赣南稀土矿区地下水污染现状、危害及处理技术与展望

涂婷，王月，安达，李娟*，杨延梅，唐军，席北斗

1.重庆交通大学河海学院，重庆 400074 2.环境基准与风险评估国家重点实验室，中国环境科学研究院，北京 100012 3.中国环境科学研究院，国家环境保护地下水污染过程模拟与控制重点实验室，北京 100012

赣南稀土矿区地下水污染现状、危害及处理技术与展望

涂婷1,2,3，王月2,3，安达2,3，李娟2,3*，杨延梅1，唐军2,3，席北斗2,3

1.重庆交通大学河海学院，重庆 400074 2.环境基准与风险评估国家重点实验室，中国环境科学研究院，北京 100012 3.中国环境科学研究院，国家环境保护地下水污染过程模拟与控制重点实验室，北京 100012

赣南稀土矿区由于受离子型稀土矿开采的影响，地下水污染严重。在查阅国内外相关文献的基础上，阐述了赣南稀土矿区矿山开采和原地浸矿导致的地下水稀土元素、三氮(离子态的氨氮、亚硝酸盐氮和硝酸盐氮)和硫酸盐污染现状，分析了该类型地下水污染的危害，总结目前已有的地下水修复方法并分析其应用局限性，提出适用于赣南稀土矿区的地下水污染治理思路。

离子型稀土矿；地下水污染治理；稀土元素；氨氮；硝酸盐氮；亚硝酸盐氮；硫酸盐

离子型稀土资源是不可再生的战略性资源，我国是世界上稀土资源最丰富的国家，离子型稀土资源占世界同类资源的90%。目前，我国探明储量的稀土矿区有60多处，其中赣南地区占全国稀土矿资源的2/3[1]。然而丰富的矿产资源也造成了滥采乱挖、资源浪费、环境破环的局面。尤其是20世纪80年代以后，由于政策的放宽，造成一个县有几百家开采者竞相开采的情况，且以小规模开采者占多数[2]。长期过度无序的开采状态、粗放的生产经营方式、落后的生产工艺，使赣南稀土矿区的地下水普遍酸化，水位不断抬升，水质持续恶化，给当地的地下水造成了严重影响。

1 地下水污染现状

1.1形成过程

由于我国是离子型稀土矿分布最集中的国家，赣南离子型稀土矿区地下水污染已成为我国典型的地下水污染类型。离子型稀土矿开采方式分为池浸、堆浸和原地浸矿3种，原地浸矿是更为粗犷的开采方式。2007年以后，稀土矿普遍开始采用原地浸矿工艺，即通过注入浸矿液，使溶液中交换势更大的阳离子与呈吸附态的稀土离子发生交换作用，稀土离子进入浸出液，继续大量注入浸矿液(或顶水)挤出已发生交换作用的稀土浸出液，最后对浸出液进行收集提炼[3]。大面积、巨量的浸矿液的注入使地下水位不断抬高。开发过程中大量使用的硫酸铵、碳酸氢铵等浸矿化学药剂在参与完成浸矿反应后，仍以氨氮和硫酸盐形式大量存在于浸析反应池中。氨氮和硫酸盐为稀土行业的主要特征污染物之一，其不仅会通过渗滤作用进入地下水体，且在雨水冲刷和地表径流的作用下可能直接流入附近的河流，导致水中三氮(离子态的氨氮、亚硝酸盐氮和硝酸盐氮)和硫酸盐浓度剧增，严重污染矿山周边水环境，对地下水和生态安全构成极大威胁[4]。在稀土矿开采过程中产生的含稀土元素废水及稀土尾矿经过地表径流和渗漏，还有尾砂淋滤水的渗排，也可能会进入地表水和地下水中对水环境造成污染。

