基于多重散射光理论的石油焦/褐煤共成浆稳定性的研究

任阳光,徐志强，周 燕，郑家兴，李 群，胡佳木，邵 帅

(中国矿业大学(北京) 化学与环境工程学院，北京 100083)

基于多重散射光理论的石油焦/褐煤共成浆稳定性的研究

任阳光,徐志强，周 燕，郑家兴，李 群，胡佳木，邵 帅

(中国矿业大学(北京) 化学与环境工程学院，北京 100083)

利用基于多重散射光技术的Turbiscan LAB稳定性分析仪，从宏观相分离程度和介观颗粒粒度的角度研究了石油焦/褐煤配比对混合浆体稳定性的影响。结果表明：焦煤比>7∶3时，浆体在静置0～7 d内出现明显的颗粒团聚并迁移的现象，且焦煤比越大，顶部分层厚度越大，颗粒向下迁移速率越大。焦煤比<7∶3时，浆体在静置1～7 d内颗粒团聚，浆体整体的平均粒径增大但没有因迁移形成明显的澄清层。焦煤比>6∶4时，浆体在0～90 min内顶部较大颗粒的沉降造成中部平均粒径增大;1～7 d内中部大颗粒团聚并逐渐向下迁移，中部平均粒径逐渐减小。焦煤比≤6∶4时，浆体平均粒径在0～90 min内保持稳定不变;1～7 d内中部颗粒团聚但没有迁移，中部平均粒径逐渐增大。在静置7 d中，不同焦煤比浆体稳定性由好到坏的焦煤比顺序为：0∶10和5∶5最好，其次依次为6∶4,7∶3,8∶2,9∶1,10∶0。因此从宏观和介观角度分析，焦煤比>7∶3的混合浆体由于颗粒聚结和迁移导致体系析水、分层及不稳定;焦煤比≤7∶3的混合浆体颗粒在静置过程中团聚但不迁移，体系稳定性较好。

石油焦;褐煤;混合浆;稳定性;多重散射光理论

石油焦是原油经蒸馏将轻重质油分离后，重质油再经热裂转化而成的产品，是延迟焦化装置的副产品[1]。由于石油焦的热值高、水分低而且挥发分低，将它与水、添加剂混合可制成固体浓度很高的水焦浆，水焦浆可代油燃烧、气化。但石油焦的挥发分较低、固体颗粒密度大，制成的水焦浆稳定性差，这大大制约了水焦浆的发展和应用[2]。针对水焦浆稳定性较差的问题，许多学者发现使用黄原胶作为稳定剂能有效改善水焦浆的稳定性和流变性[3-4]。但黄原胶价格较贵，无法大规模投入应用，因此如果能有效解决石油焦制备的浆体燃料稳定性差的问题，它将成为极具优势的代油燃料。

我国褐煤资源储量丰富，已探明的褐煤保有储量1 311.42亿t，约占全国煤炭总储量的13%[5]。由于褐煤水分高、发热量低以及挥发分高，将其直接外运易发生自燃而且不经济[6]。利用褐煤制备的水煤浆为煤化工原料并就地进行化学转化是褐煤的重要出路之一，褐煤由于内水含量高、孔隙发达、极性官能团丰富、丝质组含量多，将其制成褐煤水煤浆时成浆浓度低[7-8]，但稳定性很好，因此提高褐煤的可制浆浓度将有效扩大其应用范围。

