中子深度分析技术的反演迭代计算

石 丛，肖才锦，张 建，姚永刚，金象春， 王平生，倪邦发，张庆贤，刘旭东，唐婵娟

(1.中国原子能科学研究院，北京 102413；2.成都理工大学，四川 成都 610059)

中子深度分析技术的反演迭代计算

石 丛1,2，肖才锦1，张 建2，姚永刚1，金象春1， 王平生1，倪邦发1，张庆贤2，刘旭东1，唐婵娟1

(1.中国原子能科学研究院，北京 102413；2.成都理工大学，四川 成都 610059)

针对中子深度剖面分析(NDP)，采用蒙特卡罗模拟和概率迭代反演方法计算了硼在硅基底样品内的深度分布。结合CARR堆NDP实验装置，利用MCNP和Geant4软件模拟了标准样品SRM2137中硼元素的能谱图，通过MATLAB软件反演迭代推算解析出了标准样品中元素对应的浓度深度变化图。经验证，反演迭代计算方法适用于NDP系统。

中子深度剖面分析；CARR；蒙特卡罗；反演迭代

中子深度分布分析(neutron depth profiling， NDP)技术是获取He、B、Li、Be、Na等轻元素在材料近表面深度浓度分布情况的无损伤检测技术，主要应用于离子注入研究、界面分布、沟道阻塞、薄膜和浸洗效应等研究[1]。Ziegler在1972年首次报道了NDP技术，随后Biersack以及合作者进行了系列研究[2-3]。目前，约有10个NDP装置，主要分布在美国的NIST、Michigan大学、Texas A&M大学、Texas大学(Austin)和N.S. State大学。现阶段，随着探测器技术的提高，先进的NDP技术都采用粒子时间飞行谱方法增加探测器对粒子的探测效率和灵敏度，提高了对深度浓度测量的精确性[4]。本研究通过反演迭代计算方法[5]得到锂、硼元素的浓度深度变化，探索反演迭代方法的可行性。

1 基本原理

在真空环境下Li、Be、B等轻元素(各有一种同位素)俘获热中子后以大的截面发生(n，p)或(n，α)反应。出射粒子p或α具有特定的动能，可用于相应元(核)素的鉴定和定量测定，从反应发生位置到样品表面的能损是该位置(深度)的量度[1]。

能损与深度的关系可表示为：

(1)

式中，X为出射粒子穿透样品物质的长度(深度)；E0为出射粒子的初始动能；E(X)为出射粒子的初始粒子离开样品表面时的能量；S(E)为样品物质对出射粒子的阻止本领。

在理想情况下，采取分层计算样品深度x处dx薄层内产生的离子被探测到的数目为：

(2)

在不考虑小角度散射的情况下，入射深度为x的中子束流强度满足下式：

(3)

式中，Σ为样品对热中子的宏观吸收截面，单位mm，通过SRIM软件模拟计算得到6Li和10B反应产生的α粒子在硅样品中的投影射程d分别为6.70 μm和7.59 μm。中子束在剖面深度d的范围内，均可与6Li或者10B元素发生反应。中子注量一定时，6Li和10B的浓度深度分布与α粒子强度具有线性关系，常规的中子注量率范围内对实验的影响并不大，通过计算α粒子的出射能量即可得待测元素的剖面分布。

2 抽样模拟

本次模拟参照中国原子能科学研究院CARR堆中子深度剖面测量装置[9]，CARR堆NDP设备实物图示于图1。

图1 CARR堆NDP设备Fig.1 NDP equipment at CARR

实验设备放置于CARR堆大厅，通过中子监测器测量中子实时注量率，每个样品测量时间设置为1 000 s。

图2 出射粒子简化示意图Fig.2 Simplified chart of emitted particle

出射粒子简化示意图示于图2。探测器与探测样品间平行，相对位置距离D为10～17 cm，探测器是型号为BU-013-150-300的硼注入硅半导体探测器。母体材料以硅元素作为基体，样品表面经过抛光平整并且厚度不超过5 mm。

其中硅探测器直径为3.91 cm，距离样品D为11 cm，中子截面半径单位mm，假设入射角在样品的束斑半径φ′/2为5 mm，入射角为π/3，则有：

(4)

(5)

(6)

在θ<4π/9的条件下，可以认为∠2=∠2′。各向出射α粒子的剖面，可简化为表层剖面沿垂直于表面方向的不同位移，产生的阿尔法粒子能被完全探测。

采用多道分析器对NDP粒子产生的能谱进行模拟，粒子能量取0～2.5 MeV，分成1 024个道。同时抽样层的厚度为Nnm，抽样得到的层数可取d/N=K层，其中d是通过蒙特卡罗软件模拟得到的最大距离。将各层通过和反应产生的粒子考虑为一个强度为pj的单能α粒子源，其强度与待测样品中待测元素的含量、中子注量、核反应截面成正比，在不改变探测器与中子反应堆功率(即中子注量)以及系统参数的情况下，该强度即是待测元素的含量分布。

