海-气界面气体交换速率和全球海洋CO2通量的初步研究*

董原旭， 赵栋梁， 邹仲水

(中国海洋大学物理海洋实验室，山东 青岛 266100)

海-气界面气体交换速率和全球海洋CO2通量的初步研究*

董原旭， 赵栋梁**， 邹仲水

(中国海洋大学物理海洋实验室，山东 青岛 266100)

在全球气候变暖的背景下，准确估计海-气界面CO2通量显得非常重要。海-气界面CO2通量通常利用块体公式，由气体交换速率与大气和海洋的CO2分压差(ΔpCO2)的乘积来计算。影响气体交换速率的因素很多，但一般经验性地与风速相联系，其测量方法通常有物质平衡法和涡相关法，后者给出的结果比前者大。基于前人的两类观测数据，提出了一个以风速为函数的气体交换速率新方案。在此基础上，基于最新的SOCATv2(Surface Ocean CO2Atlas version 2)的ΔpCO2数据集，计算了1982—2011年海洋对CO2的净吸收量及其年变化，发现2001年海洋净吸收量存在一个最小值，2001年之后，海洋净吸收量迅速增加，而这一年变化特征主要由ΔpCO2的年变化特征所决定，风速的影响可以忽略。

气体交换速率；风速；海洋净吸收量；海-气界面CO2通量；块体公式

人类每年向大气释放约65亿吨CO2，使得大气中的CO2浓度不断增加，温室效应不断增强，造成全球气候变暖；海洋可吸收30%～40%人类排放到大气中的CO2，并通过海洋生物地球化学循环过程贮存于海洋内部[1]。因此，海-气界面CO2交换对全球碳循环和全球气候的变化十分重要。

海-气界面CO2通量常通过块体方法进行估算，块体参数化公式为[2]：

F=sSc-nk(pCO2w-pCO2a)。

式中：F为CO2通量；k为CO2气体交换速率；s为CO2在海水中的溶解度；pCO2w-pCO2a为CO2在海洋和大气中的分压差(ΔpCO2)；Sc为施密特数，定义为：Sc=ν/D。其中：ν为运动黏滞系数；D为分子扩散系数；Sc的大小与气体的种类有关，也与温度和盐度有关，如果不考虑海水温度变化，通常用海温20 ℃时Sc=660来代替CO2的施密特数；指数n的大小主要与表面湍流状况有关，对于光滑的海面，n通常取2/3[3]，当海面因为波浪变得粗糙时，n通常取1/2[4]。

其中ΔpCO2和s的测量和参数化都有非常成熟的方法和方案，但是气体交换速率的测量和参数化目前仍存在着很大的问题。气体交换速率可以通过物质平衡法(mass balance techniques)测量得到，但是物质平衡法测量的气体交换速率通常是一个较长时间的平均量，应用到具体通量的计算时会产生一定的误差[1]；涡相关法(eddy correlation technique)是一种基于通量的定义直接测量气体湍流通量的方法，但是相关研究表明，涡相关法测量的海-气界面CO2通量比物质平衡法的测量结果大1～2个量级[5-6]，所以目前还存在比较大的争议。

由于海-气界面气体交换在不同空间和时间尺度上的物理机制还不是很清楚，导致了气体交换速率的参数化十分困难。风浪槽实验表明，风速是影响海-气界面气体交换的主要因素[7]，而且风速易于测量，使用比较方便，所以海-气界面气体通量的计算几乎都以风速作为参数。但是风速本身并不直接控制气体交换，而是通过影响表面湍流间接影响气体交换，海-气边界层的稳定性、波浪破碎、气泡、表面活性物质、降雨等其它因素都能影响表面湍流过程[8-15]，所以只使用风速对气体交换速率进行参数化是存在缺陷的。近些年，随着高风速下观测数据的增多以及对波浪破碎研究的深入，越来越多的学者开始考虑波浪对海-气界面气体交换的影响，但是对气体交换速率进行参数化时多数学者还是把波浪的影响归结到风速上，并假设波浪破碎控制下的海面气体交换速率与风速的立方成比例[16-18]。尽管气体交换速率的参数化方案很多，但彼此之间的差异较大，所以存在很大的不确定性。气体交换速率的不确定性限制了我们对全球或局部海域CO2通量的精确估计，降低了我们对未来大气中CO2含量的预测能力。

