沙河流域非点源溶解态氮负荷模拟及源解析

张亚尼, 李泽利, 邓小文, 赵兴华, 梅鹏蔚, 张 环

(1.天津工业大学 环境与化学工程学院, 天津300387; 2.天津市环境监测中心, 天津300191)

沙河流域非点源溶解态氮负荷模拟及源解析

张亚尼1, 李泽利2, 邓小文2, 赵兴华2, 梅鹏蔚2, 张 环1

(1.天津工业大学 环境与化学工程学院, 天津300387; 2.天津市环境监测中心, 天津300191)

利用通用流域负荷模型(GWLF)对沙河流域2006—2012年的溶解态氮(DN)负荷进行了定量分析和来源解析，并基于模型分析了各污染源的季节性差异。模型在沙河流域适用性良好，月径流和DN负荷在校准期和验证期的ENS和R2都大于0.6，模型具备可靠的模拟能力。模拟结果表明，沙河流域DN年均负荷以非点源污染为主，占总污染负荷的82.7%。在所有土地利用类型中，耕地的DN负荷贡献率最大(64.5%)，表明人类影响下的农业生产活动是流域非点源污染最主要的来源。同时，沙河流域DN负荷污染源组成表现出明显的季节性差异，丰水期地表径流是最主要的污染源(47.0%)，而枯水期农村生活污染源(45.0%)和点源(23.1%)贡献相对显著。因此，在制定负荷削减方案时，应考虑氮污染源的季节性。

沙河流域; GWLF; 非点源; 溶解态氮; 污染源解析

随着工业废水和城市生活污水等点源污染控制水平的提高，非点源污染的防治问题成为环境工作者关注的焦点[1]，作为氮磷负荷的重要来源，非点源污染已成为引起水体富营养化[2]、水体生态功能降低[3]和饮用水源污染等问题的主要因素[4]。由于非点源污染的形成过程较复杂，机理模糊，影响因子复杂[5]，且与流域水文过程关系紧密[6]，这使得对非点源污染负荷及其来源构成的判断变得十分困难[7]。在定量估算非点源污染负荷方面，流域污染负荷模型是重要的技术手段，目前多采用的有结构简单的统计模型、基于经验的输出系数模型和基于水文过程的机理模型[8-9]。统计模型无法对污染物的来源和传输过程进行模拟；而输出系数模型是根据不同土地利用类型的污染物排放量与输出系数的乘积之和进行计算，不考虑非点源污染发生的具体过程，不能提供逐年或逐月的污染物负荷估算值[10]；机理模型通过水文过程、土壤侵蚀和污染物的输移过程等，应用非点源污染发生的物理机制定量估算污染物负荷产出[11]，但其输入数据及参数需求量大，机理复杂，使这类模型的推广和应用受到了限制，尤其在资料稀缺地区无法实现其应用。

通用流域负荷模型(Generalized Watershed Loading Functions，GWLF)是一个靠水文驱动的准经验性集总参数模型[12-14]，相比于复杂机理模型，其复杂程度适中[15]，所需数据量相对较少[16]，能够广泛推广应用于流域径流与污染负荷模拟；相比输出系数模型，其考虑水文过程，能够提供逐年逐月的污染物负荷估算值及负荷来源，结果可靠且能满足一般的环境管理需求。由于GWLF模型原始算法已经在不同平台进行了二次开发，本研究采用其在微软Excel平台下开发的ReNuMa2.2.2版本，选取我国北方于桥水库流域上游最大水系沙河流域作为研究对象，由于目前水库流域总氮水平显著偏高(浓度为0.1～15.5 mg/L)，且水体中的氮主要以溶解态形式存在。因此，对沙河流域2006—2012年月径流和溶解态氮(dissolved nitrogen，DN)负荷进行模拟，定量对DN负荷进行分析和来源解析，确定不同土地利用类型的DN负荷贡献率，并对流域内DN负荷的来源及其季节性特征进行探讨。

1 研究方法

1.1 研究区概况

沙河是于桥水库流域上游最大的水系，源于河北省兴隆县大青山，流域面积890.3 km2，全长70 km，沙河干流自东北斜贯西南直入于桥水库，它沿程接纳了房山沟、蒲池河、马兰河等主要大小支流，构成较典型的羽状水系。流域内主要土地利用类型为耕地和林地。该流域多年平均气温12.9℃，最高月均气温27.2℃，最低月均气温-5.7℃；沙河呈现季节性河流特征，年平均降水量为650.7 mm，但降水高度集中在汛期的7—9月份，占年平均降水量的70%～80%。