在抽样K层时，截取能量沉积谱中央的i=1 024道，则每道能量对应的能量沉积概率为P0(i,j)，归一化后变为P1(i,j)=P0(i,j)/K，其中i为道数，j为层系数(i=1，2，3…,1 024;j=d/N)。通过多层抽样得到对应的矩阵NUO(1 024×j)，其中能量沉积概率P1(i,j)，则有：

NUN1(1 024×1)=NUO(1 024×j)U1(j×1)

(7)

(8)

其中ak,bkm分别是矩阵A，B的元素。则有：

(9)

3 模拟分析

为了验证反演迭代计算方法的可行性，利用其对模拟样品的数据进行分析验证。选取的抽样层厚度为每层13.5 nm。通过MATLAB软件进行迭代公式编程，以锂为探测元素，在沿着Z轴方向上抽样密度为恒定的抽样方式进行模拟，结果示于图3。

图3 元素分布图Fig.3 Distribution diagram of element

在采取厚度N为5 nm时，用标准样品SRM2137，母体材料是Si再次计算。标准物质SRM2137在材料内层注入有同位素10B，其10B在母体材料内部深度浓度分布示于图4。

图4 标准样品SRM2137的浓度分布图Fig.4 Concentration diagram of standard sample SRM2137

拟通过反演迭代计算标准物质SRM2137浓度深度图形。通过蒙特卡罗软件模拟得到SRM2137的能谱图，MCNP和Geant4软件得到的标准物质能谱图示于图5。

图5 标准样品SRM2137的模拟能谱图Fig.5 Simulated energy spectra of standard sample SRM2137

将计算公式写入MATLAB软件，实现反演迭代计算，得到的归一化浓度深度分布图示于图6。

通过MATLAB和蒙特卡罗软件对标准样品SRM2137的迭代计算，实现对硼元素在二氧化硅中的深度浓度分布分析。而反演迭代计算结果显示的深度浓度分布与实际的分布结果符合很好，验证了反演迭代计算的可靠性与可行性。

图6 样品反演深度分析图Fig.6 Depth diagram of standard sample using inversion method

4 小结与展望

本文通过蒙特卡罗模拟，反演迭代计算实现多道离子能谱与探测核素硼在硅样品内的深度分布。但是初始迭代点相差太远，主要是由于模拟误差造成。而计算结果与最初设计值相符，从而验证了反演迭代计算方法的可行性。最初的反演计算结果并不理想，影响的主要因素可能是探测器的探测效率不高以及迭代公式的不完善。而在选取基础抽样层N越小时，对于实验模拟含硼物质的迭代结果更加准确。在基础数据上需要改正多层模拟的误差和改善迭代公式。

目前，国内制作和评价标准样品的机构并不完善。需要标准样品的原始输入数据才能提高对NDP技术的研究和发展。中国原子能科学研究院CARR堆中的NDP设备完善，CARR堆的首次NDP实验可验证实际反演算法，定量分析实验数据，以及测量分析标准样品SRM2137。

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[9] 肖才锦,张贵英,袁国军,等. CARR堆中子深度剖面技术初步研究[C]∥全国活化分析技术学术交流会会议，2013.

Inverse Iteration Algorithm for Neutron Depth Profiling

SHI Cong1,2, XIAO Cai-jin1, ZHANG jian2, YAO Yong-gang1, JIN Xiang-chun1, WANG Ping-sheng1, NI Bang-fa1, ZHANG Qing-xian2, LIU Xu-dong1, TANG Chan-juan1

(1.ChinaInstituteofAtomicEnergy,Beijing102413,China; 2.ChengduUniversityofTechnology,Chengdu610059,China)

Based on the method of Monte Carlo simulation and probabilistic inversion for neutron depth profiling, the depth concentration distribution of element B in Si matrix material was calculated. According to NDP experimental equipment at CARR, energy spectra of standard sample SRM2137 were simulated by using MCNP and Geant4 software, and the concentration-depth diagram of elements in SRM2137 was achieved adopting inverse iteration method through MATLAB software. It showed that the inverse iteration calculation in NDP was feasible.

neutron depth profiling; CARR; Monte Carlo; inverse iteration

2017-01-10;

2017-03-26

石 丛(1992—)，男，四川人，硕士研究生，核分析技术及其应用专业

TL816+.3

A

1000-7512(2017)03-0182-05

10.7538/tws.2017.youxian.004