将石油焦配褐煤制备混合浆体，一方面可以解决石油焦制备水焦浆时浆体稳定性差的问题，另一方面可以解决褐煤制备水煤浆时成浆浓度低的问题。这样可以使混合浆体成浆浓度提高的同时，稳定性得到改善，达到优势互补[9-10]。石油焦配褐煤共成浆课题已有一定的研究基础，高夫燕等[10]认为褐煤与石油焦干基质量比为2∶3时可以制备出浆体浓度大于60%、稳定性好的假塑性浆体。但前人在表征浆体的稳定性时均使用的是传统的静置观察法或棒插法，这些方法受主观因素影响、不能定量分析而且还会破坏样品结构等，除此之外并没有具体分析石油焦/褐煤混合浆体不稳定的原因，因此本文采用基于多重散射光理论的Turbiscan LABTM系列来表征、量化及实时监测不同石油焦/褐煤配比对混合浆体稳定性的影响[11-16]，从宏观和介观尺度上分析混合浆体在静置7 d中的稳定性变化。通过不同焦煤比混合浆体背散射光的指纹图谱，初步鉴定混合浆体的不稳定性。通过对不同焦煤比混合浆体中部平均粒径的测量，同时结合样品顶部BS及体积分数φ变化情况，表征颗粒粒径的变化程度同时分析顶部颗粒的迁移程度。计算不同焦煤比混合浆体顶部分层的厚度特征，计算样品顶部粒子的迁移速率。测定不同焦煤比浆体稳定性动力学指数(TSI)的变化，清楚并客观地比较不同样品在静置7 d内稳定性差异，为石油焦和褐煤的综合利用提供理论依据。

1 实验样品与方法

1.1 样品及药剂

实验样品选用广东佛山某厂的石油焦及蒙东地区的褐煤，样品的工业分析、元素分析以及发热量分析见表1。由表1可以看出：该石油焦的碳含量以及发热量高、水分及灰分较低，可以制备出高浓度的浆体燃料;褐煤的水分、灰分及挥发分都比较高，然而碳含量较低，能制备出浓度低但稳定性较好的浆体燃料。实验选用KY33(以萘磺酸盐为主，加入一定的碳酸钠及其他物质制备的混合药剂)作为制备石油焦/褐煤混合浆的分散剂。

表1石油焦和褐煤的工业分析及元素分析
Table1Proximateandultimateanalysisofpetcokeandlignite

样品工业分析/%MtAdVdafFCdafQbar/(MJ·kg-1)元素分析/%CdafHdafNdafSdafOdaf石油焦1290491109889134328769241195383419褐煤2061166350034997183572305220831142050

1.2 实验方法

石油焦和褐煤分别破碎到3 mm以下，然后用球磨机磨制不同的时间以达到相似的粒度分布(石油焦和褐煤的粒度分布如图1所示)并作为制备混合浆体的实验样品。将石油焦与褐煤分别按照干基质量比10∶0,9∶1,8∶2,7∶3,6∶4,5∶5和0∶10，占样品干基质量1%的分散剂，与一定质量的水在自制高扭力搅拌器上制备成混合浆体。NXS-4C旋转黏度计和Sartorius MA35型全自动水分仪分别来测定混合浆体的黏度和浓度;Turbiscan LABTM稳定性分析仪用来分析混合浆体的静态稳定性[17-18]。将制备好的混合浆体倒入高度为55 mm的透明玻璃制样品瓶中，设定背散射光检测仪器和红外光源沿样品瓶轴向高度每40 μm扫描一次。扫描过程分为4个阶段：第1阶段为1次/2 min，扫描5次;第2阶段为1次/5 min，扫描6次;第3阶段为1次/10 min，扫描6次;第4阶段为1次/24 h，扫描7次得到不同比例石油焦/褐煤混合浆体的指纹图谱，计算它们在不同时间段的背散射光值(BS)、以及稳定性动力学指数(TSI)，如果TSI值越小，则浆体的静态稳定性越好。

图1 石油焦和褐煤颗粒的粒度分布Fig.1 Particle size distribution curves of petcoke and lignite

1.3 Turbiscan LAB稳定性分析仪测试原理

Turbiscan LABTM系列是利用多重光散射(MLS)的原理，通过测量透射光和背散射强度的变化，就可以知道样品在某一截面浓度或颗粒粒径的变化[19-20]。由于混合浆体是不透明样品，因此测试过程中测量的是样品的背散射光通量BS。样品的BS与光子自由程l*成反比，根据米氏理论[21-22]，l*与样品中粒子的平均粒径d成正比，与样品中分散相的体积分数φ成反比，它们之间的关系如式(1)所示:

