西安市2006～2015年大气污染物变化特征及与气象条件的关系

曹 梅，王 斌，仇 娜，张颖梅

(1.陕西省西安市气象局，陕西 西安 710016；2.陕西省气象局，陕西 西安 710014)

西安市2006～2015年大气污染物变化特征及与气象条件的关系

曹 梅1，王 斌2，仇 娜2，张颖梅1

(1.陕西省西安市气象局，陕西 西安 710016；2.陕西省气象局，陕西 西安 710014)

采用西安市环境监测站2006～2015年大气主要污染物(SO2、NO2、PM10)的日均浓度观测资料，分析了3种大气主要污染物不同时间尺度的变化规律；同时结合西安地面气象观测资料、高空逆温强度，研究了西安市大气主要污染物(SO2、NO2、PM10)质量浓度与气象条件的关系。结果表明：2006～2015年西安市SO2年平均质量浓度呈缓慢下降趋势，NO2和PM10年平均质量浓度呈逐年缓慢上升的趋势。大气主要污染物质量浓度的季节变化一致，都是夏季低，冬季高。风速和气温与大气主要污染物浓度之间存在着明显的负相关关系，逆温强度和大气主要污染物之间存在正相关关系，降水对大气污染物有明显的清除作用。

西安；大气污染物；气象条件；关系

在最近的几十年，全球气候变化受到了人们的广泛关注，气候变化受到自然变化和人类活动的影响。众多研究表明，人类活动所导致的大气成分的变化是影响气候变化很重要的因素。大气污染物是悬浮在大气中可能对人体和各种生物、大气环境等造成危害的固态或液态颗粒物的总称。在我国，污染物对空气质量造成了显著性的影响，其中二氧化硫(SO2)、氢氧化物(NOX)、可吸入颗粒物(PM10)、细颗粒物(PM2.5)和臭氧(O3)等已成为我国空气中主要的污染物。由于大气中污染物对人体造成的危害以及直接或间接地对气候变化产生影响和改变，因此在过去的几十年里对大气中污染物的研究越来越受到学者的关注[1-6]。

西安市位于我国黄河流域中部的关中盆地，属于典型的北方城市，冬季居民多用燃料燃烧取暖，是污染比较严重的城市。随着西安经济社会的不断发展，其大气中污染物排放日益增加，空气质量不断恶化。对西安市的大气污染物研究以及颗粒物的研究所见文献较多[7-11]。宁海文等[12]利用1998～2003年西安市环境监测站SO2、NO2、PM10污染物浓度资料，研究了其基本变化特征及与气象条件的关系。结果表明:西安市区空气主要污染物年变化呈现逐年递减，空气质量逐步得到改善；冬春两季污染比夏秋要严重；西安市主要污染物月、日平均质量浓度与气压呈现正相关关系，与气温和降水呈现显著的负相关。胡琳等[13]采用2002～2011年西安市大气中污染物监测资料以及同期气象资料，分析了西安市空气污染的时空分布特征，结果表明：西安市主要污染物以PM10为主，SO2最大浓度出现在1月，PM10和NO2的最大浓度出现在12月，2002～2011年间SO2、 NO2质量浓度呈逐年上升趋势，PM10呈逐年减弱趋势。

西安作为西北地区最大的省会城市，其经济发展迅速，西安市各个区域的经济发展不尽相同，及时更新大气中主要污染物的研究时段具有十分重要的意义，可以有效地监控西安市内大气污染物的变化情况。本文利用近10年西安市环境监测站大气主要污染物(SO2、NO2、PM10)的日平均浓度观测资料，对西安市近年来的主要污染物变化特征进行了分析。

1 资料与方法

本文中所用资料为西安市环境监测站2006～2015年逐日全市大气主要污染物(SO2、NO2、PM10)平均质量浓度值，大气污染物平均质量浓度值由全市12个(草滩除外)空气质量监测点取算术平均值而得。所用气象资料来自西安泾河国家基本气象站的高空站和地面站(108°58′ E，34°26′ N，海拔高度411 m)，该站的气象资料参加全球资料交换，是西安地区唯一的地面基本气象站和高空观测站。所选取的地面观测资料有风、降水、气温，逆温强度资料选取每日7：00高空观测资料计算而得。