1.2污染现状

受离子型稀土资源开采的影响，赣南稀土矿区已成为三氮和硫酸盐地下水复合污染的重灾区。据统计[5]，赣南稀土开采导致的污染遍布18个县(市、区)，共涉及废弃稀土矿山302座，遗留的废渣达1.91亿t，因稀土开采被破坏的山林面积达97.34km2。赣南稀土矿区开采采用原地浸矿的方式后，克服了池浸将植被剥离，挖开山体的情况，相对减少了对山林植被的破坏，但对河流和地下水的污染却变得难以控制。据调查[1]，生产1t混合氧化稀土要排放几千t含有大量三氮、硫酸盐、草酸根等污染物的酸性稀土废水(pH为2左右)，绝大部分稀土矿山没有废水处理设施，这些酸性极强的废水直接外排对稀土矿区地下水造成了严重污染。稀土矿区中，有效态稀土以La、Ce、Y3种元素为主，占总量的79.71%[6]。稀土元素在土壤环境中的迁移能力很弱，能被土壤吸附，且土壤对La、Ce、Y具有较强的吸附能力。因此，矿区稀土元素污染主要表现在周围土壤、农田生态系统和附近河流中，影响植被、农作物以及水生生物的生长[6]。赣南稀土矿区地下水主要污染因子为pH、氨氮、硫酸盐和溶解性固体等，地下水水质监测结果表明：pH严重超标，超标率为89.6%，对矿区地下水影响明显；氨氮超标率为6.3%，污染范围可延至下游3km处，距离矿区越远污染程度越低；硫酸盐和溶解性固体迁移距离短，污染扩散范围较小，仅分布在矿区及矿区污染区[7-8]。稀土矿区地下水污染严重影响周围居民的身体健康和生态环境，已成为重要的民生问题。

2 地下水污染的危害

2.1稀土元素污染的危害

稀土元素对矿区附近土壤及地表水污染严重，也可能通过降水淋滤及河流对地下水的补给从土壤和河流中下渗至地下水中对其造成污染，从而对人体健康和生态环境产生危害。

2.1.1对人体健康的危害

目前，针对稀土元素进入地下水最终被人体吸收产生危害的研究较多。朱为方等[9]通过对赣南稀土矿区食谱中稀土元素分布、人体健康项目调查并结合动物试验得出，居民日均稀土元素摄入量达6.0～6.7mg时，将导致人体的免疫球蛋白显著提高，白蛋白含量显著低于对照区居民；长期摄入低剂量稀土元素会引起儿童智商均数和记忆力低下。吴磊等[10]的研究表明，赣南稀土矿区白血病发病率与饮用水中含有稀土元素关系密切。当稀土元素进入地下水，居民通过农作物和井水摄入的稀土元素终身日均摄入量之和为295.33μg/(kg·d)，大大超过安全剂量和亚临床损害剂量的临界值，导致稀土元素在人体内不断累积，使该地区的人群面临极高的健康风险[11]。另外，多种生物毒理学效应研究表明，长期低剂量摄入稀土元素对脑、肝、骨和免疫功能等具有广泛的生物学毒效应谱，可导致多种毒害和病变[12]。

2.1.2对生态系统的危害

稀土矿开采使周围土壤环境中稀土元素含量增加，稀土元素进入土壤后，绝大部分滞留在土壤表层。稀土元素在土壤环境中长期非自然累积必然会对土壤生态系统的功能和粮食生产安全产生潜在的负面影响，高浓度的稀土元素会抑制植株根系伸长率，显著降低农作物发芽率，并与细胞膜蛋白结合，抑制细胞内酶的活性[13]。稀土元素不单在土壤中累积，也会被水生生物吸收和累积，当稀土元素累积到某个量时，会对水体环境产生负面作用。低浓度的稀土元素会促进浮萍生长，加速水体的富营养化；高浓度的稀土元素对绿藻、水华鱼腥藻等藻类具有毒性作用，并促进藻毒素的释放，从而对其他生物体产生进一步的毒害作用[14]。稀土元素对水生生态系统的生物多样性具有显著作用，可降低藻类的生物多样性指数，更重要的是，稀土元素会在以鱼类为代表的诸多水生生物体内富集，影响其体内酶和脂质过氧化水平，并通过食物链进入人体，对人体健康产生潜在影响[15]。