式中，l*为光子平均运动自由程，表示光子在分散体系中的穿越距离;g和Qs均为米氏理论中的参数。

Turbiscan LABTM系列可通过测得样品BS值随静置时间的变化来直接判断样品是否发生了沉淀、上浮或者絮凝/聚并;除此之外，可以通过计算样品的稳定性动力学指数(TSI)来量化和比较不同样品的不稳定性，其计算公式如式(2)所示:

式中，h和H分别为扫描点的高度和样品的总高度。

2 实验结果及讨论

2.1 石油焦/褐煤混合浆体浓度

测定不同焦煤比混合浆体的浓度-黏度关系，得到不同焦煤比样品在表观黏度为1 000 mPa·s时的浓度(即定黏浓度)，结果见表2。随焦煤比的减小，混合浆体的定黏浓度逐渐降低，焦煤比<6∶4时，混合浆体的浓度低于60%，说明石油焦含量越少，混合浆体的定黏浓度越低。

表2不同焦煤比混合浆体的定黏浓度
Table2Solidconcentrationofmixtureslurrieswithdifferentpetcoke/lignitemassratios

焦煤比10∶09∶18∶27∶36∶45∶50∶10定黏浓度/%6808672666466285597756584483

2.2 石油焦/褐煤混合浆体背散射光通量BS

将不同配比的石油焦/褐煤制成的混合浆体缓慢倒入玻璃瓶样品瓶中，并将测试瓶缓慢而平稳地放入仪器内，按照设定的程序进行扫描测量得到不同焦煤比混合浆体BS随静置时间的变化。图2为Turbiscan LAB测定的不同焦煤比混合浆体的背散射光图谱。

根据图2中不同焦煤比混合浆体的背散射光扫描图谱，将样品瓶底部1 mm以上分区域分析：底部1～4 mm，中部4～37 mm，顶部37～48 mm。由图2可以明显看出，焦煤比为10∶0的浆体在顶部37.62～47.8 mm出现澄清层;焦煤比为9∶1的浆体在39.8～47.89 mm出现澄清层;焦煤比为8∶2的浆体在顶部44.1～47.72 mm出现澄清层;焦煤比为7∶3,6∶4,5∶5和0∶10的浆体顶部均未见明显的澄清区。混合浆体顶部澄清区高度随焦煤比的降低逐渐减小直至消失，说明焦煤比的减小会使混合浆体的稳定性提高。焦煤比为10∶0,9∶1和8∶2浆体的澄清区的BS随静置时间的延长逐渐增大，说明顶部澄清区越来越多粒径较大的颗粒先沉降，造成平均粒径逐渐减小。为了更清地楚观察不同焦煤比浆体在静置过程中稳定性的变化情况，对浆体的稳定性进行分时间段讨论：即前10 min,10～90 min和7 d内样品中部平均粒径变化、顶部分层厚度和颗粒迁移速率的变化以及稳定性动力学指数(TSI)的变化。

图2 不同焦煤比混合浆体的背散射光图谱Fig.2 Back scattering spectra of mixture slurries with different petcoke/lignite mass ratios

2.3 石油焦/褐煤混合浆体平均粒径的变化

石油焦/褐煤混合浆体属于热力学不稳定体系，体系在静置过程中会发生失稳现象，产生这种现象的原因主要是浆体中颗粒迁移以及粒径变化。Turbiscan LABTM系列稳定性分析仪可以直接分析样品的平均粒径变化，但只有在体积分数φ变化不大的情况下可测定体系的平均粒径[23-25]，因此实验从介观颗粒粒度角度出发测定了不同焦煤比混合浆体在不同时间段内中部平均粒径的变化，如图3所示。

由图3可以看出，在10 min内焦煤比为10∶0,9∶1和8∶2的浆体的平均粒径增大幅度越来越大，煤焦比为7∶3的浆体中部粒径先增大后保持不变，其余3种浆体样品的粒径几乎没变化。10～90 min，焦煤比为10∶0,9∶1,8∶2和7∶3的浆体的平均粒径增幅逐渐降低，焦煤比为6∶4,5∶5和0∶10的浆体平均粒径仍然保持稳定不变。静置1～7 d，焦煤比为10∶0,9∶1和8∶2的浆体的平均粒径降幅逐渐缩小;焦煤比为7∶3,6∶4,5∶5和0∶10的浆体Δd逐渐增大，颗粒的平均粒径越来越大。为了更加清楚地说明样品中部平均粒径变化的原因，分析了不同时间段内样品顶部ΔBS和体积浓度Δφ的变化，如图4,5所示。