本文所用分析方法有：时间序列分析法和皮尔逊积矩相关系数法。时间序列是按时间顺序的一组数字序列，时间序列分析法就是利用这组数列，应用数理统计方法加以处理，以预测未来事物的发展；皮尔逊积矩相关系数，也简称为PMCC，通常用r或是P表示，用来度量两个变量X和Y之间的相互关系(线性相关)，取值范围为[-1,+1]。

2 结果与讨论

2.1 西安市大气主要污染物浓度的变化特征

2.1.1 大气主要污染物浓度的年际变化特征 图1为2006～2015年这10年的大气主要污染物(SO2、NO2、PM10)质量浓度年平均值变化情况，从图1中可以看出，西安市SO2质量浓度年变化特征呈现缓慢的下降趋势。从2006年到2012年SO2质量浓度一直呈缓慢下降，2013年的SO2质量浓度出现明显的升高，此后逐年又开始降低，并于2015年达到10年之中的最低值。西安市2006～2015年SO2质量浓度逐年变化率分别为-5.4%、-3.8%、-5.9%、-10.4%、-6.9%、0%、12.5%、-28.9%、-25.0%。对西安市10年中SO2年平均质量浓度作线性分析可知，2006～2015年SO2年平均质量浓度下降率为-2.98 μg/(m3·a)。

2006～2015年NO2年平均质量浓度呈逐年缓慢上升的趋势，年上升率为0.56 μg/(m3·a)。2006～2009年NO2质量浓度缓慢上升，到2010年开始下降，2011年降到10年中的最低值，2012年又出现上升，到2013年NO2质量浓度出现10年中的最高值，此后在2014年开始下降，并在2015年达到一个低值。2006～2015年NO2质量浓度逐年变化率分别为2.4%、4.7%、2.2%、-2.2%、-11.1%、5.0%、38.1%、-18.9%、-6.4%。

2006～2015年PM10年平均质量浓度也呈逐年缓慢上升的趋势，年上升率为2.98 μg/(m3·a)。2006～2009年PM10质量浓度呈缓慢下降趋势，到2010年出现明显的上升，2011～2012年又开始下降，到2013年出现急剧上升，PM10质量浓度出现近10年中的最高值，2014～2015年再次下降。2006～2015年PM10质量浓度逐年变化率分别为-3.8%、-10.2%、-4.4%、14.7%、-5.6%、0%、61.0%、-22.1%、-14.9%。

图1 2006～2015年西安市大气主要污染物浓度年际变化

2.1.2 大气主要污染物浓度的季节变化特征 为了分析西安市大气主要污染物(SO2、NO2、PM10)质量浓度的季节变化特征，对冬季(12月～2月)、春季(3月～5月)、夏季(6月～8月)、秋季(9月～11月)的质量浓度资料进行分析，从图2可看出3种主要污染物的季节变化情况。西安市SO2质量浓度的季节变化规律较为明显，整体浓度规律为夏季<春季<秋季<冬季，冬季的SO2质量浓度最高，夏季的SO2质量浓度最低，冬季的SO2质量浓度较夏季高13%～63%。

NO2质量浓度季节变化规律为夏季<秋季<春季<冬季，与SO2的季节变化有所区别，西安市NO2质量浓度在秋季和春季的区别不大，几乎一致，其各季浓度变化没有SO2剧烈。平均而言，冬季的NO2质量浓度较夏季的浓度高25%～40%。

西安市PM10质量浓度的季节变化规律与NO2变化规律一致，也为夏季<秋季<春季<冬季，PM10质量浓度在冬季时最高，春季的PM10质量浓度比秋季的PM10质量浓度要高，夏季的PM10质量浓度最低。冬季的PM10质量浓度较夏季的浓度高25%～45%。