2.2三氮和硫酸盐污染的危害

在地下水环境中，三氮的存在形式以常量组分硝酸盐氮为主，其他2种为微量组分。稀土矿区地下水中的三氮和硫酸盐污染给周围居民健康和生态环境造成了很大影响。硝酸盐污染因其存在的普遍性，已成为全球问题[16-17]。

2.2.1对人体健康的危害

2.2.1.1非致癌效应

目前赣南稀土矿区地下水主要污染指标是氨氮、硝酸盐氮、亚硝酸盐氮和硫酸盐：硫酸盐本身毒性很低[18-19]，GB5479—2006《生活饮用水卫生标准》中规定硫酸盐的浓度不得超过250mg/L，水中少量硫酸盐对人体健康无影响，但含量过高会导致腹泻、脱水和胃肠道紊乱[20]；环境硝酸盐暴露不会产生致癌作用[21]，但其进入人体后可被还原为亚硝酸盐，亚硝酸盐可以直接被人体吸收，将正常的血红蛋白氧化成高铁血红蛋白，从而降低血红蛋白输送氧的能力，当高铁血红蛋白浓度达到正常血红蛋白的10%时就会成为高铁血红蛋白症(如黄萎症等)，出现皮肤紫绀、头晕、恶心、心跳加速、呼吸困难、乏力、腹痛、腹泻等临床症状，尤其是对4个月以内的婴儿反应敏感，称为婴儿蓝血症，更高浓度的高铁血红蛋白会引起窒息甚至死亡[22]；好氧条件下，氨氮在亚硝化菌和硝化菌作用下可以氧化成亚硝酸盐和硝酸盐，进而影响人体健康[23]。

2.2.1.2致癌效应

研究表明，癌症的发病率和死亡率与饮用水中亚硝酸盐浓度显著相关[24-26]；大部分动物试验表明，单纯的喂食亚硝酸盐不会增加恶性肿瘤发病概率，但对已有的肿瘤细胞具有促进增殖和恶性表型转化作用[27-28]。因此，皇甫超申等[29]认为亚硝酸盐单一因素引发癌症的证据不足，其是一种促癌剂。硝酸盐和亚硝酸盐能在各种含氮有机化合物作用下，形成稳定的、致癌和致突变性的亚硝胺和亚硝基酞胺等亚硝基族化合物。亚硝基族化合物是一类强致癌物，能引起多种动物脏器的肿瘤，硝酸盐与亚硝酸盐均为亚硝胺的前体物。据调查[26]，我国江苏南通地区肝癌的发病率偏高，这与饮用水中硝酸盐和亚硝酸盐含量较高关系密切。对饮用水水质与居民死因相关研究表明，水中硫酸盐浓度与肝癌死因关系呈正相关[30]。

2.2.2对生态系统的危害

2.2.2.1对水生态系统的危害

三氮污染物通过水循环系统进入地表水环境中，对鱼类等水生动物产生毒害作用。低浓度的氨氮会妨碍鱼鳃的氧传递，当其浓度达到0.5mg/L时，可对水生动物尤其是鱼类造成毒害作用；水体中由于硝化作用，氨氮会氧化成硝酸盐氮，消耗水体大量溶解氧，严重时会使鱼类等水生动物窒息死亡[31]。氮是植物生长不可缺少的营养元素，如果水体中总氮过量，会使藻类大量繁殖、富集，出现富营养化现象，大量消耗水中的溶解氧，使水体生态环境恶化。

地下水中的硫酸盐在厌氧环境下会发生还原反应生成H2S。H2S本身具有非常强的毒性，一旦进入水体，会给水中的微生物、鱼类、藻类等带来严重危害，最终导致各生物的死亡和灭绝，从而使水体丧失生态调节功能[32]。硫酸盐废水中含有大量的SO42-，SO42-可转化成S2-，S2-与水中的金属离子发生化合反应生成硫化物的沉淀，使水体中大量金属微量元素快速流失[33]，很大程度上抑制了水生植物生长，最终水体生态平衡遭到破坏。

