湘西花垣河花垣镇地段水体污染特征及来源解析

张海涛, 石雪芳, 刘亚斌, 许云海, 杨海君

(1.湖南农业大学 植物保护学院, 长沙 410128; 2.花垣县环境监测中心站, 湖南 花垣 416499)

湘西花垣河花垣镇地段水体污染特征及来源解析

张海涛1, 石雪芳2, 刘亚斌1, 许云海1, 杨海君1

(1.湖南农业大学 植物保护学院, 长沙 410128; 2.花垣县环境监测中心站, 湖南 花垣 416499)

为探究矿业经济发展背景下花垣河重污染地段水体污染特征及污染物来源，于2007年1月至2015年12月对湘西花垣河重污染地段狮子桥电站下游200 m、川心城、教化码头、汇合口、龙科村下游500 m及对照点兄弟河浮桥电站上游100 m共6个点位水体中的Pb，Cd，Mn，Zn，Cr6+，高锰酸盐指数，氨氮，COD，BOD5的含量进行测定，并对监测值进行了相关性及主成分分析。结果表明：研究区水体主要以Mn、氨氮污染为主，Mn和氨氮在2007—2015年间最大监测值分别达到了2.561 9 mg/L，2.539 mg/L，9年来除氨氮、BOD5呈先降后升外，其他污染物监测值总体呈下降趋势；Pb—Zn，Mn—Cd，Cr—Cd，Cr—Mn，氨氮—高锰酸盐指数，COD—高锰酸盐指数，COD—氨氮之间具有显著正相关性(p<0.01)，COD—Zn，COD—Pb之间存显著负相关性(p<0.01)，高锰酸盐指数—Pb，氨氮—Pb之间具有显著负相关性(p<0.05)，BOD5—高锰酸盐指数，BOD5—氨氮之间存在显著正相关性(p<0.05)，说明以上污染物相互之间有较大影响；花垣河点位1—5之间具有显著正相关性(p<0.01)，说明各监测点位相互之间存在较大影响；主成分的主要影响因素为高锰酸盐指数，氨氮，COD，BOD5，Cd，Mn，Cr等的监测值，点位1—5污染程度排序为：点位5>点位1>点位2>点位3>点位4；污染成因分析结果表明，花垣河水体中存在无机污染和有机污染，周边企业废水和居民生活污水是花垣河水体污染的主要来源。

湘西花垣河; 相关性; 主成分分析; 水体污染物; 变化规律; 成因分析

重金属元素可以通过沉淀、吸附或离子交换作用进入次生矿物相，或通过溶解态形式从尾矿和废渣中迁移出去，进而污染地表及地下水[1-3]。毒理学研究表明，进入环境中的重金属，其中Cd，Mn，Zn，Pb，Cr等会通过食物链进入人体，对人体产生严重危害，如生殖毒性、免疫毒性、神经毒性和内分泌干扰作用等[4-5]。随着经济的日益发展，环境保护已经越来越受到人类的关注和重视，加大对重金属污染地区的监测、评价及污染治理，提出相应解决方案，是当前环境工作者和政府的当务之急[6]。

花垣河发源于贵州省松桃县，上游名为清水江，入花垣县境内称花垣河，贯穿花垣县西、北境界，成为贵州省、重庆市、湖南省三省市的分界河，后经保靖县汇入酉水，境内河长71.8 km，花垣河平均流量为6.612 m3/s。作为花垣县的2大河流之一，花垣河是流经区域农田灌溉水、居民饮用水与生活用水等主要来源[7-8]。因花垣县为有色金属之乡，铅锌矿资源丰富，为湖南省第一；锰矿储量约达3×107t，居全国第二位，矿业活动等促进了当地经济发展，但也导致花垣河受到重金属等的污染，已影响到当地经济的可持续发展与人群健康[9-10]。