图2 2006～2015年西安市大气主要污染物浓度的季节变化

2.1.3 大气主要污染物浓度的月变化特征 图3为西安市大气主要污染物(SO2、NO2、PM10)质量浓度历年月变化分布特征图。在西安冬季需要采暖的月份(11月、12月、1月、2月)SO2质量浓度为全年最高，特别是西安每年最冷的12月和1月，SO2质量浓度平均值分别达到77、87 μg/m3，并且每年的这两个月份均表现出非常高的浓度值，历年浓度值通常大于50 μg/m3，有些年份甚至超过了100 μg/m3。2006年1月份和2月份分别高达136、132 μg/m3，2013年的1月高达118 μg/m3。其次是2月、11月、3月，SO2平均质量浓度分别为70、50、46 μg/m3。每年的7～9月SO2质量浓度较小，但在每年的5～6月份，SO2质量浓度值也会出现小幅的增长，分析是由于西安地处关中平原，在每年的5～6月份，正是关中平原收获小麦的季节，时有焚烧秸秆的现象出现，导致这段时间的SO2质量浓度值会有短暂的上升。

在西安冬半年的月份里(11月、12月、1月、2月)NO2质量浓度都表现出较高的水平，在最冷的12月和1月，NO2质量浓度平均值分别达到57、62 μg/m3，其次是2月、3月、11月，NO2质量浓度分别为53、51、49 μg/m3。在每年的7～8月NO2质量浓度较小。从10年数据整体来看，这几个月份的NO2质量浓度在29～43 μg/m3之间，与冬季的NO2质量浓度值比较平均相差1～2倍。NO2质量浓度值的年内月变化不像SO2那样幅度大，可能由于NO2的主要来源是机动车尾气排放，机动车在一年之内的排放量并不像燃料燃烧那样具有明显的季节性特点。

PM10质量浓度历年月变化在10～3月值较高，最高的月份为12月和1月，质量浓度平均值分别达到183.4 μg/m3和180.2 μg/m3。其次是2月、3月、10月和11月，PM10质量浓度平均值分别为164.2、147.4、137.9、138.4 μg/m3。在每年的6～7月PM10质量浓度为一年之中的最低值，从10年的数据来看，这两月的PM10质量浓度值在70～110 μg/m3之间，与冬季的PM10质量浓度值比较平均相差2～3倍。

图3 2006～2015年西安市大气主要污染物浓度历年月变化

2.2 气象要素与大气中主要污染物浓度的关系分析

2.2.1 风与大气主要污染物浓度的关系 为研究10年中大气主要污染物(SO2、NO2、PM10)浓度逐月变化与风速之间的关系，将这10年中所有风速日平均值资料和主要污染物(SO2、NO2、PM10)浓度资料有效数据排列，求出2006～2015年间月平均风速和大气主要污染物(SO2、NO2、PM10)质量浓度月平均值之间的相关关系，由图4可看出3种污染物质量浓度与风速之间存在着明显的负相关关系，用Pearson相关系数法求两者相关系数，SO2、NO2、PM10与风速之间的相关系数分别为-0.56、-0.63、-0.55(P<0.05)。

图4 风速与大气主要污染物浓度的相关关系

图5为2006～2015年大气主要污染物(SO2、NO2、PM10)质量浓度和风速逐月变化特征的关系图。从图5中可看出：当风速低时，大气主要污染物(SO2、NO2、PM10)质量浓度值通常较高；当风速高时，大气主要污染物(SO2、NO2、PM10)质量浓度值通常偏低。一年中大气主要污染物(SO2、NO2、PM10)质量浓度最高的月份为11月、12月和1月， 这3个月的平均风速分别为2.1、2.2和2.0 m/s，而其余月份的平均风速为2.6 m/s，这3个月的平均风速明显小于其它月份，因此风对该时段大气主要污染物(SO2、NO2、PM10)的扩散必然弱于其余月份，造成污染物堆积明显。

2.2.2 降水与大气主要污染物浓度的关系 为了研究降水对大气主要污染物(SO2、NO2、PM10)的影响作用，将10年的大气主要污染物(SO2、NO2、PM10)数据分为雨日和非雨日两种。本文将雨日定义为日降水量≥0.1 mm的日子，非雨日为降水量<0.1 mm的日子。在所用资料序列中共获得有效平均值日数3653 d，其中非雨日日数为2620 d，其SO2、NO2、PM10平均质量浓度分别为47.3、48.2、140.4 μg/m3；总的雨日日数为1033 d，其SO2、NO2、PM10平均质量浓度分别为33.4、37.5、106.6 μg/m3，在雨日时3种主要污染物质量浓度值都比非雨日时偏小。