本文简要总结了气体交换速率的测量方法，并对两种常用的测量方法的测量结果进行了对比；介绍了几种典型的气体交换速率的参数化方案，并提出了一种新的参数化方案，与前人不同的是，该方案是基于不同方法测量的气体交换速率的数据提出的；在此基础上，根据最新的海-气界面ΔpCO2数据集计算了1982—2011年的全球海-气界面CO2通量；分析了海洋对CO2净吸收量的年变化特征及其产生原因。

1 测量方法

物质平衡法是基于物质守恒原理，测量由于海-气界面气体交换导致的海水中的气体密度的变化，进而计算气体交换速率和气体通量的方法，主要包括天然和核爆炸14C守恒法、222Rn失衡法、SF6示踪法和双气体示踪法(dual-tracer technique)等。其中双气体示踪法是目前使用比较多的一种测量开阔海域气体交换速率的方法，该方法的空间尺度为几十公里，时间尺度为几天。Watson等[19]在北海南部沿岸海域首次使用SF6和3He两种示踪气体测量了海-气界面的气体交换速率；Ho等[20]在开阔的南大洋使用双气体示踪法测量高风速下(最高风速达16 m·s-1)的气体交换速率，测量结果清楚地显示了气体交换速率与风速的平方函数关系。双气体示踪法的主要缺陷是必须使用经验公式计算绝对的气体交换速率，这在一定程度上增加了计算结果的不确定性[21]。

海-气界面气体交换是一种十分迅速的湍流交换过程，而物质平衡法测量气体交换速率的时间尺度相对较长，没法从数学上分析控制气体交换的复杂物理过程；另外物质平衡法测量的气体交换速率必须借助一些经验公式进行不同气体之间的转化，而这些经验公式又存在很大的不确定性。为了克服这两方面的缺陷，人们提出了一种直接测量气体湍流通量的方法，即涡相关法。

涡相关法是基于湍流通量的定义直接测量各物理量的湍流脉动值，进而计算气体通量的一种微气象学方法。涡相关法是陆地CO2通量的标准测量方法[22]，但是由于海洋和陆地环境的巨大差异，涡相关法应用到海-气界面气体通量的观测时仍存在着诸如船体运动、观测平台对气流的撕裂、稀释效应、水汽的交叉感应等问题[23-26]。虽然人们对这些问题提出了不同的校正方法，但是不少学者还是发现涡相关法测量的海-气界面CO2通量比块体方法(块体公式中的气体交换速率由物质平衡法的测量结果得到)计算的CO2通量大1～2个量级[5-6, 27]。尽管如此，由于涡相关法测量通量的时间尺度比物质平衡法测量气体交换速率的时间尺度小得多，而且涡相关法不基于任何假设和经验公式，所以理论上涡相关法仍然是测量海-气界面CO2通量的最理想方法。

涡相关法测量的气体通量代入块体公式可得到气体交换速率，为了比较物质平衡法和涡相关测量的气体交换速率的异同，本文收集了13篇文献中的观测数据[6, 16-21, 28-33]，共173个数据点，图1呈现了这些数据点的分布，其中菱形、正方形、圆形和十字形点表示物质平衡法测量的气体交换速率，6种不同的三角形点为涡相关法测量的气体交换速率。

(图中菱形、正方形、圆形和十字形点表示物质平衡法的测量结果，6种不同的三角形点表示涡相关法的测量结果。本文所有图像中的气体交换速率都是标准化为Sc= 660后的结果。The diamond、square、circle and plus are for the measurement results by mass balance techniques. The six different forms of trianges are for the measurement results by eddy correlation technique. In this paper, thegas transfer velocity in all pictures is normalized toSc= 660.)

图1 气体交换速率的测量数据

Fig.1 Measured values of thegas transfer velocity from several different articles

