θ环填料塔中飞灰对TETA溶液吸收CO2性能的影响

谢文霞 张 军 徐成威 涂春民 吕剑虹 钟 辉

(1东南大学能源热转换及其过程测控教育部重点实验室, 南京 210096)(2陕西清水川能源股份有限公司, 榆林 719404)

θ环填料塔中飞灰对TETA溶液吸收CO2性能的影响

谢文霞1张 军1徐成威1涂春民2吕剑虹1钟 辉1

(1东南大学能源热转换及其过程测控教育部重点实验室, 南京 210096)(2陕西清水川能源股份有限公司, 榆林 719404)

为了解燃煤烟气中飞灰颗粒对三乙烯四胺(TETA)溶液吸收CO2性能的影响,采用液相加入飞灰的方式,在自行设计的乱堆不锈钢θ环填料塔内进行了实验研究.考察了飞灰在溶液温度、液气比、填料高度和飞灰浓度等操作条件下对TETA溶液吸收CO2的效率η和体积总传质系数KGaV的影响规律.结果表明:飞灰的存在降低了TETA溶液吸收CO2的效率η和体积总传质系数KGaV,且随着飞灰浓度的提高其影响呈增加趋势;随着溶液温度的增加,TETA溶液和TETA-飞灰溶液吸收CO2的效率η先升高后降低,KGaV则平稳升高;随着液气比的提高,η和KGaV均快速升高;随着填料高度的增加,η和KGaV升高,但KGaV的升高速率较快;随着溶液温度、液气比和填料高度的增加,飞灰对η和KGaV的影响逐渐减弱.

三乙烯四胺(TETA);飞灰;CO2捕集;填料塔;分布

大气中CO2含量与日俱增,全球变暖问题日益严峻,因此CO2排放控制受到了全球范围的关注[1-2].世界能源展望项目(WEO2013)数据显示,到2035年时CO2排放量将从2011年的31.3 Gt上升到37.3 Gt[3].由于燃煤价格低廉且燃烧技术发展成熟,而可再生能源如太阳能、风能等清洁能源在未来很长时间内仍无法取代燃煤,因此燃煤在世界经济中将继续发挥重大作用[2,4-5],由此可见控制燃煤CO2排放势在必行.燃煤电厂是煤的主要用户,将CO2从锅炉烟气中捕集分离是目前最具可行性的方案之一[6],而利用有机胺为吸收剂的化学吸收技术相对成熟并已获得工业应用[2,7].为了获得具有良好吸收解吸性能的CO2吸收剂,多种有机胺类吸收剂已被研究开发以期达到较好的应用效果[7].已有的三乙烯四胺TETA溶液吸收CO2试验结果[8-10]表明,同等条件下TETA溶液吸收性能优于常用醇胺(MEA,MDEA等),是目前研究的重点吸收剂之一.

填料塔是化学吸收法中最常用的反应器,具有低压降、小持液量、流体动力学特性佳等优点,是燃烧后CO2捕集的常用设备之一.填料是填料塔的重要组成部分,其传质性能的优劣对CO2脱除效果尤为关键.体积总传质系数KGaV是衡量填料塔传质性能的重要参数,对于传质速率方程、传质单元高度的计算非常关键.但是利用填料塔处理含尘气体、液体时常遇到填料的堵塞问题,这对填料表面的润湿程度、成膜率等造成不利影响,从而影响填料塔的传质性能和脱除效果.对于燃煤烟气,尽管现代除尘设备的除尘效率已很高,但还不能将飞灰颗粒全部捕集,而经过湿法脱硫后,亦会产生新的脱硫剂颗粒,因此进入填料塔的烟气以及CO2吸收液(由于循环使用)会携带一定量的飞灰等颗粒.研究资料表明,飞灰颗粒的存在会恶化CO2吸收剂有机胺类的降解[11]、降低有机胺类吸收剂的吸收效率[12]、加快吸收设备的腐蚀速度[13-14],甚至改变吸收塔内部的流体动力学特性[15].因此,为全面掌握TETA溶液吸收燃煤烟气中CO2性能的变化规律,本文在自行设计的乱堆不锈钢θ环填料塔内,研究了飞灰对TETA溶液吸收CO2的效率η和体积总传质系数KGaV的影响以及与主要操作工艺参数的关系.