为进一步研究降水对大气中主要污染物浓度的清除效果，选取典型降水过程分析降水对主要污染物日平均浓度值的影响程度。

图6为2006年9月21日～10月4日共14 d降水过程中日降水量对大气主要污染物的影响。从图中可以看出，在降水发生前，大气中主要污染物浓度通常处在比较高的水平，当降水发生时，污染物浓度会迅速回落，9月25日降水量变小，SO2、NO2、PM10的质量浓度均有不同程度的上升，到9月26日降水量再次增大，SO2、NO2、PM10的质量浓度均发生了下降，特别是PM10的浓度值出现了急剧回落。9月29日降水量变小后，污染物质量浓度值均又开始慢慢上升。

“□”为10年平均值。

图7为2007年3月7日～3月20日降水过程中日降水量对大气主要污染物的影响。从图7中可看出，3月15日降水量增大，SO2、NO2、PM10的质量浓度均出现显著的下降，并且PM10的浓度值下降幅度比SO2和NO2要大。3月18日降水停止，SO2、PM10质量浓度值又都开始慢慢上升，但NO2的质量浓度值在雨停后却出现了小幅的下降。

图6 2006年9月21日～10月4日日降水量对污染物的影响

图7 2007年3月7日～3月20日日降水量对污染物的影响

图8为2008年4月29日～5月12日降水过程中日降水量对大气主要污染物的影响。5月3日降水发生，SO2、NO2、PM10的质量浓度均出现显著的下降，5月4～6日无降水时，SO2、NO2、PM10的质量浓度缓慢上升，5月7日降水再次发生，3种污染物浓度值均发生显著的下降，特别SO2、NO2的质量浓度值下降幅度更加剧烈。5月9日后降水停止，污染物质量浓度值均开始慢慢上升。

图8 2008年4月29日～5月12日日降水量对污染物的影响

图9为2009年5月4日～5月17日降水过程中日降水量对大气主要污染物的影响。5月8日降水发生前，SO2、NO2、PM10的质量浓度值均较高，5月8日降水过程发生，SO2、NO2、PM10的质量浓度在这一天均出现显著的下降，第二天降水日5月9日时，3种污染物浓度均发生了不同程度的上升，在其后的连续降水日中，污染物浓度均缓慢下降，5月12日降水量较小，污染物浓度又出现上升现象。5月14日降水量再一次增大，污染物浓度均又出现了显著的下降。5月4～6日无降水时，SO2、NO2、PM10的质量浓度缓慢上升，随后在5月16日降水停止后，污染物质量浓度值均开始慢慢上升。

从以上分析可知，当降水发生之前，大气中主要污染物浓度通常处在较高的水平，当降水发生时，污染物浓度会迅速回落。污染物浓度会随着降水量的大小发生变化，降水量变小时，污染物浓度均会有不同程度的上升。

2.2.3 气温与大气主要污染物浓度的关系 为了研究空气温度与大气主要污染物(SO2、NO2、PM10)平均质量浓度的关系，将2006～2015年气温和大气主要污染物(SO2、NO2、PM10)分月统计，图10为气温与大气主要污染物(SO2、NO2、PM10)历年分月变化情况。由图10可看出，气温和大气主要污染物(SO2、NO2、PM10)具有显著的负相关关系，用Pearson相关系数法求取主要污染物(SO2、NO2、PM10)与气温的相关系数，其相关系数分别达到了-0.95、-0.98、-0.95(P<0.05)。

图9 2009年5月4日～5月17日日降水量对污染物的影响

虽然气温与大气主要污染物(SO2、NO2、PM10)质量浓度有非常显著的负相关关系，但这种负相关关系也并不一定是由气温的变化引起的，季节的变化导致人为排放源的增加应是引起气温与大气主要污染物质量浓度呈显著负相关关系的主要原因。

“□”为10年平均值。

2.2.4 近地面逆温强度与大气主要污染物浓度的关系 逆温强度是指逆温层内温度的垂直递增率，也就是在逆温层内高度每升高100 m温度的逆增值(℃/100 m)。计算公式为：逆温强度=(逆温层温差/逆温层的高度差)×100。