由图4和图5可以看出，在0～10 min，焦煤比为10∶0和9∶1的浆体顶部BS值迅速增大、体积分数φ迅速降低，由式(1)说明样品顶部BS的增大主要是由于大颗粒沉降、顶部平均粒径减小，从而导致中部平均粒径增加;焦煤比为8∶2的浆体顶部BS值稍稍增大、体积分数φ逐渐减小，说明浆体顶部少量大颗粒向中部迁移，同时中部颗粒之间团聚，造成中部平均粒径的逐渐增加;焦煤比为7∶3的浆体顶部BS值稍稍增大、体积分数φ变化不大，说明浆体顶部极少量的大颗粒向中部迁移，主要是因为中部颗粒团聚导致中部平均粒径增加;焦煤比为6∶4,5∶5和0∶10的浆体顶部BS值和体积分数φ变化很小，说明这段时间内顶部没有发生大颗粒的迁移和颗粒的团聚现象，这样样品中部的平均粒径变化不大。在10～90 min，焦煤比为10∶0,9∶1,8∶2浆体顶部BS越来越大、体积分数φ越来越小，说明样品顶部越来越多的颗粒沉降，导致中部粒径逐渐增加，但是增加幅度越来越小，说明中间大颗粒开始向底部迁移;焦煤比为7∶3的浆体顶部BS值变化不明显、体积分数φ逐渐降低，说明样品中少量大颗粒向中部迁移使中部平均粒径增加;其余样品顶部BS值和体积分数φ变化不明显，说明浆体在这段时间内比较稳定。在静置1～7 d，焦煤比为10∶0,9∶1和8∶2的浆体的ΔBS>0且|ΔBS|逐渐减小，Δφ<0且|Δφ|逐渐减小，说明BS值的减小是由于大量大颗粒的沉降使得样品顶部平均粒径大幅度减小，这主要是因为混合浆体中石油焦颗粒占较大比例，颗粒间的疏水作用力和范德华作用占主导，使颗粒聚结并在重力作用下逐渐向下迁移，导致体系失稳。焦煤比为7∶3和6∶4的浆体顶部ΔBS值逐渐减小，Δφ略微减小，说明在这段时间内样品中颗粒团聚并有很小一部分大颗粒向下迁移;焦煤比为5∶5和0∶10的浆体顶部ΔBS值逐渐减小，Δφ保持不变，说明在这段时间样品中颗粒团聚平均粒径增大但没有向下迁移，中部颗粒平均粒径增大来源于颗粒之间的相互团聚，整个体系较为稳定，这主要是因为随褐煤比例的增加，褐煤颗粒之间能够形成较为稳定的三维空间网络结构，同时颗粒与链状的分散剂分子发生穿插作用而形成较为稳定的固-液胶体结构，阻碍或者拖住较大颗粒的迁移沉降。

图3 不同焦煤比浆体在不同时间段内中部平均粒径的变化Fig.3 Changes on the average particle size of mixture slurries with different petcoke/lignite mass ratios in different time periods

图4 不同焦煤比浆体在不同时间段内顶部ΔBS的变化Fig.4 Changes on the top ΔBS of mixture slurries with different petcoke/lignite mass ratios in different storage time periods

图5 不同焦煤比浆体在不同时间段内顶部Δφ的变化Fig.5 Changes on the top Δφ of mixture slurries with different petcoke/lignite mass ratios in different storage time periods