从图1可以看出，涡相关法的观测结果包含了很多风速大于12 m·s-1的数据(占所收集的涡相关法测量数据的28%)，而物质平衡法在此风速范围内的观测数据则很少(占所收集的物质平衡法测量数据的9%)，这主要是由于涡相关法的测量试验多是在开阔的大洋，而且该方法能够在较短的时间内捕捉到海-气界面的气体交换信息，而物质平衡法则多是在近岸或湖中进行的实验且测量的时间尺度相对较长。分别将这两种方法测量的气体交换速率按照1 m·s-1的风速间隔进行区间平均，结果如图2所示。图中空心正方形点表示物质平衡法测量数据的平均结果，实心三角形点表示涡相关法测量数据的平均结果。从图2可以看出涡相关法测量的气体交换速率总体比物质平衡法的测量结果大，但是并没有量级的差异，而且这种差异主要体现在高风速条件下。通过上面的介绍可以知道涡相关法是直接对CO2通量进行测量，不涉及其它气体；而物质平衡法是先对一些诸如SF6、3He等示踪气体的交换速率进行测量，然后再根据经验公式转化成CO2的气体交换速率，涉及到了几种不同的气体；研究表明，低风速下水侧的分子扩散和湍流对海-气界面气体交换起主要作用，高风速下，通过波浪破碎产生的气泡介质进行的交换会变得越来越重要，而通过气泡介质进行交换的速率与气体的种类有关[34]，所以这可能是造成高风速下涡相关法比物质平衡法的测量结果大的原因。

(区间平均的风速间隔为1 m·s-1，误差棒线表示平均数据点的标准差。图中的空心正方形点表示物质平衡法的测量结果，实心三角形点表示涡相关法的测量结果。The averages are computed from 1 m·s-1wind speed bins. The error bars represent the standard error about the mean. The open square is for the measurement results by mass balance techniques. The solid triangle is for the measurement results by eddy correlation technique.)

图2 涡相关法和物质平衡法测量的气体交换速率区间平均后的数据

Fig.2 The bin-averaged values for the measurement results by eddy correlation technique and mass balance techniques

2 气体交换速率参数化方案

2.1 典型的气体交换速率参数化方案

Liss等[2]根据风浪槽和湖中的实验数据提出了一种气体交换速率与风速的线性分段参数化方案。该方案根据海面以上10 m处风速的大小将海面状况分为三个阶段：光滑段、粗糙段和波浪破碎段，每一个阶段对应一个不同的函数关系式，其具体表达式为：

(2)

其中：k600表示CO2在20℃淡水Sc=600时的气体交换速率，单位为cm·h-1；风速U10的单位为m·s-1，该参数化方案简称为LM86。

Wanninkhof等[7]根据风浪槽实验结果进行数据拟合，得到了气体交换速率与风速的平方成正比的函数关系。Wanninkhof[35]利用全球天然和核爆炸14C数据和红海核爆炸14C数据确定了系数，即：

(3)

该参数化方案简称为WA92。

Nightingale等[21]在北海南部沿岸海域进行双气体示踪实验，实验数据显示，气体交换速率与风速有十分明显的相关关系。利用观测数据进行拟合，得到了气体交换速率和风速的函数关系式：

(4)

该参数化方案简称为NI00。Ho等[20]使用双气体示踪法在开阔的南大洋进行观测实验，根据观测数据提出的新的参数化公式与(4)式十分接近。

McGillis等[18]在北大西洋使用涡相关法测量海-气界面CO2通量，然后利用块体参数化公式(1)计算出了气体交换速率，结果发现中低风速下涡相关法的测量结果与(3)式的计算结果符合得很好，但是风速大于12 m·s-1时，涡相关法的测量结果比(3)式的计算结果大。根据观测数据并考虑波浪破碎对气体交换速率的影响，他们提出了气体交换速率与风速的立方成比例的函数关系式：

(5)

该参数化方案简称为MC01。

上面介绍的4种参数化方案是根据4种不同的测量方法得到的，图3画出了(2)、(3)、(4)、(5)4个参数化公式所表示的函数曲线。从图3可以看出，在中低风速下，4个公式所计算的气体交换速率差别并不大，但是风速大于12 m·s-1时，随着风速的增大4个公式所计算的气体交换速率之间的差异越来越大。本文认为出现这种差异的原因主要有两个：第一与实验地点的空间尺度有关。相关研究表明，实验地点空间尺度的限制会在一定程度上抑制气体交换速率的增加[35]。WA92是全球平均的结果，不在讨论之列；LM86是根据湖中和风浪槽中的实验结果所提出的，空间尺度最小；NI00是根据沿岸海域的观测数据得到的，空间尺度较大，而MC01是根据开阔海域的观测结果提出的，空间尺度最大。所以在高风速下，就各种参数化方案计算的气体交换速率来说，MC01>NI00>LM86。第二与测量方法有关。根据第一部分的对比可知道，相同风速下涡相关法测量的气体交换速率比物质平衡法的测量结果大，而且这种差异主要体现在高风速下。MC01是根据涡相关法的观测数据得到的，LM86、WA92、NI00都是根据物质平衡法的测量结果得到的，所以高风速下(5)式所表示的曲线位于其余三条曲线之上。另外WA92是根据全球海洋多年平均的观测数据得出的，所以(3)式计算的气体交换速率介于(2)式和(4)式的计算结果之间也是可以理解的。