本文选取了2010年1月～2010年12月共12个月的7：00逆温强度数据和大气主要污染物(SO2、NO2、PM10)质量浓度资料进行分析。根据逆温强度资料，冬季的逆温强度较其它季节要强，出现的频率要大，而在春季和夏季逆温较弱，甚至无逆温出现。如图11所示，选取2010年逆温出现较多的1～2月、11～12月逆温强度数据与大气污染物浓度数据进行比较，从图中可以看出，逆温强度的变化趋势和污染物浓度的变化趋势基本一致，呈现正相关关系。大气污染物浓度高时对应着近地面较强的逆温强度，大气污染物浓度低时对应着近地面弱的逆温强度，或者没有逆温存在。用Pearson相关系数法求取两者相关系数，逆温强度数据和大气主要污染物(SO2、NO2、PM10)质量浓度的相关系数达到了0.43、0.39、0.24(P<0.0001)。

近地面逆温强度较强时，大气污染物粒子不容易向天空扩散，会导致浓度偏高；相反如近地面逆温强度较弱或无逆温存在时，大气污染物粒子更容易扩散并减弱，浓度也会减小。

3 结论

2006～2015年西安市SO2年平均质量浓度呈缓慢下降趋势，年下降率为-2.98 μg/(m3·a)。NO2和PM10年平均质量浓度呈逐年缓慢上升的趋势，年上升率分别为0.56 μg/(m3·a)和2.98 μg/(m3·a)。西安市主要污染物(SO2、NO2、PM10)质量浓度的季节变化规律较为明显，SO2质量浓度季节变化规律为夏季<春季<秋季<冬季，NO2和PM10质量浓度季节变化规律均为夏季<秋季<春季<冬季。在西安的11月、12月、1月、2月SO2和NO2质量浓度为全年最高，尤其以12月和1月最盛；7～9月SO2和NO2质量浓度较小。PM10质量浓度在西安冬半年的月份(10月～次年3月)表现出较高值，在每年的6～7月份出现最低值。

图11 2010年近地面逆温强度与主要污染物日平均浓度对比

风速与大气主要污染物浓度之间存在着明显的负相关关系，SO2、NO2、PM10质量浓度与风速之间的相关系数分别为-0.56、-0.63、-0.55(P<0.05)。降水对污染物有明显的清除作用。气温和大气主要污染物之间存在显著的负相关关系，SO2、NO2、PM10质量浓度与气温的相关系数分别达到了-0.95、-0.98、-0.95(P<0.05)。逆温强度和大气主要污染物之间存在正相关关系，SO2、NO2、PM10质量浓度与逆温强度的相关系数分别为0.43、0.39、0.24(P<0.0001)。

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(责任编辑：许晶晶)

Change Characteristics of Concentration of Air Pollutants and Its Relationship with Meteorological Conditions in Xi’an from 2006 to 2015

CAO Mei1, WANG Bin2, QIU Na2, ZHANG Ying-mei1

(1. Xi′an Meteorological Bureau of Shaanxi Province, Xi’an 710016, China; 2. Shaanxi Meteorological Bureau, Xi’an 710014, China)

Using the observational data of daily average mass concentration of main air pollutants (SO2, NO2and PM10) during 2006～2015 provided by Xi’an Environmental Monitoring Station, the author analyzed the change rule of concentration of these air pollutants in different time scales. According to the observational data of surface meteorological factors and upper inversion intensity in Xi’an, we studied the relationships between mass concentration of SO2, NO2and PM10and meteorological condition in Xi’an. From 2006 to 2015 in Xi’an, the annual average mass concentrations of SO2showed a slow downward trend; while that of NO2and PM10revealed a slow rising trend. The seasonal variations in mass concentration of 3 kinds of air pollutants in Xi′an all appeared as summer< autumn (spring)< winter. The mass concentration of SO2, NO2and PM10was obviously negatively correlated with wind speed and air temperature, and was positively correlated with inversion intensity. Precipitation could eliminate or weaken these main air pollutants.

Xi’an; Air pollutant; Meteorological condition； Relationship

2017-04-24

曹梅(1979─)，女，陕西米脂人，副研级高工，硕士，从事综合气象探测与研究工作。

X823

A

1001-8581(2017)09-0109-07