本文通过对花垣河狮子桥电站下游200 m(点位1)、川心城(点位2)、教化码头(点位3)、汇合口(点位4)、龙科村下游500 m(点位5)及对照点兄弟河浮桥电站上游100 m共6个点位河流水体中的重金属Pb，Cd，Mn，Zn，Cr6+，高锰酸盐指数，氨氮，COD，BOD5进行长期监测，结合花垣河花垣镇地段6大典型污染企业废水的长期监测数据，采用多元统计分析法，首次全面探究花垣河花垣镇地段河流中污染物的分布、来源及污染状况等。研究成果可为花垣县水资源保护与有效利用、经济可持续发展及合理规划提供指导作用。

1 材料与方法

1.1 研究区概况及采样

花垣河(又名松桃河)，河长187 km，流域面积2 797 km2，平均流量6.612 m3/s，自然落差315 m[7]。河流流经花垣镇，流经花垣镇区域主要有文华锰业、东方锰业、兴银锰业、峰云锰业、三立集团、锰锌高科共6家污染企业。采样点位为所有引起水文特征变化处，由下游至上游依次为：点位1(东经109°32′35″，北纬28°37′13″)、点位2(东经109°32′4″，北纬28°37′3″)、点位3(东经109°30′22″，北纬28°36′21″)、点位4(东经109°29′23″，北纬28°35′49″)，点位5(东经109°27′16″，北纬28°35′44″)，对照点：点位6(东经109°29′26″，北纬28°35′42″)。采样时间为2007年1月至2015年12月，每月连续采集3 d(每月的前1～3 d)，每天采水样3次，分别为每天上午10：00和下午14：00，18：00。以平行采样方式取样，取样深度为河流水体0～20 cm，每个采样点取水样3份、每份水样为3个重复样的混合，同时记录采样位置、采样日期、水温、样品颜色和周围环境状况以备分析。水样采集后，其中1份加HNO3至pH值<2保存，另2份不做处理。

1.2 测定方法

样品带回实验室后，未经消化处理的水样采用玻璃电极法测定pH值，纳氏试剂比色法测定样品中氨氮浓度，化学需氧量(COD)和生物需氧量(BOD)按(GB11914—89)标准方法测定[11]。样品消解方法参照国标法进行，各取水样5 ml至比色管中，然后分别加入王水与超纯水混合液5 ml(王水：超纯水=1∶1)，置于电热板上浓缩至2 ml左右，再用超纯水定容至25 ml，采用火焰原子吸收光谱法测定Zn，Mn，Cd，Pb，Cr6+共5种重金属的浓度[12-13]。

1.3 数据分析

利用Microsoft Excel 2003进行数据统计分析，研究花垣河水体中各种污染物监测值在不同季节、不同年份以及不同点位之间的变化趋势，然后结合MATLAB(matrixlaboratory，矩阵实验室)软件对监测点位1—5，各种污染物之间的相关性和主成分进行分析[14-15]。

2 结果与分析

2.1 花垣河花垣镇地段不同季节水体中的重金属监测值

为了解花垣河花垣镇地段历年来不同季节重金属监测值的差异性，对2007—2015年不同季节监测点位1—5水体中的Zn，Mn，Cd，Pb，Cr6+平均值进行比较(图1)。由图1可知，2007—2015年期间，花垣河花垣镇地段历年来不同季节水体中Zn，Mn，Cd，Pb，Cr6+等重金属监测值具有一定的波动性。水体中Zn监测值除了在2007—2015年丰水期、2011年平水期及2013年平水期低于国家水环境质量一级标准外(0.05 mg/L)，其他各时期都高于国家水环境质量一级标准，Zn监测值在2008年枯水期达到最大值0.318 6 mg/L，但远低于国家水环境质量二级标准(1.0 mg/L)；水体中Cd监测值在2009—2011年平水期、2013—2015年各个时期均低于国家水环境质量一级标准(0.1 mg/L)，其他监测时期都超过国家水环境质量一级标准，与Cd监测值情况相似；水体中Pb监测值除在2010—2012年丰水期、2015年丰水期、2014年枯水期、丰水期以及2013年所有时期未超过国家水环境质量一级标准(0.1 mg/L)，Pb监测值在2008年丰水期接近国家水环境质量一级标准，其他情况下Pb监测值均超过国家水环境质量一级标准，同时，Pb监测值的波动变化较小，并在2013年以后水体中Pb监测值呈下降趋势，但下降幅度并不大。2007年、2009年丰水期与2010年平水期，花垣河花垣镇地段水体中Mn监测值3次超过国家水环境质量二级标准(2.0 mg/L)，且在2009年枯水期、2010年丰水期接近国家水环境质量二级标准，说明研究区花垣河水体锰污染严重。水体中Cr6+监测值除2007—2009年、2012年、2014—2015年丰水期以及2013年平水期外，其他各个季节Cr6+监测值均超过了国家水环境质量一级标准(0.1 mg/L)，但研究区水体中Cr6+监测值并没有超过国家水环境质量二级标准(0.05 mg/L)，结果表明，不同季节河流水流量对水体中重金属监测值有较大影响。