(青色曲线表示Liss等[2]给出的参数化关系，红色曲线表示Wanninkhof[35]给出的参数化关系，绿色曲线表示Nightingale等[21]给出的参数化关系，蓝色曲线表示Mc Gillis等[18]提出的参数化关系。The cyan line is the relationship suggested by Liss et al[2]. The ralationship of Wanninkhof[35]is indicated with a red line. The green line is the relationship ofNightingaleet al[21]. The blue line is from Mc Gillis et al[18].)

图3 气体交换速率与风速的的典型参数化关系
Fig.3 The typical relationships between the gas transfer velocity and the wind speed

2.2 气体交换速率新参数化方案

(6)

为了对比新参数化公式和前人提出的参数化公式之间的异同，本文在图4中分别画出了(2)、(3)、(5)、(6)4个参数化公式所表示的函数曲线。从图4可以看出，整体上来说新参数化关系曲线位于LM86参数化曲线的上方，这主要由于LM86参数化方案是根据空间尺度非常有限的风浪槽和湖中的物质平衡法的测量数据提出的，而这些数据与本文提到的其它实验数据相比是较小的；风速趋于零时，由于(5)、(6)两式含有常数项，所以其计算的气体交换速率比另外两式的计算结果大；中低风速下，本文所提出的新参数化曲线基本位于(3)、(5)两式所表示的曲线下方，但是差别不大；当风速大于12 m·s-1时，新参数化曲线与MC01参数化曲线基本重合，位于WA92参数化曲线的上方，而且随着风速的增加，新参数化曲线与WA92参数化曲线之间的距离越来越大，这主要是由于随着风速的增大，指数N的作用越来越明显。

表1 数据拟合结果Table 1 The coefficients obtained from fits to the measurement date

3 全球海洋CO2通量

在全球海-气界面CO2通量的研究中，Bakker等[36]整合了超过1千万个观测数据，时间跨度为1968—2011年，给出了SOCATv2数据集。Landschutzer等[37]对SOCATv2进行了神经网络插值，得到了月平均1°×1°分辨率的格点数据集，该数据集包括全球海洋表面CO2分压、CO2溶解度和大气CO2分压等数据，时间长度为30年(1982—2011年)，图5展示了根据该数据集计算的气候态平均ΔpCO2的全球分布。

(空心圆点表示区间平均后的数据，区间平均的风速间隔为1 m·s-1，误差棒线表示平均数据点的标准差。青色曲线表示Liss等[2]给出的参数化关系，红色曲线表示Wanninkhof[35]给出的参数化关系，蓝色曲线表示McGillis等[18]提出的参数化关系，品红色曲线表示本文提出的新参数化关系。The open circle is for the bin-averaged valus. The averages are computed from 1 m·s-1wind speed bins. The error bars represent the standard error about the mean.The cyan line is the relationship suggested by Liss et al[2]. The ralationship of Wanninkhof[35]is indicated with a red line. The blue line is fromMcGillis et al[18].The magenta line is the new ralationship from this study.)

图4 涡相关法和物质平衡法测量的气体交换速率的区间平均数据
Fig.4 The bin-averaged values for the all measurement resultsby eddy correlation technique and mass balance techniques

利用该数据集和ECMWF(European Centre for Medium-Range Weather Forecasts)提供的时间分辨率为1个月、空间分辨率为1°×1°的全球风速数据[38]以及本文提出的新参数化公式(6)，对全球海-气界面CO2通量密度进行估算，估算结果如图6所示。

