭氧的剂量达到7.1 mg/L时，1.3 min后超过95%的抗生素被去除；当二次废水中臭氧的剂量达到2 mg/L时，90%～99%的大环内酯类和99%的β-内酰胺类抗生素被有效去除[23]。先进氧化工艺的优化也有助于提高化合物的生物降解性。

4 抗生素对水环境的影响

抗生素类药物溶解于水，且很难降解，即便在处理技术相对先进的发达国家，也不能够完全处理这类药物[24-25]，国内对抗生素的去除也十分有限[26-27]。抗生素的滥用导致污染的发生无处不在，在全世界范围内的土壤、污泥、沉积物、水环境（地下水、污水、自来水、地表水和海洋）（表2）、植物和水生动物中，都不同程度地检测到抗生素。

由于沉积物的吸附作用，抗生素在地表水和污水处理厂中大量富集。对我国23个城市的45个污水处理厂的调查中发现，底泥中喹诺酮类药物的总量达到29 647 mg/kg[28]。在我国珠江广州段，检测到脱水红霉素、磺胺嘧啶和磺胺二甲基嘧啶的浓度分别为460，209，184 ng/L[29]。对广东省污水处理厂的11种抗生素进行了为期1 a的调查，结果表明，抗生素的去除率为21%～100%[30]。

表2 水体中主要抗生素的浓度

由于过度的人为和工业活动，城市含水层很容易受到抗生素的污染（来源于降雨、污水渗透、供水管道等），虽然土壤能够阻挡部分污染物，但地下水一旦受到污染，则很难控制其影响。在测定地下水中的抗生素含量时发现，人类所用的抗生素已经通过各种途径进入到了地下水中（图1），如果饮用了那些被抗生素类污染了的地下水，势必会影响到人类的身体健康[38-39]。在美国18个州的地下水样品中，磺胺甲基异恶唑是最常检测到的兽类和人类抗生素[40]；在西班牙加特罗尼亚的地下水中，检测到了18种类型的磺胺类抗生素，为0.01～3 460.57 ng/L，畜牧业是这些污染物的主要来源；在我国上海崇明岛的地表水中，检测到了19.5～241.5 ng/L的磺胺类抗生素[41]；我国广州和澳门的自来水中检测出了喹诺酮类抗生素，诺氟沙星、环丙沙星、洛美沙星和恩诺沙星的浓度范围为1.0～679.7 ng/L（广州）和2.0～37.0 ng/L（澳门）[30]。

由于河流的汇入和海产养殖，海洋中也已经检测到了抗生素，有研究表明，入海河流会对海洋造成一定的生态风险[42]。在我国北部海湾，磺胺甲恶唑和甲氧苄啶的平均浓度在0.51～6.30 ng/L，这可能会对聚球藻等藻类物种造成风险[43]。黄海和渤海近海海域中的红霉素、磺胺甲恶唑和甲氧苄啶的浓度也被检出在0.10～16.6 ng/L，这些抗生素可能会对敏感水生生物构成风险[44]。

5 藻类对抗生素的生态风险评价

生态风险（Ecological Risk，ER），是指一定范围内具有危害性的事件对环境以及生态平衡产生的具有破坏性行为的可能性[45]。人们将生态风险通过科学的数据来进行表征，最终得到一个概率，用以评价风险的大小。抗生素的污染问题给环境带来了生态风险，它产生的原因既有来自于自然界的，也有来自于人类的活动。如今，学术界对于该类生态风险评价的表示方法主要有以下几类：毒性当量法（TEFs），毒性中低值法（ERL，ERM）和风险商值评价法（RQs）。而在对人类所使用的药物类风险评价中，最常用的是RQs[46]。

藻类是食物链中的底层生物，它们在水中发生光合作用产生氧气，其既保证了水生动物们的生长，也为一些动物提供了食物。藻类繁殖快，适应环境的能力也比较强，藻类植物的获得也比较容易，对外界环境的敏感度不高。基于这些特点，近些年来人们已将藻类植物作为风险评价的标准，用以评估一些农药残留物以及重金属等对水生系统所产生的影响[47-48]。如今，许多研究的重点已转移到了抗生素对于水生系统的影响上，主要是针对高浓度抗生素对藻类植物生长所产生的影响[49-50]。

我国环保局所给出的有关藻类毒性试验中，通常采用的有蛋白核小球藻（C.pyrenoidosa）、普通小球藻（C.vulgaris）、四尾栅藻（S.quadricauda）、斜生栅藻（S.obliquus）、和羊角月牙藻（S.capricornutum），对于毒性的敏感度最强的是羊角月牙藻，抗性较强的是普通小球藻和蛋白核小球藻。

表3 不同受试藻类对抗生素的毒性（EC50值）

许多研究都按照RQs的分类方法，即RQs＜0.1为最低风险，0.1＜RQs＜1为中等风险，RQs＞1为高风险，该方法也是国内外通用的分类方法[57]。HANES等[58]采用QSARs方法及水生生态毒理学数据研究抗生素对水生系统的影响，结果表明，有超过20%的藻类被检测出受到了明显的毒性作用。