2.2 花垣河花垣镇地段各年份水体中重金属监测结果

2.2.1 不同年份同一点位水体中重金属监测值 为分析各监测点位水体中Zn，Mn，Cd，Pb，Cr6+等重金属监测值年变化趋势，分别计算出6个监测点位(含对照区)2007—2015年重金属监测值年平均值，结果见图2。由图2可知，各监测点位水体重金属监测值具有较大差异，花垣河水体中各重金属监测值顺序为Mn>Zn>Cr6+>Pb>Cd，点位1—5水体中的Zn，Mn，Cd，Pb，Cr6+等重金属元素9 a平均监测值分别为对照点6的8.72倍、44.86倍、5.72倍、3.60倍、3.16倍，且水体中各重金属监测值总体上呈下降趋势。

2.2.2 相同年份不同点位水体中各重金属监测值 为更直观地了解各监测点位Zn，Mn，Cd，Pb，Cr6+等重金属污染情况，分别计算出2007—2015年各点位重金属元素监测值平均值，结果见图3。从图3可知，水体中Zn监测值在监测点位1，3，5比较高，分别达到0.318 6 mg/L，0.270 mg/L，0.242 3 mg/L，超过了国家水环境一级标准(0.05 mg/L)；水体中Cd监测值在监测点位3，5比较高，分别达到0.021 4 mg/L，0.026 1 mg/L，超过国家水环境一级标准(0.01 mg/L)；水体中Pb监测值在监测点位3最高，达到0.030 9 mg/L，超过国家水环境一级标准(0.01 mg/L)；监测点位1—5水体中Mn的监测值都大于0.1 mg/L，超过了国家饮用水标准(0.01 mg/L)，另外，水体中Mn，Cr6+监测值最高均出现在点位5，分别达到2.561 9 mg/L，0.030 1 mg/L，均超过国家水环境一级标准(0.01 mg/L)，而对照点6水体中重金属监测值均低于国家标准。

花垣河花垣镇地段水体中Zn，Cd，Pb，Mn，Cr6+5种重金属监测值在各个监测点位有较大差异，Zn，Cd，Pb，Cr6+等重金属监测值没有超出国家水环境二级标准，监测点位1—5水体中Mn监测值都大于0.1 mg/L，超过了国家饮用水标准，其中监测点位5水体中Mn监测值在2007年达到最大值2.561 9 mg/L，所以，花垣河存在严重的Mn污染。

2.3 采样点水体中非重金属污染物监测结果

2.3.1 不同年份相同点位高锰酸盐指数，氨氮，BOD5，COD监测值 为分析各监测点水体中高锰酸盐指数，氨氮，BOD5，COD监测值变化趋势，分别计算出6个监测点位2007—2015年高猛酸盐，氨氮，BOD5，COD年平均监测值，结果见图4。由图4可知，各监测点位水体中的高锰酸盐指数，氨氮，BOD5，COD监测值具有较大差异，而对照监测点位6的相应监测指标监测值都相当低，所以，花垣河花垣镇地段非重金属污染远远高于兄弟河。花垣河花垣镇地段水体中的高锰酸盐指数呈先下降后上升的趋势，氨氮，BOD5监测值呈缓慢上升趋势，而COD监测值呈下降趋势。这是因为自2007年以来，花垣县沿河工业企业由215家减少到101家，很大程度上减少了工业废水的排放，从而使河流水体中COD下降；而花垣县近5 a城区人口以1.2%的年平均增长率迅速发展，城区人口密度达到3 807人/km2，由此导致了花垣河水体中高锰酸盐指数，氨氮以及BOD5监测值上升。