1.2 模型数据

ReNuMa模型所需的原始数据来源及处理步骤见表1。

表1 ReNuMa模型输入数据来源及处理

1.3 模型参数校准和验证

采用模型自带的规划求解加载宏对模型参数进行校准，此时径流和DN负荷的逐月实测值和模型模拟值的差值平方和最小。用于校准的径流实测值来自沙河流域的沙河水平口站点，DN负荷实测值来自流域出口的沙河桥断面[17-18]。

模型的验证主要是利用纳什系数(Nash-Sutcliffe)ENS和相关系数R2对模型的模拟结果进行评价。ENS是国际上通用的模型校准目标函数，它表示模型预测值和监测值的拟合程度(如公式1)，ENS的取值范围在-∞～1之间，当ENS小于0时，表示模型预测值的准确度不如直接采用监测平均值，该模拟结果不可靠；ENS的值越接近1，表示计算值与监测值匹配度越好。通常取ENS大于0.5作为模型模拟效果较好的评价标准。相关系数主要是对模拟值和实测值的吻合程度进行评价，根据模拟值和实测值的线性函数关系y=kx经过回归分析得到，一般认为R2大于0.6时模型的模拟结果可接受。

2 模拟结果与分析

2.1 参数校准

选取沙河水平口站2006—2012年共7 a的逐月水量和水质数据，作为校准和验证模型有效的依据。其中，将2006—2009年共4 a的数据用于对模型参数的校准；将2010—2012年共3 a的数据作为验证数据，用于对校准所得到参数集的有效性进行独立检验。校准过程按照先水文参数后水质参数的顺序进行。利用校准所得到的参数对沙河流域进行逐月水量和DN负荷的模拟。

2.2 河川径流量模拟结果

利用模型基础数据集以及校准得到的模型水文参数集，模拟得到2006—2012年沙河流域出口断面的逐月水量(图1)。将模拟结果与沙河流域沙河水平口监测站实测值对比，在校准期模型纳什效率系数ENS为0.83，线性决定系数R2为0.85；而验证期，纳什系数也达到0.86，R2达到0.89，说明经校准后地模型能够很好地模拟流域的水文过程，可依据该结果和参数数据进一步进行面向典型污染物负荷通量的水质模拟。

图1沙河流域水量模拟值和实测值拟合图

2.3 水质模拟结果

与水文过程类似，利用模型基础数据集以及校准得到的模型水文、水质参数，模拟得到2006—2012年沙河流域出口断面的逐月DN负荷(图2)。

将模拟结果与沙河流域沙河水平口监测站实测值对比，在校准期模型纳什效率系数ENS为0.65，线性决定系数R2为0.68；而验证期，纳什系数也达到0.64，R2达到0.78，说明经校准后的模型能够较好地模拟流域DN负荷的水文化学过程，可依据模型结果和参数数据集进一步进行污染源解析及其特征分析。

图2沙河流域DN负荷模拟值和实测值拟合图

3 污染源解析及特征分析

3.1 DN负荷来源解析

根据2006—2012年均DN负荷计算结果，沙河流域DN年均负荷以非点源污染为主，占总污染负荷的82.7%。对多年平均DN负荷解析，结果见图3。图3A表示的是DN的来源大类，图3B表示的是针对农业用地的DN解析结果。从图3A可知，农村生活污染源为DN负荷的主要来源，贡献率大约为33.7%，这可能与沙河沿岸居住人口较多，农村生产活动密集关系密切；此外，地下水源同样不可小视，贡献率为29.4%，事实上，由于浅层地下水易受到来自地表化肥施用过程的污染[19]，随着降水和径流的淋溶渗透作用，硝酸盐N很容易在土壤层迁移并进入地下水当中[20]，这造成地下水成为重要DN负荷来源的主要原因；其他DN负荷来源依次为点源、地表径流源和大气沉降源。显然，由陆域向水体迁移过程中产生的DN负荷要远高于大气沉降源产生的DN负荷，是沙河流域最主要的非点源污染来源，因此在定量化分析流域污染负荷时，需对各种土地利用类型进行细分，以识别对DN负荷贡献最大的土地利用类型。

从不同土地利用类型来看，耕地对DN负荷的贡献率最大(64.5%)，这主要与农业生产活动和过量施肥有关，由于降水的很大一部分比例会形成地表径流，而该地区很大一部分农田沿河岸分布，水利传输距离较短且没有良好的生态河岸过滤带，会使耕地对河流DN负荷带来较大影响；其次，结合流域不同土地利用类型面积所占比例(表2)，耕地和灌木林面积在沙河流域占比较大，导致两者对流域DN负荷贡献较大。从图3B还可看出，河渠的DN负荷贡献比例占到10.6%，这主要是因为河渠的CN值较高，达到100，降水全部形成地表径流，使河渠对DN负荷贡献率较高。