由此可以判断：0～10 min，焦煤比为10∶0和9∶1的浆体中部平均粒径的增大主要来源于顶部大颗粒的迁移;焦煤比为8∶2的浆体中部平均粒径的增大主要源于顶部大颗粒的迁移少部分是因为颗粒之间相互团聚;焦煤比为和7∶3的浆体中部平均粒径的增大主要是因为颗粒之间的相互团聚。10～90 min，焦煤比为10∶0,9∶1,8∶2和7∶3的浆体的平均粒径增幅逐渐降低，主要是因为顶部和中部大颗粒逐渐向下迁移。1～7 d，焦煤比为10∶0,9∶1,8∶2的浆体中部平均粒径减小幅度降低，主要是因为中部大颗粒逐渐向底部迁移同时中部颗粒之间相互团聚;1～7 d，焦煤比为7∶3,6∶4,5∶5和0∶10混合浆体中部平均粒径的增大源于颗粒之间相互团聚，但颗粒不迁移体系处于相对稳定的状态。

2.4 石油焦/褐煤混合浆体顶部分层厚度的变化

选取不同焦煤比的浆体样品顶部为测试区域，从宏观相分离的角度考察顶部分层厚度在不同静置时间段内的变化，结果如图6所示。

图6 不同焦煤比浆体在不同时间段内顶部分层厚度的变化Fig.6 Changes on the top layer thickness of mixture slurries with different petcoke/lignite mass ratios in different storage time periods

由图6可以看出，0～10 min、10～90 min及1～7 d只有焦煤比为10∶0,9∶1和8∶2的浆体出现明显的分层，且分层厚度越来越大甚至出现澄清层，说明它们的顶部体积分数和平均粒径明显减小;焦煤比为7∶3和6∶4的浆体在5～7 d出现较小的分层厚度，说明在这段时间内样品顶部体积分数稍有减小;焦煤比为5∶5和0∶10的浆体在0～7 d未见明显分层，说明浆体整体稳定性很好。

石油焦比例较大的浆体在2 min时就开始产生分层，说明样品中大颗粒的迁移速度较快，导致颗粒的差异沉降影响浆体的稳定性。因此考察了不同焦煤比浆体顶部在0～10 min和10～90 min颗粒的平均迁移速率，结果见表3。由表3可以看出，0～10 min随焦煤比的减小，颗粒的平均迁移速率逐渐减小，焦煤比低于7∶3后未见颗粒迁移;10～90 min，颗粒的迁移速率随焦煤比的减小逐渐减小，焦煤比为7∶3的浆体开始出现颗粒缓慢的迁移，焦煤比再减小，浆体未见颗粒的迁移，说明石油焦含量越少，颗粒向下迁移速度越慢，颗粒向下迁移的越少，浆体越稳定。

表3不同焦煤比浆体顶部在不同时间段内颗粒的平均迁移速率
Table3Averagemigrationrateofmixtureslurrieswithdifferentpetcoke/lignitemassratiosindifferentstoragetimeperiods

0～10min焦煤比粒子迁移速率/(μm·min-1)10～90min焦煤比粒子迁移速率/(μm·min-1)10∶01198310∶016679∶1110009∶115908∶256178∶26007∶307∶33676∶406∶405∶505∶500∶1000∶100

2.5 石油焦/褐煤混合浆体TSI的变化

通过计算不同焦煤比浆体在不同静置时间段内稳定性动力学指数来直观地比较不同样品的静态稳定性，实验结果如图7所示。静置0～90 min，样品的TSI均呈现线性增加，且焦煤比为10∶0,9∶1和8∶2的浆体增加幅度较大，样品的稳定性由好至坏的焦煤比排序为：5∶5,6∶4,7∶3,8∶2,0∶10,9∶1,10∶0;静置1～7 d，样品的TSI均逐渐增加，且焦煤比为10∶0,9∶1的浆体TSI增幅较大，样品稳定性由好至坏的焦煤比排序为：0∶10和5∶5最好，其次依次为：6∶4，7∶3，8∶2，9∶1，10∶0，与静置90 min内的稳定性顺序略有不同，说明样品中颗粒的迁移和团聚在静置过程中是发生变化的。

图7 不同焦煤比混合浆体在不同时间段内稳定性动力学指数的变化Fig.7 Changes on the “TSI” of mixture slurries with different petcoke/lignite mass ratios in different storage time periods