2.2.2.2对土壤和植物的危害

硝酸盐对植物的危害同样不容小觑，植物从景观水吸附过量的硝酸盐后，在植物体内累积，引起植物的病虫害，并影响植物生长质量，从而影响生态环境。与污染地下水相关联的土壤也会受到相应的影响，土壤中氮含量过多会使土壤板结，改变土壤粒径分布和孔隙度，破坏土壤结构，导致生物学性质恶化，影响农作物的产量和品质，破坏周围植被。土壤中氮的气态损失和淋失也会造成大气和水体的氮污染，严重影响生态环境。土壤中大量的硫酸盐会破坏土壤结构，降低土壤肥力，危害植物健康。随着地下水污染面积的扩大，稀土矿区周围土壤和植被受破坏的面积也逐渐增大。

3 地下水污染治理技术

稀土矿开采过程造成的稀土元素污染和浸矿液使用造成的三氮和硫酸盐污染是我国典型的矿区污染类型。我国赣南稀土矿区地下水属于稀土元素、三氮和硫酸盐复合污染，且其酸性极高。目前，针对赣南地区地下水复合污染问题，尚未提出好的解决办法。但分别针对以上几种污染物已有较成熟的水处理技术，如稀土元素污染常使用原位生物修复法治理，硝酸盐污染通常采用离子交换法治理，高浓度氨氮废水应用膜技术治理较多，每种离子适用的技术不同，每种处理技术适用条件也不同。针对赣南稀土矿区地下水污染特征，借鉴已有的研究经验，提出适用的污水处理思路，对赣南稀土矿区地下水污染治理工作具有重要意义。

3.1研究现状

矿产开采和冶炼是土壤、水体和农作物稀土元素浓度较高的主要原因。目前，关于稀土元素对土壤和农田生态环境污染的研究较多，而稀土元素对地下水污染的研究较少，且大多集中在分析稀土元素地球化学、稀土元素的分布模式、影响因素及环境效益等方面[34-35]。现有的对稀土元素污染治理大多集中在土壤环境领域，但受污染的土壤及河流极易对地下水产生影响，防治稀土元素对水体的污染也是减少其在人体中蓄积，降低对人体健康威胁的一个重要途径。此外，已有对矿区稀土开采过程中浸矿液使用引起的地下水三氮和硫酸盐污染的相关研究[36-37]，但对其治理方法的研究较少。水体三氮和硫酸盐污染问题在全球范围内普遍存在，笔者总结了国内外三氮和硫酸盐污染治理情况，以期为赣南稀土矿区地下水的污染治理提供借鉴。

3.1.1稀土元素

稀土元素类属于重金属，具有重金属的共性，因此土壤和地下水中稀土元素污染防治可以借鉴重金属元素污染治理方法[38]。综合国内外的研究，目前对矿区地下水重金属污染的治理方法主要有物理修复，化学修复和生物修复[39]。各方法在赣南稀土矿区地下水污染治理中的适用性见表1。

表1 已有重金属污染治理技术适用性分析

3.1.2三氮

国内外对三氮水污染问题已有成熟的治理技术，主要分为生物脱氮与非生物脱氮[40]。各方法在赣南稀土矿区地下水污染治理中的适用性见表2。

表2 已有三氮污染治理技术适用性分析

3.1.3硫酸盐

硫酸盐废水的处理方法主要包括化学沉淀法、物理化学法和生物修复[41]。各方法在赣南稀土矿区地下水污染治理中的适用性见表3。

表3 已有硫酸盐污染治理技术适用性分析

3.2研究进展

在已有的修复技术基础上，需进一步研究提高修复效果以及多种修复技术的联合使用。由于具有环境友好、成本低、修复彻底等优点，生物修复成为近年来国内外稀土元素污染治理研究的热点[42]。微生物修复地下水环境研究的热点集中在增加微生物的活性、可利用性或加速微生物降解速率和效率等方面，而重金属超富集植物的研究是植物修复的一个关注点[39]。此外，以植物-微生物修复为代表的联合修复法由于大大提高了修复过程的安全性，在降低修复成本的同时又维持了土壤肥力而成为土壤污染修复的新方向[42]。研究证明，地球上80%以上的陆生植物能与菌根真菌形成共生体，其中能形成内生菌根的植物约有90%[43]。菌根真菌起着联系植物与土壤的桥梁作用，因此菌根的形成对稀土元素无论是作为矿物质营养元素还是毒性污染物进入植物体，都发挥着关键性的选择和调控作用[44]。因此，分离和筛选对稀土矿区逆境适应性强的菌根真菌，建立菌种资源库，对稀土矿区生态系统的重建有广阔的应用前景。