2.3.2 相同年份不同点位水体中高锰酸盐指数，氨氮，BOD5，COD监测值 为更直观地了解各个监测点位水体中高锰酸盐指数，氨氮，BOD5，COD监测值情况，分别计算出2007—2015年各个点位高锰酸盐指数，氨氮，BOD5，COD的年平均监测值，结果见图5。从图5可知，高锰酸盐指数在点位4，5最大，分别达到3.321 mg/L，3.390 mg/L，但没有超过国家水环境Ⅱ级标准(4.0 mg/L)；氨氮监测值在点位4，5值最大，分别达到2.360 mg/L，2.539 mg/L，超过了国家水环境Ⅴ级标准(2.0 mg/L)；COD监测值在点位2，5最大，分别达到28.17 mg/L，29.98 mg/L，没有超过国家水环境Ⅳ级标准(30.0 mg/L)；BOD5监测值在点位4最大，达到2.541 mg/L，点位1—6的BOD5监测值都低于国家水环境Ⅰ级标准(3 mg/L)。

各点位水体中高锰酸盐指数及氨氮，COD，BOD5监测值差异比较明显，其中高锰酸盐指数监测值均在国家水环境Ⅱ级标准之内，BOD5监测值没有超过国家水环境Ⅰ级标准，但是点位2，5水体中COD最大监测值分别达到28.17 mg/L，29.98 mg/L，超过了国家水环境Ⅲ级标准，点位4，5水体中氨氮最大监测值分别达到2.360 mg/L，2.539 mg/L，超过了国家水环境Ⅴ级标准，说明花垣河存在一定程度的有机污染。

2.4 各污染物及点位之间相关性分析

花垣河监测点位1—5水体中Pb，Cd，Mn，Zn，Cr6+，高锰酸盐指数，氨氮，COD，BOD5共9种污染物监测值之间的相关性、监测点位1—5之间的相关性见表1，2。从表1可知，花垣河水体污染物监测值中Pb—Zn，Mn—Cd，Cr—Cd，Cr—Mn，氨氮—高锰酸盐指数，COD—高锰酸盐指数，COD—氨氮具有显著正相关性(p<0.01)，COD—Zn，COD—Pb存在显著负相关性(p<0.01)，高锰酸盐指数—Pb、氨氮—Pb存在显著负相关性(p<0.05)，BOD5—高锰酸盐指数、BOD5—氨氮存在显著正相关性(p<0.05)，说明以上污染物相互之间有较大影响。从表2可知，花垣河点位1—5之间存显著正相关性(p<0.01)，说明各监测点位相互之间存在较大影响。

2.5 主成分分析

花垣河监测点位1—5水体中Pb，Cd，Mn，Zn，Cr6+，高锰酸盐指数，氨氮，COD，BOD5这9种污染物的9 年平均监测值见表3，进行主成分分析，选入和剔除变量的概率水准均取默认值0.05，所得结果见表4和表5。由表4可知，第一主成分贡献率为55.222%，第二主成分贡献率为34.882%，前两个主成分累计贡献达到90.104%，如果按85%以上的信息量选取新因子，则可以选取前二个主成分，前两个新因子的自变量系数见表5，得到关系式分别为：

Z1=-0.3619X1+0.1343X2-0.3774X3-0.0133X4+0.1835X5+0.4314X6+0.4349X7+0.4464X8+0.3166X9

(1)Z2=0.2830X1+0.5229X2+0.2541X3+0.5385X4+0.4965X5+0.0938X6+0.1319X7-0.0232X8-0.1368X9

(2)