3 结 论

(1)焦煤比>7∶3的浆体在整个静置过程中出现明显的颗粒团聚并沉降的现象，且焦煤比越大，顶部分 层厚度越大，颗粒的迁移速率越大。焦煤比≤7∶3的浆体在静置初期0～90 min未出现明显的颗粒团聚或迁移现象，但在静置1～7 d出现明显的颗粒聚结，浆体整体的平均粒径增大。

(2)焦煤比>6∶4的浆体在0～90 min，顶部较大颗粒的沉降以及中部颗粒的团聚造成中内部平均粒径增大;1～7 d顶部和中部颗粒团聚并逐渐向下底部迁移，平均粒径逐渐减小。焦煤比≤6∶4的浆体在1～7 d颗粒逐渐团聚造成中部颗粒平均粒径增大。

(3)静置7 d，根据不同焦煤比混合浆体的TSI变化，它们的稳定性由好到坏的焦煤比排序为0∶10和5∶5最好，其次依次为6∶4，7∶3，8∶2，9∶1，10∶0。

(4)从宏观和介观角度分析，焦煤比>7∶3的混合浆体由于颗粒聚结和迁移导致体系析水、分层及不稳定;焦煤比≤7∶3的混合浆体颗粒在静置过程中团聚但不迁移，体系稳定性较好。

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Staticstabilityofpetcoke/lignitemixtureslurrybasedonmultiplelightscatteringtheory

REN Yangguang,XU Zhiqiang,ZHOU Yan,ZHENG Jiaxing,LI Qun,HU Jiamu,SHAO Shuai

(SchoolofChemical&EnvironmentalEngineering,ChinaUniversityofMiningandTechnology(Beijing),Beijing100083,China)

This paper investigated the effect of different mass ratios of petcoke/lignite on the static stability of mixture slurries from the macro-scale (phase separation) and mesoscopic scale (particle size) by using Turbiscan LAB stability analyzer based on multiple light scattering technology.The results showed that when the mass ratio was greater than 7∶3,the particles in the slurry aggregated and migrated,and the greater the mass ratio,the greater the top layer thickness and particle migration rate in 0-7 d.When the mass ratio was smaller than 7∶3,the particles aggregated but didn’t settle which caused the increase in average particle size and no visible clear layer on the top of the slurry in 1-7 d.Besides,when the petcoke/lignite mass ratio was larger than 6∶4,the large particles on the top settled and thus increased the average particle size of the middle part between 0-90 min,after that the particles in the middle part gradually aggregated and migrated to the bottom of the slurry in 1-7 d.When the mass ratio was smaller than 6∶4,the average particle size of the middle part remained stable between 0-90 min,after that the particles in the middle part aggregated and increased the average particle size of the middle part.The order of static stability of slurries prepared by different petcoke/lignite mass ratios is that 0∶10 and 5∶5 are the best,the other order is 6∶4,7∶3,8∶2,9∶1,10∶0.Therefore,from the macro-scale and mesoscopic scale analyses,the mixture slurries with mass ratios greater than 7∶3 bled moisture,segregated and were unstable because of the coalescence and migration of particles.The mixture slurries with mass ratios equal or smaller than 7∶3 were stable because of the coalescence and no migration of particles.

petcoke;lignite;mixture slurry;static stability;multiple light scattering theory

10.13225/j.cnki.jccs.2016.1493

TQ536

:A

:0253-9993(2017)08-2141-08

国家自然科学基金资助项目(51574251)

任阳光(1991—)，女，新疆精河人，博士研究生。E-mail：13126771665@163.com

任阳光,徐志强，周燕，等.基于多重散射光理论的石油焦/褐煤共成浆稳定性的研究[J].煤炭学报,2017,42(8):2141-2148.

REN Yangguang,XU Zhiqiang,ZHOU Yan,et al.Static stability of petcoke/lignite mixture slurry based on multiple light scattering theory[J].Journal of China Coal Society,2017,42(8):2141-2148.doi:10.13225/j.cnki.jccs.2016.1493