1 实验

1.1 实验材料

吸收剂三乙烯四胺(TETA)为化学纯(CR,70%),由阿拉丁化学试剂有限公司提供.N2和CO2由南京特种气体供应站供应,纯度均大于99.5%.实验中所用飞灰直接取自某电厂除尘器末两级的细灰.采用文献[16]的方法对飞灰pH值进行了测量,pH值约为13,故为碱性灰.利用EDXRF对其化学组成进行了分析,结果列于表1.

表1 飞灰的主要成分

1.2 TETA的性质和吸收原理

TETA一般用RNH2表示,棕黄色黏稠液体,具有吸湿性、强碱性,沸点277.15 ℃,闪点135 ℃,分子式为NH2—C2H4—NH—C2H4—NH—C2H4—NH2,1分子TETA中含有4个氮原子,其中2个伯胺氮原子,2个仲胺氮原子.CO2与TETA的反应现被公认为两性离子机理反应,可表示为[17]

(1)

(2)

将式(1)与式(2)相结合可得

(3)

1.3 实验装置及方法

实验装置主要由烟气模拟系统、化学反应系统和烟气分析系统组成(见图1).反应系统是一个内径为3.5 cm、高度为130 cm的小型玻璃填料塔,内装规格为φ3×3 mm的不锈钢θ环填料,采用乱堆方式.烟气的组成仅考虑N2和CO2,N2和CO2由钢瓶供给,经转子流量计控制流量.按一定比例调节N2和CO2流量形成CO2含量约14%的模拟烟气,在烟气混合罐中混合后从底部通入填料塔反应器,在反应器中进行化学吸收反应.

图1 实验流程示意图

本文的主要目的是获得飞灰对TETA溶液吸收CO2能力的影响规律,为避免TETA溶液浓度高时对CO2的快速吸收而弱化飞灰的影响,通过预实验选定TETA溶液的质量分数为5%.实验开始前需要配置2种溶液:5% TETA溶液(无灰TETA溶液)和5% TETA飞灰溶液(含灰TETA溶液).将配制好的溶液通过加热磁力搅拌器加热到设定温度,开启蠕动泵将TETA溶液泵入到填料塔顶部,同时烟气从底部通入填料塔反应器,气液逆流接触,进行化学吸收反应.反应后的烟气经硅胶干燥剂干燥后进入烟气分析仪进行检测,分析仪为德国MRU-VARIO PLUS系列.以气体出口浓度相对稳定时间段内的平均浓度为CO2出口浓度.预实验发现,工况在20 min内基本处于稳定状态,因此选取30 min为一个实验工况.填料塔参数及实验条件为:塔高130 cm;塔径3.5 cm;吸收剂TETA; 液气比4～11 L/m3;CO2体积分数14%;溶液温度30～50 ℃;填料高度50～90 cm;飞灰质量分数0.5%～1.5%.

1.4 CO2吸收效率

CO2的吸收效率η按下式计算:

(4)

式中,Qin,Qout分别为入口和出口气体流量,L/min;Cin,Cout分别为CO2进、出口体积分数,%.

由于N2的量不发生变化,故有

(1-Cin)Qin=(1-Cout)Qout

(5)

将式(5)代入式(4)得

(6)

1.5 体积总传质系数KGaV的测定

微分法是测量填料塔体积总传质系数KGaV最常用的方法.Aroonwilas等[18]、Maneeintr等[19]和Fu等[20]成功用该方法获得了AMP,MEA等水溶液吸收CO2的体积总传质系数KGaV.根据双膜理论及单相传质速率方程,在稳态时用气相浓度差表示的总传质速率方程式如下:

(7)

根据物料平衡,在气液逆流连续接触的填料塔中,用微分法在任意横截面取微元高度dZ有

(8)

式中,aV为有效传质面积,m2/m3;G为N2流量,kmol/(m2·h).