表4 抗生素对藻类的毒性作用

不同藻类对抗生素的敏感度也不同（表3）。通 常情况下，抗生素对蓝藻的毒性强于对绿藻和隐藻的毒性。通过采用不同的抗生素处理不同的藻类，发现EC50值存在着明显差异，并且不同抗生素对于同种藻类的毒性也不尽相同，这可能是由抗生素的分子结构差异所导致。徐冬梅等[59]研究了3类不同抗生素对淡水绿藻的毒性差异，结果表明，强力霉素的毒性是这3种抗生素中最强的一种，四环素次之，而金霉素的毒性排最后；LIU等[60]研究红霉素、环丙沙星以及磺胺甲恶唑这3种抗生素对羊角月牙藻的毒性强弱时发现，红霉素的毒性最强，其毒性强度要远超于其他2种抗生素。抗生素对藻类的毒性作用主要表现为生长抑制（表4），在研究抗生素对藻类毒性的过程中，用到的抗生素含量都较高，多在mg/L级别，而对于低浓度的抗生素对于藻类影响的研究相对匮乏。实际上，在人类所生存的环境之中，抗生素的含量一般都是很低的[61]。

6 讨论

抗生素在水体中发生的化学行为包括生物降解和非生物降解。在抗生素的降解过程中，水的酸碱度、温度等因素都会导致抗生素的降解效果发生差异，由于目前这方面的研究较少，所以，还不能够明确这些因素对抗生素的降解有何作用。

抗生素通过环境水体进入生物链中，最终进入人体，从而威胁人体健康。目前，在我国颁布的生活饮用水卫生标准中，没有涉及到抗生素的指标检测标准，对于生活饮用水中抗生素含量的测定以及标准仍有待研究。

目前，对于不同抗生素药物的去除机理、环境归趋等难题尚未解决，而且污水处理厂以及饮用水处理厂也没有有效的抗生素处理工艺。KÜMMERER等[6]在对CBT，OECD 301D和SOS做了显色反应之后发现，在CBT中环丙沙星、氧氟沙星和甲硝唑等3种抗生素难以通过生物降解。

如今，国内外学者有很多关于抗生素对水生生物急性毒害方面的研究，而缺少抗生素对水生生物慢性毒害的研究，因此，这也就导致了许多试验结论不能充分说明抗生素对于水生生物的毒害效应。

人类居住的自然环境组成是非常复杂的，而水环境也是一个由多种不同的生物因素以及非生物因素所组成的，不同种类的抗生素在这样一个复杂的环境下发生各种生物化学作用，如降解、累积、残留和转化等，都有待于进一步研究。在抗生素对藻类生长的影响研究中，通常集中于某个单一的因子上，而没有从多种机制的相互联系上来考虑，在研究抗生素机理的过程中也缺乏从宏观到微观的系统研究。除此之外，抗生素的联合研究也多体现在其毒性作用上，而对低浓度抗生素的毒害作用也少有研究。

由于水中的抗生素含量极低，一般的检测手段无法检测出水中抗生素的所有种类，因此，提高抗生素的检测技术和水处理工艺十分重要。人们对于抗生素所带来的生态风险以及抗生素对人类生存环境产生的影响都缺少科学的研究，今后可通过加强环境学、医学、化学以及生物学等学科之间的协作来完成。目前，全世界范围内的各种环境中都存在抗生素污染，但是各地的抗生素污染信息还是不足，抗生素的影响、抗生素抗性基因的污染和抗生素与生态系统的相互作用已成为急需关注的问题。因此，开发一个世界范围内的抗生素污染数据库十分必要，在全球的不同环境和气候条件下建立标准和准则，以减轻抗生素的污染和减少生态风险[8]。

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Pollution Status of Antibiotic in Water and Ecological Risk Assessment of Algae

CUIXiaobo，QUWenyan，GAOWenxiu
（Taiyuan Monitoring Station of National Urban Water Quality Monitoring Network，Taiyuan 030009，China）

Duringthelast ten years,theenvironmental pollution caused by antibiotic hasbecomeanewconcern in many countries，but there is no enough concern in China.Different levels of antibiotic contamination have been detected in sewage,surface water and ground water across the globe.The use and removal status of antibiotics,pollution situation in water environment and ecological risk assessment of algae were discussed.The adverse effects of the pollutants were also highlighted and necessary suggestions were made for effectivemonitoringand mitigatingpollution,which may providethetheoretical basisfor futureresearch.

antibiotics;pollution status;remove;water environment;ecological risk assessment

X52

A

1002-2481（2017）12-2056-07

10.3969/j.issn.1002-2481.2017.12.37

2017-09-25

崔晓波（1972-），女，山西长治人，高级工程师，主要从事水质监测及水环境评价研究工作。