生物修复是地下水脱氮技术中研究得最多、最热的方法之一，生物反硝化法被认为是最有潜力的脱氮方法[45]。生态系统中氮循环的反硝化环节是硝酸盐去除的主要机制。对于硫酸盐的去除，生物修复也较有前景。原位生物脱氮技术在国内外研究较多[46-48]，其修复过程主要依赖于地下水体中的反硝化细菌和人为创造的促进反硝化反应的条件，如利用种植相应的植被、往地下水中投加锯末等SOC(固相有机碳)材料，为地下水中硝酸盐的去除提供碳源。张云等[49]将人工脱氮菌剂分别与乙醇、乙酸钠、葡萄糖、白糖等组合应用，开展了对受硝酸盐污染地下水的原位修复试验研究，结果表明，在污染区中心至边缘的范围内实施人工抽水与注水，伴随注水按一定比例连续投加碳源，同时间歇投加人工脱氮菌剂，最终取得了较好的污染治理效果。异位生物脱氮技术主要是将地下水抽到地面，利用生物反应器(如固定床、流化床)等反硝化脱氮。Gauntlett等[50]研究了利用流动沙床去除河水中的硝酸盐，该技术也适用于地下水的处理。金赞芳等[51]采用室内试验装置，以棉花为碳源研究生物反应器去除地下水中的硝酸盐，结果表明，反应器启动较快。

生物修复处理硫酸盐污染地下水是在厌氧条件、硫酸盐还原菌(SRB)作用下，将水中的硫酸根离子转化为硫化物，在此基础上借助金属硫化物沉淀和气体脱硫技术将硫元素稳定或回收利用[52]。生物修复处理硫酸盐污染地下水的最适pH为中性，过低的pH将导致细菌酶活性降低，pH小于5的废水都不会直接采用生物修复处理。冯颖等[53]考察了单质铁(Fe0)对SRB活性和硫酸盐还原过程的影响，结果表明，Fe0与H+反应生成了Fe2+，并使H+转化为H2，H+的减少提高了溶液的pH，Fe2+是催化硫酸盐还原反应酶的激活剂，Fe0对SRB还原硫酸盐有强化作用，可使体系承受更大的酸性负荷，并能明显缩短反应延迟期。可见，对于酸性地下水的处理可以通过投加Fe0来提高pH，增加生物修复处理体系可承受的酸性负荷。

4 地下水污染治理技术展望

赣南稀土矿开发带来利益的同时，对周围居民身体健康和生态环境的影响也日益严峻。在稀土矿开采量不断提高的今天，安全环保的稀土矿开采技术是赣南矿区可持续发展的基础。而对于稀土矿开采过程中造成的地下水污染的治理则是稀土矿开采可持续发展的关键。鉴于赣南稀土矿区浅层地下水三氮和硫酸盐复合污染的特点，采用单一治理方法不能同时满足稀土元素、三氮和硫酸盐的去除。

植物-微生物修复法治理稀土元素污染效果较好。根据稀土矿区土壤条件，种植适宜生存的植被，利用土壤中某些微生物改良土壤结构，增加土壤肥力，提高植物抗逆，尤其是对重金属的抗性，使稀土矿区环境中的稀土元素被植物吸收，促进植被的生长，从而恢复矿区植被面积。目前，借助菌根技术，许多稀土矿区的土地生产力得以恢复，生态环境得以改善，获得了良好的经济效益。土壤和地下水密切相关，在土壤-地下水重金属污染迁移转化规律方面，根据迁移模型，可先修复土壤稀土元素，进而防止污染地下水体或减轻后续处理强度。