结合图5和6可以看出， CO2的源汇主要由ΔpCO2决定，且CO2在海洋中的源和汇具有很强的区域性。CO2的源区主要分布在热带海域，尤其是赤道东太平洋的上升流区和西北印度洋的索马里海流流域；CO2的汇集中在太平洋、大西洋和印度洋的西风带海域，以及北大西洋的高纬度海区[39-40]。结合图5和6还可以看出，CO2通量密度的大小主要由风速决定。图5表明，与赤道东太平洋相比，西北印度洋的ΔpCO2相对较小，但是从图6可以看出，西北印度洋却比赤道东太平洋的CO2通量密度大，这主要是由西北印度洋相对较大的风速造成的；同样，赤道东太平洋海域的ΔpCO2比南大洋西风带海区的ΔpCO2的绝对值要大，但是南大洋西风带海区的CO2通量密度的绝对值明显比赤道东太平洋海域的CO2通量密度大，这主要也与西风带海区较大的风速有关。

图7为海-气界面净CO2通量(实线)和ΔpCO2(虚线)的年变化。从图中可以看出，1982—1987年海洋对CO2的吸收量波动增加，1987—2001年海洋对CO2的吸收量脉动式减少，2001年净吸收量达到最小值，之后开始逐年迅速增大。

(该图根据Landschutzer等[37]提供的1982—2011年的海-气界面CO2分压数据计算得到。正值表示海洋表面CO2分压较大，负值表示大气中的CO2分压较大。The map is based on thesea-air CO2partial pressuredifferencesmeasurements obtained from 1982 to 2011 and provide by Landschutzer et al[37]. The positive values indicate the oceanCO2partial pressureis lager , and the negative values indicate the atmosphereCO2partial pressure is lager.)

图5 气候态平均CO2分压差(uatm)的全球分布
Fig.5 Climatological mean values for sea-air CO2partial pressure differences(μatm)in the global ocean

(该图根据1982—2011年的CO2分压数据、全球风速数据和气体交换速率的新参数化公式(公式(6))计算得到，该图计算的全球海-气界面净CO2通量为-1.60 Pg·a-1，正号表示海洋释放CO2，负号表示海洋吸收CO2。The map is based on CO2partial pressure measurements and wind speed dates obtained from 1982 to 2011 and also the new ralationship (Eq.(6)). This yields a net global air-to-sea CO2flux of 1.60 Pg·a-1. The positive values indicate sea-to-air fluxes, and the negative valuesindicate air-to-sea fluxes.)

图6 气候态平均CO2通量密度(mol·m2·a-1)的全球分布

Fig.6 Climatological mean annual sea-air CO2flux (mol·m2·a-1) in the global ocean

(实线表示海-气界面CO2净通量(Pg·a-1)，对应左边的y坐标轴；虚线表示海-气界面CO2分压差(uatm)，对应右边的y坐标轴。The solid line is the net global sea-air CO2flux (Pg·a-1), and corresponding to the leftyaxis. The dash line is the sea-airpCO2differences (uatm) , and corresponding to the rightyaxis.)

图7 海-气界面CO2净通量和CO2分压差的年变化曲线

Fig 7 Annual change lines of the net global sea-air CO2flux and the the sea-airpCO2differences

同样，利用1998—2011年的ΔpCO2数据，Landschutzer等[41]同样发现2001年海洋对CO2的净吸收量最小，约为-1.37 Pg·a-1，2011年最大，达到-2.58 Pg·a-1；Wanninkhof等[42]利用pCO2w、海表温度和风速数据估算了1990—2009年的海-气界面CO2通量，基于pCO2w与海表温度之间的经验关系来反映pCO2w的年变化，总体而言，他们发现海洋的净吸收量有逐年增加的趋势，但净吸收量在2001年并不存在最小值。

图7中的虚线代表平均ΔpCO2的年变化，可见与CO2通量的年变化趋势非常吻合，说明CO2通量的年变化主要由ΔpCO2的年变化引起，风速的影响可以忽略。有研究认为ΔpCO2的变化可能是由海洋上层翻转流的变化引起的，DeVries等[43]分别对1980s、1990s、2000s的平均海洋环流进行模拟量化，并评估了环流的年代际变化对海洋CO2汇的影响，发现1990s海洋上层翻转环流的增强使得海洋向大气释放的CO2增多，从而造成了海洋对CO2净吸收量的减少，而随着2000s海洋上层翻转环流的减弱，海洋对CO2净吸收量呈现相反的变化趋势。

4 结语

在基于块体公式的海-气界面气体通量的估算中，气体交换速率和ΔpCO2是两个关键参量。气体交换速率可以用物质平衡法和涡相关法来确定，目前的观测数据表明，在风速较高的情况下，涡相关法测量的气体交换速率比物质平衡法的测量结果大。