因此，由2006—2012年均DN负荷污染源解析结果，要实现对沙河流域氮污染进行有效的管理与控制，可减少流域沿岸居住人口数，由于流域内河岸周边的人口密度相对较高，特别是在农村地区没有污水管网和化粪系统，导致大量的农村居民生活污水和蓄禽养殖废物随着降水直接入河，因此减少流域内人口数是控制农村生活污染N负荷的有效措施之一；其次，耕地比例相对较大，加之过量化肥可随着丰富的降水从地表径流和地下水污染中流失，因此，合理规划耕地面积，调整土地结构，并积极贯彻科学的施肥技术，提高当地居民的生态环保意识可在控制流域非点源污染中发挥作用。

图3 2006-2012年不同来源DN负荷贡献率表2 土地利用结构

3.2 DN负荷来源的季节性差异

为分析污染源组成的季节性变化，得到不同水情条件下的沙河流域DN负荷构成特征，对不同月份组内的DN负荷贡构成分别展开解析(表3)。分析结果可知，地表径流源在水量丰沛时期贡献率最高，且其贡献率随水量减少而下降，到枯水期最低；与地表径流源相反，点源和农村生活源的贡献率随水量的减少而上升，虽然点源年总贡献率较低，但在枯水期两者的影响较为显著；而地下水源和大气沉降源在全年贡献比例基本稳定。总体上，流域内年降水分配不均，产生非点源污染的径流事件主要集中在雨量充沛的丰水期；在枯水期，生活污染源为最主要的污染源；同时，点源负荷在枯水期的贡献率要高于丰水期。DN负荷的污染源贡献率体现出明显季节性差异，因此，在制定负荷削减方案时，应考虑氮污染源的季节性差异，丰水期优先控制非点源污染，枯水期优先控制点源污染。

表3 2006-2012年不同时期DN负荷来源构成

4 结 论

(1) 沙河流域DN年均负荷以非点源污染为主，占总污染负荷的82.7%。

(2) 农村生活污染源对沙河流域DN负荷的贡献最大，表明人类农业生产及农村活动是流域非点源污染的最主要来源。不同土地利用类型的DN负荷贡献率排序为：耕地>灌木林>水渠>有林地>草地>居住地>工业用地>乔木园地>草本沼泽。非点源污染负荷不仅与不同土地利用类型有关，还与各自的面积密切相关。

(3) 沙河流域DN负荷污染源组成表现出明显的季节性差异，地表径流污染源的贡献率在丰水期要远高于枯水期，而点源和农村生活源在枯水期的贡献率随水量的降低而升高，枯水期达到最大，生活污染源是枯水期最主要的污染源。

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SimulationandSourceApportionmentofNonpointSourceDissolvedNitrogenLoadinShaheWatershed

ZHANG Yani1, LI Zeli2, DENG Xiaowen2, ZHAO Xinghua2, MEI Pengyu2, ZHANG Huan1

(1.SchoolofEnvironmentalandChemicalEngineering,TianjinPolytechnicUniversity,Tianjin300387,China; 2.TianjinEnvironmentalMonitoringCentre,Tianjin300191,China)

Generalized Watershed Loading Functions (GWLF) was employed to estimate dissolved nitrogen (DN) load and perform source apportionment in Shahe Watershed from 2006 to 2012. The seasonal variation of pollution source was also analyzed based on model results. Satisfactory performance of GWLF was revealed by the ENSand R2of greater than 0.6 in calibrating and validating streamflow and DN. The result indicated that the nonpoint source pollution had the highest ratio of the annual average DN load， accounting for 81.6%. Among all the land uses, farmlands contributed most to DN load in Shahe watershed, indicating that agricultural activities dominated by human were the major contributor of nonpoint source pollution. Besides, seasonal differences of the contribution ratio from DN pollution source were significant. Runoff was the major pollution source in the wet season; however, septic system and point source were more significant in the dry season. In order to efficiently reduce and control nitrogen pollution in Shahe Watershed, it is necessary to consider the difference of pollution source constitution between wet season and dry season with respect to the formulation of pollution reduction plan and control measure preference.

Shahe Watershed; GWLF; nonpoint source; dissolved nitrogen; source apportionment of pollution

2016-09-06

：2016-10-11

国家水体污染控制与治理科技重大专项跨省重点流域生态补偿与经济责任机制示范研究课题(2013ZX07603-003-006)

张亚尼(1990—),女,山西泽州人,硕士研究生,从事环境污染与防治研究。E-mail:zhang_yani000@163.com

邓小文(1976—),男,山西长治人,正高级工程师,从事生态修复方面研究。E-mail:dxwpp@163.com

X522

：A

：1005-3409(2017)05-0352-05