生物修复在处理地下水三氮和硫酸盐污染中具有一定的优势。可采用亚硝化-硫酸盐还原-脱硫反硝化的地下水处理工艺进行同步脱氮除硫：在微好氧条件下，将地下水中的氨氮转化为亚硝酸盐；根据亚硝酸盐和硝酸盐及硫酸盐在厌氧条件下能被还原的特性，利用生物反硝化法使部分亚硝酸盐和硝酸盐发生反硝化反应生成氮气，同时SRB在厌氧条件下将硫酸根还原为S2-；在缺氧条件下，使水中部分S2-和Fe2+反应生成FeS沉淀，另一部分S2-作为电子供体可进一步去除亚硝酸盐和硝酸盐，生成单质硫，同时将亚硝酸盐、硝酸盐生物转化为氮气，同步发生脱硫反硝化。

此外，应对矿区地下水进行实时监控，建设专门的采矿排水系统，通过改善采矿方法或采取人工防渗假底措施来减少采矿过程中浸矿液对地下水的污染。通过稀土矿区地下水污染治理，改善其周围土壤环境及恢复植被覆盖面积等，对稀土矿区整体生态环境进行整治，促进离子型稀土矿开采的可持续发展。

5 结论

(1)赣南稀土矿区的开采使区域内地下水受稀土元素、三氮和硫酸盐复合污染，地下水酸性极高。随着矿区水土污染面积的增大，周围植被遭到破坏，无法耕种，地下水无法饮用，其污染状况已成为非常严重的民生问题。

(2)赣南稀土矿区地下水污染给周围居民身体健康和生态环境造成严重影响。长期低剂量摄入稀土元素对居民脑、肝、骨和免疫功能等具有毒理效应，还会促发白血病等疾病的发病率。三氮和硫酸盐对当地居民有致癌和非致癌效应，对生态系统也有很大的危害。

(3)赣南稀土矿区地下水污染治理应从污染控制着手，完善矿产开采技术方法，减少稀土矿开采对地下水的污染。针对其地下水污染特点，结合已有的稀土元素、三氮和硫酸盐污染治理方法，可采用植物-微生物修复和生物修复对矿区污染的地下水进行综合治理。

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Presentsituation,hazardandtreatmenttechnologyofgroundwaterpollutioninrareearthminingareaofsouthernJiangxi

TU Ting1,2,3, WANG Yue2,3, AN Da2,3, LI Juan2,3, YANG Yanmei1, TANG Jun2,3, XI Beidou2,3

1.School of River and Ocean Engineering, Chongqing Jiaotong University, Chongqing 400074, China 2.State Key Laboratory of Environmental Criteria and Risk Assessment, Chinese Research Academy of Environmental Silences, Beijing 100012, China 3.State Environmental Protection Key Laboratory of Simulation and Control of Groundwater Pollution, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China

The groundwater pollution in rare earth mining area in southern Jiangxi is serious due to the influence of ion-type rare earth ore mining. Based on related literatures both at home and abroad, the present situation of rare earth elements, ammonia-N, nitrate-N, nitrite-N and sulfate pollution caused by ore mining and in-situ leaching in the rare earth mining area of southern Jiangxi was expounded, the hazard of this type of pollution analyzed, and the existing methods of groundwater remediation as well as their application limitations summarized. Finally, the groundwater pollution control ideas suitable for rare earth mining area in southern Jiangxi were proposed, in order to provide reference for local groundwater pollution control.

ion-type rare earth ore; groundwater pollution control; rare earth elements; ammonia-N; nitrate-N; nitrite-N; sulfate

涂婷，王月，安达,等.赣南稀土矿区地下水污染现状、危害及处理技术与展望[J].环境工程技术学报,2017,7(6):691-699.

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2017-05-03

2017全国地下水基础环境状况调查评估项目(144130012110302)

涂婷(1991—)，女，硕士研究生，主要研究方向为地下水污染风险评估，tuting921@163.com

*责任作者：李娟(1981—)，女，副研究员，主要从事地下水污染防控研究，lijuan@craes.org.cn

X523

1674-991X(2017)06-0691-09

10.3969/j.issn.1674-991X.2017.06.095