尽管气体交换速率与海面附近的湍流密切相关，影响的因素非常多，如波浪、降雨、化学增强效应、海面活性物质等，但为了简便，通常将气体交换速率与风速相联系。根据收集到的两种方法得到的观测数据，提出了一个新的气体交换速率参数化方案。

基于最新的SOCATv2给出的ΔpCO2数据，利用作者最新提出的气体交换速率的参数化方案计算了1982—2011年的全球海洋对CO2的净吸收量，气候态平均量为-1.60 Pg·a-1，新参数化方案计算的结果与Mc Gillis等[18]的结果相近。研究结果表明，海洋净吸收量存在显著的年变化，一个非常显著的特征是，2001年是海洋净吸收量的最小值，2001年之前，海洋净吸收量脉动式减小，2001年之后，海洋净吸收量迅速增加，到2011年已达到-2.86 Pg·a-1，而净吸收量的年变化主要由ΔpCO2的变化引起。海洋对CO2吸收增加势必对全球气候变化产生影响，需要进一步开展深入研究。

致谢：本文所用风速数据由European Centre for Medium-Range Weather Forecasts提供，CO2分压数据集由Carbon Dioxide Information Analysis Center, OakRidge National Laboratory提供，作者对此表示诚挚谢意。

[1] McGillis W R, Edson J B, Ware J D, et al. Carbon dioxide flux techniques performed during GasEx-98[J]. Marine Chemistry, 2001a, 75(4): 267-280.

[2] Liss P S, Merlivat L. The Role of Air-Sea Exchange in Geochemical Cycling[M]. Dordrecht: Springer Netherlands, 1986: 113-127.

[3] Deacon E L. Gas transfer to and across an air-water interface[J]. Tellus, 1977, 29(29): 363-374.

[4] Ledwell J J. Gas Transfer at Water Surfaces[M]. Dordrecht: Springer Netherlands, 1984: 293-302.

[5] Kondo F, Tsukamoto O. Air-sea CO2flux by eddy covariance technique in the equatorial Indian Ocean[J]. Journal of Oceanography, 2007, 63(3): 449-456.

[6] Edson J B, Fairall C W, Bariteau L, et al. Eddy-covariance measurement of CO2gas transfer velocity during the 2008 Southern Ocean gas exchange experiment: Wind speed dependency[J]. Journal of Geophysical Research Oceans, 2011, 116(C4): 1943-1943.

[7] Wanninkhof R H, Bliven L F. Relationship between gas exchange, wind speed, and radar backscatter in a large wind-wave tank[J]. Journal of Geophysical Research: Oceans, 1991, 96(C2): 2785-2796.

[8] Asher W E, Karle L M, Higgins B J, et al. The influence of bubble plumes on air-seawater gas transfer velocities[J]. Journal of Geophysical Research-Oceans, 1996, 101(C5): 12027-12041.

[9] Erickson D J. A stability dependent theory for air-sea gas exchange[J]. Journal of Geophysical Research: Oceans, 1993, 98(C5): 8471-8488.

[10] Frew N M. The Sea Surface and Global Change[M]. Cambridge: Cambridge University Press, 1997: 121-172.

[11] Goldman J C, Dennett M R, Frew N M. Surfactant effects on air-sea gas exchange under turbulent conditions[J]. Deep Sea Research Part A. Oceanographic Research Papers, 1988, 35(12): 1953-1970.

[12] Ho D T, Bliven L F, Wanninkhof R, et al. The effect of rain on air-water gas exchange[J]. Tellus Series B-Chemical and Physical Meteorology, 1997, 49(2): 149-158.

[13] Keeling R F. On the role of large bubbles in air-sea gas-exchange and supersaturation in the ocean[J]. Journal of Marine Research, 1993, 51(2): 237-271.

[14] Woolf D K. Bubbles and the air-sea transfer velocity of gases[J]. Atmosphere-Ocean, 1993, 31(4): 517-540.

[15] Zhao D, Toba Y, Suzuki Y, et al. Effect of wind waves on air-sea gas exchange: proposal of an overall CO2transfer velocity formula as a function of breaking-wave parameter[J]. Tellus Series B-Chemical and Physical Meteorology, 2003, 55(2): 478-487.