图3 各监测点位水体重金属的监测值

图4 2007-2015年各监测点位水体中高锰酸盐指数及氨氮、BOD5，COD监测值

图5 各监测点位高锰酸盐指数及氨氮、BOD5，COD监测值

指标ZnCdPbMnCr高锰酸盐指数氨氮CODBOD5Zn1Cd0.2341Pb0.986**0.2071Mn0.5040.808**0.4131Cr0.0400.949**0.0050.800**1高锰酸盐指数-0.6470.410-0.719*0.1790.4931氨氮-0.6520.522-0.691*0.1770.5980.968**1COD-0.845**0.245-0.882**-0.0530.3820.949**0.949**1BOD5-0.4960.061-0.506-0.317-0.0450.693*0.668*0.6561

注：*表示0.05显著性水平，**表示0.01显著性水平。下同。

表2 花垣河监测点位1-5的相关性分析结果

第一新因子Z1包含的信息量最大，它的主要代表变量为X6(高锰酸盐指数监测值)、X7(氨氮监测值)、X8(COD监测值)、X9(BOD5监测值)，其权重系数分别为0.431 4，0.434 9，0.446 4，0.316 6，第二新因子Z2的主要代表变量为X2(Cd监测值)、X4(Mn监测值)、X5(Cr监测值)，其权重系数分别为0.522 9，0.538 5，0.496 5，这些代表变量反映了各自对新因子作用的大小，它们是花垣河污染程度的主要影响因素。

根据监测点位1—5污染物监测值，5个点位污染程度评价得分依次为1.248 2，-0.087 1，-0.534 7，-2.273 9，1.647 4，因此监测点位1—5污染程度排序为：点位5>点位1>点位2>点位3>点位4。点位5水体监测结果污染程度最大，是因为点位5的上游民乐镇也是工业企业集中区域，工业废水排放量仅次于花垣镇，加之花垣河在点位5处的水流量不大，所以，点位5水体更容易污染、水生态更脆弱，水体受到的污染程度最大，点位4水体的污染程度突然降低，是因为有花垣县饮用水水源地兄弟河河水的汇入，使得花垣河在点位4的径流量突然增大，单位体积内水体中的各种污染物监测值明显下降，水体污染程度降低。而在点位3，2，1因花垣镇企业废水和居民生活污水等的大量排放，导致该区段水体中各种污染物监测值明显增加。

表3 花垣河监测点位1-5水体中各污染物的9年平均监测值

表4 主成分分析结果

2.6 花垣河花垣镇地段污染成因分析

近年来，花垣河花垣镇地段有文华锰业等6家典型污染企业，各企业废水排放情况及废水主要成分见表6。由于这些企业的废水和废渣处理不到位，偷排废水和废渣泄漏事件时有发生，造成花垣河污染日益严重，河流水质不断恶化，这也是近年来花垣河花垣镇地段内水环境污染物质的主要来源[16-18]。同时，管理不到位导致企业生产秉着“先污染后治理，甚至不治理”的生产理念，致使尾矿处理混乱。在矿山开采和冶炼过程中，重金属随尾砂、矿尘、冶金废弃物进入土壤，并由地表径流进花垣河流，这成为花垣河花垣镇地段重金属污染的直接污染源，此外花垣河支流多且河道弯曲程度较大容易蓄积重金属是造成花垣河重金属污染的间接原因[19-20]。

表5 新因子的自变量系数

表6 花垣镇典型污染企业近年废水排放量及废水主要组成成分

3 结 论

(1) 2007—2015年花垣河花垣镇地段水体中Zn，Mn，Cd，Pb，Cr6+共5种重金属不同季节、不同年份、不同点位水体中重金属监测值大小排序为Mn>Zn>Cr6+>Pb>Cd，不同季节河流水流量对重金属监测值影响较大，各时期重金属监测值呈下降趋势，研究区以Mn污染为主，超过了国家饮用水标准，其中点位5水体中Mn监测值的最高值达到了2.561 9 mg/L。