[16] Prytherch J, Yelland M J, Pascal R W, et al. Open ocean gas transfer velocity derived from long-term direct measurements of the CO2flux[J]. Geophysical Research Letters, 2010a, 37(23): 137-139.

[17] McGillis W R, Edson J B, Zappa C J, et al. Air-sea CO2exchange in the equatorial Pacific[J]. Journal of Geophysical Research Oceans, 2004, 109(8): 371-375.

[18] McGillis W R, Edson J B, Hare J E, et al. Direct covariance air-sea CO2fluxes[J]. Journal of Geophysical Research-Oceans, 2001b, 106(C8): 16729-16745.

[19] Watson A J, Upstill-Goddard R C, Liss P S. Air-sea gas exchange in rough and stormy seas measured by a dual-tracer technique[J]. Nature, 1991, 349(6305): 145-147.

[20] Ho D T, Law C S, Smith M J, et al. Measurements of air-sea gas exchange at high wind speeds in the Southern Ocean: Implications for global parameterizations[J]. Geophysical Research Letters, 2006, 33(16): 382-385.

[21] Nightingale P D, Malin G, Law C S, et al. In situ evaluation of air-sea gas exchange parameterizations using novel conservative and volatile tracers[J]. Global Biogeochemical Cycles, 2000, 14(1): 373-387.

[22] Blomquist B W, Huebert B J, Fairall C W, et al. Advances in air-sea CO2flux measurement by eddy correlation[J]. Boundary-Layer Meteorology, 2014, 152(3): 245-276.

[23] Edson J B, Hinton A A, Prada K E, et al. Direct covariance flux estimates from mobile platforms at sea[J]. Journal of Atmospheric and Oceanic Technology, 1998, 15(2): 547-562.

[24] Kohsiek W. Water vapor cross-sensitivity of open path H2O/CO2sensors[J]. Journal of Atmospheric and Oceanic Technology, 2000, 17(3): 299-311.

[25] Miller S D, Marandino C, Saltzman E S. Ship-based measurement of air-sea CO2exchange by eddy covariance[J]. Journal of Geophysical Research Atmospheres, 2010, 115(D2): 355-365.

[26] Webb E K. On the correction of flux measurements for effects of heat and water vapour transfer[J]. Boundary-Layer Meteorology, 1982, 23(2): 251-254.

[27] Prytherch J, Yelland M J, Pascal R W, et al. Direct measurements of the CO2flux over the ocean: Development of a novel method[J]. Geophysical Research Letters, 2010b, 37(3): L03607.

[28] Crusius J, Wanninkhof R. Gas transfer velocities measured at low wind speed over a lake[J]. Limnology and Oceanography, 2003, 48(3): 1010-1017.

[29] Miller S, Marandino C, De Bruyn W, et al. Air-sea gas exchange of CO2and DMS in the North Atlantic by eddy covariance[J]. Geophysical Research Letters, 2009, 36(15): 139-156.

[30] Upstill-Goddard R C, Watson A J, Liss P S, et al. Gas transfer velocities in lakes measured with SF6[J]. Tellus Series B-chemical & Physical Meteorology, 1990, 42(4): 364-377.

[31] Wanninkhof R, Asher W, Weppernig R, et al. Gas transfer experiment on Georges Bank using two volatile deliberate tracers[J]. Journal of Geophysical Research Oceans, 1993, 98(C11): 20237-20248.

[32] Wanninkhof R, Sullivan K F, Top Z. Air-sea gas transfer in the Southern Ocean[J]. Journal of Geophysical Research Atmospheres, 2004, 109(109): 101-111.

[33] Weiss A, Kuss J, Peters G, et al. Evaluating transfer velocity-wind speed relationship using a long-term series of direct eddy correlation CO2flux measurements[J]. Journal of Marine Systems, 2007, 66(1-4): 130-139.

[34] Woolf D K. The Sea Surface and Global Change[M]. Cambridge: Cambridge University Press, 1997: 173-206.

[35] Wanninkhof R. Relationship between wind-speed and gas-exchange over the Ocean[J]. Journal of Geophysical Research-Oceans, 1992, 97(C5): 7373-7382.

[36] Bakker D C E, Pfeil B, Smith K, et al. An update to the surface ocean CO2Atlas (SOCAT version 2)[J]. Earth System Science Data, 2014, 6(1): 69-90.

[37] Landschützer P, Gruber N, Bakker D C E. A 30 years observation-based global monthly gridded sea surfacepCO2product from 1982 through 2011. http: //cdiac. ornl. gov/ftp/oceans/SPCO2_-1982_2011_ETH_SOM_FFN: Carbon Dioxide Information Analysis Center, Oak Ridge National Laboratory, U. S. Department of Energy, Oak Ridge, TN, 2015.

[38] Dee D P, Uppala S M, Simmons A J, et al. The ERA-interim reanalysis: configuration and performance of the data assimilation system[J]. Quarterly Journal of the Royal Meteorological Society, 2011, 137(656): 553-597.

[39] Landschützer P, Gruber N, Bakker D C E, et al. Recent variability of the global ocean carbon sink[J]. Global Biogeochemical Cycles, 2014, 28(9): 927-949.

[40] Takahashi T, Sutherland S C, Wanninkhof R, et al. Climatological mean and decadal change in surface oceanpCO2, and net sea-air CO2flux over the global oceans[J]. Deep Sea Research Part II: Topical Studies in Oceanography, 2009, 56(8-10): 554-577.

[41] Landschützer P, Gruber N, Bakker D C E, et al. Recent variability of the global ocean carbon sink[J]. Global Biogeochemical Cycles, 2014, 28(9): 927-949.

[42] Wanninkhof R, Park G H, Takahashi T, et al. Global ocean carbon uptake: magnitude, variability and trends[J]. Biogeosciences, 2013, 10(3): 1983-2000.

[43] DeVries T, Holzer M, Primeau F. Recent increase in oceanic carbon uptake driven by weaker upper-ocean overturning[J]. Nature, 2017, 542(7640): 215-218.

APreliminaryStudyonSea-AirGasTransferVelocityandGlobalOceanCO2Flux

DONG Yuan-Xun， ZHAO Dong-Liang, ZOU Zhong-Shui

(Physical Oceanography Laboratory, Ocean University of China, Qingdao 266100, China)

The accurate estimate of the sea-air CO2fluxes becomes more important on the context of global warming. It is usually adopted the bulk formula in which the gas transfer velocity and CO2partial pressure difference between sea and air (ΔpCO2)are needed. Although many factors influence on gas transfer velocity, it is traditionally related to wind speed only with empirical formula. Gas transfer velocity is usually determined by the substance equilibrium and eddy correlation methods. Based on the previous studies, it is found that gas transfer velocities by the former method are smaller than those by the latter method, and a new parameterization of gas transfer velocity as a function of wind speed is proposed. Applied the latest dada set of ΔpCO2called SOCAT v2 (Surface Ocean CO2Atlas version 2), the sea-air CO2fluxesand net uptakes by ocean from 1982 to 2011 are calculated. It is found that the net uptake by ocean has a minimum value in 2001, and increases quickly from 2001. Furthermore, this annual variability is mainly dominated by the feature of ΔpCO2, and the effect of wind speed can be ignored.

gas transfer velocity; wind speed; net uptake by ocean; sea-air CO2flux; bulk formula

P732.6

A

1672-5174(2017)12-001-08

责任编辑 庞 旻

10.16441/j.cnki.hdxb.20160389

董原旭，赵栋梁，邹仲水.海-气界面气体交换速率和全球海洋CO2通量的初步研究[J].中国海洋大学学报(自然科学版), 2017, 47(12): 1-8.

DONG Yuan-Xu， ZHAO Dong-Liang, ZOU Zhong-Shui.A preliminary study on sea-air gas transfer velocity and global ocean CO2flux[J].Periodical of Ocean University of China, 2017, 47(12): 1-8.

国家自然科学基金项目(41276015)；海洋公益性行业科研专项(201505007)；教育部博士学科点专项科研基金项目(20120132110004)；国家基金委与山东海洋科学研究中心项目(U1406401)资助

Supported by the National Natural Science Foundation of China(41276015)；Public Science and Technology Research Funds Projects of Ocean(201505007)；Research Fund for the Doctoral Program of Chinese Ministry of Education(20120132110004)；National Natural Science Foundation of China and Shandong Marine Science Research Center(U1406401)

2016-11-23；

2017-05-10

董原旭(1993-)，男，硕士生。E-mail:dongyuanxu_ouc@163.com

** 通讯作者：E-mail: dlzhao@ouc.edu.cn