(2) 2007—2015年花垣河花垣镇地段水体中高锰酸盐指数、氨氮、BOD5及COD的监测值在不同年份、不同点位的水体中，高锰酸盐指数、COD监测值在各时期均下降，氨氮、BOD5先降后升；研究区COD超过了国家水环境Ⅲ级标准，水体中氨氮监测值超过了国家水环境Ⅴ级标准，说明花垣河存在一定程度的有机污染。

(3) 污染物监测值相互之间有较大影响，各监测点位相互之间存在较大影响。花垣河污染程度的主要影响因素为高锰酸盐指数，氨氮，COD，BOD5，Cd，Mn，Cr等；5个点位污染程度排序为：点位5>点位1>点位2>点位3>点位4。花垣河存在无机污染和有机污染，周边企业废水及居民生活污水排放是花垣河水体污染的主要来源。

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CharacteristicsandSourceIdentificationofWaterPollutionofHuayuanRiverinHuayuanTownSection,WesternHu′nanProvince

ZHANG Haitao1, SHI Xuefang2, LIU Yabin1, XU Yunhai1, YANG Haijun1

(1.CollegeofPlantProtection,HunanAgriculturalUniversity;Changsha,Hu′nan410128,China;2.EnvironmentalMonitoringStationofHunanProvince,Huayuan,Hu′nan416499,China)

With the economic development of mining industry, in oder to explore the characteristics and sources of water pollution in the heavily polluted section of Huayuan River, we collected water samples from Jan. 2007 to Dec. 2015 at 6 sites, including 200 m downstream of the Lion Bridge hydropower station, Chuanxincheng, Jiaohua dock, Huihekou, 500 m downstream of the Longke village and 100 m upstream of the Fuqiao hydropower station of Brothers River (as the control point). The contents of Pb, Cd, Mn, Zn, Cr6 +, permanganate index, ammonia-nitrogen, COD, and BOD5were determined and analyzed by correlation and principal component analyses. The results indicated that Mn and ammonia-nitrogen mainly caused the pollution. The highest monitoring values of Mn and ammonia-nitrogen were 2.561 9 mg/L and 2.539 mg/L, respectively. The contents of ammonia-nitrogen and BOD5decreased firstly and then increased while the other pollutant contents kept at a trend of decreasing during the nine years. Pb—Zn, Mn—Cd, Cr—Cd, Cr—Mn, ammonia-nitrogen-permanganate index, COD—permanganate index, COD—ammonia-nitrogen were significantly positively correlated, respectively (p<0.01), while COD—Zn, COD—Pb had significant negative correlation (<0.01), permanganate index—Pb, ammonia-nitrogen—Pb had a significant negative correlation (p<0.05), BOD5—permanganate index, BOD5—ammonia-nitrogen had a significant positive correlation (p<0.05), indicating that these pollutants greatly interacted each other. At the same time, significant positive correlation also existed through site 1 to site 5 (p<0.01), suggesting that there were the great influences among these monitoring sites. By the principal component analysis, the main influence factors were permanganate index, ammonia-nitrogen, COD, BOD5, Cd, Mn and Cr. The pollution degrees of the six monitoring sites followed the sequence: site 5>site 1>site 2>site 3>site 4>site 6. The results of the cause analysis showed that both inorganic and organic pollution existed in the water of Huayuan River, the wastewater from the enterprises around and the domestic sewage were the major sources of river water pollution.

western Huayuan River; correlation; principal component analysis; water pollutants; variation; cause analysis

2016-09-08

：2016-10-18

湖南省自然科学基金(2016JJ5015);长沙市科技计划(K1403022-31)

张海涛(1991—),男,湖南邵阳人,硕士研究生,主要研究方向为环境污染修复与治理。E-mail:842692960@qq.com

杨海君(1974—),男,湖南长沙人,教授,博士,主要研究方向为环境污染与治理。E-mail:1227677453@qq.com

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：A

：1005-3409(2017)05-0329-08