将式(7)代入式(8)可得

(9)

2 结果与讨论

2.1 溶液温度的影响

溶液温度对η和KGaV的影响见图2.由图可知,飞灰加入TETA溶液后导致了η和KGaV的下降.对填料塔而言,液体初始分布是影响其性能的重要因素,初始分布不均匀的液体要比初始分布均匀的液体达到稳定的自然流时所经过的床层高,其分离效率亦比分布均匀的要低[21].实验过程中发现,飞灰随着TETA溶液被泵入到填料塔内,并沉积在填料顶部的入口处,这使液体分布变得不均匀,气液有效传质面积aV减少,从而使吸收能力下降,这是飞灰存在导致CO2吸收能力下降的主要原因[22].但随着温度升高,飞灰对η和KGaV下降的影响呈减弱趋势.

(a) 溶液温度对η的影响

(b) 溶液温度对KGaV的影响

此外,从图2还可知,溶液温度从30 ℃增加到50 ℃时,TETA溶液吸收CO2的效率从88.7%升高到90%后又下降到88.1%,而TETA-飞灰溶液吸收CO2的效率从86.2%升高到88.1%后又下降到86.2%,η先升高后降低,而相应的KGaV则持续升高,但总体上在此温度范围内TETA吸收CO2的性能变化不大.

根据阿累尼乌斯方程,增加溶液温度会提高化学反应(1)～(3)的速率,从而提高CO2的吸收效率.但对于吸收过程,低温更有利于气体向溶液中传递,由于TETA溶液吸收速度较快,吸收过程主要取决于CO2的溶解速度,而温度升高,气体在液体中的溶解度下降,从而使CO2吸收效率降低.因此,温度这两方面的相互作用使得TETA溶液吸收CO2的效率出现图2(a)中先升高后降低的变化规律.

另一方面,根据双膜理论及单相传质速率方程,体积总传质系数KGaV与气、液相传质系数存在如下关系[18]:

(10)

式中,kG为气相传质系数;kL为无化学反应的液相传质系数;H为亨利系数;E为化学反应增强因子.随着温度的升高,吸收液黏性降低,无化学反应的液相传质系数kL和化学反应增强因子E增大，分子扩散能力增强,液相传质阻力降低[20],故KGaV呈升高趋势.

2.2 液气比的影响

液气比L/G对η和KGaV的影响见图3.实验中液气比的改变通过保持气量不变而改变溶液流量来实现.从图3可知,虽然TETA溶液的质量分数只有5%,但是当液气比从4 L/m3增加到11 L/m3时,TETA溶液吸收CO2的效率从55.3%升高到99.4%,KGaV从0.208 kmol/(m3·h·kPa)升高到1.400 kmol/(m3·h·kPa);TETA-飞灰溶液吸收CO2的效率从50.9%升高到98.2%,KGaV从0.156 kmol/(m3·h·kPa)升高到1.357 kmol/(m3·h·kPa);η和KGaV均变化显著.其可能原因是:① 提高液气比相当于增大TETA溶液流量,相应会增加化学反应自由TETA分子,提高TETA和CO2的摩尔比,因此能够提高TETA溶液吸收CO2的效率,但随着液气比的继续提高,TETA吸收液过量,CO2吸收量达到饱和状态,故CO2吸收效率呈稳定增加趋势直至CO2全部脱除;② 根据表面更新理论,传质系数与表面更新率的平方根成正比[23],而提高液气比相应增大了TETA溶液流速,液相流体微元在相界面的停留时间逐渐缩短,表面更新率相应增大,化学反应增强因子E、有效传质面积av和液相传质系数kL也得到提高,进而促进了CO2在相界面的传质速率,从而使得KGaV呈快速增加趋势.

(a) 液气比对η的影响

(b) 液气比对KGaV的影响

从图3还可看出,飞灰虽然削弱了TETA溶液吸收CO2的能力,但随着液气比的提高,TETA溶液与TETA-飞灰溶液吸收CO2的效率曲线η以及KGaV曲线接近重合.这是因为提高液气比,单位时间内进入填料塔内的TETA溶液量增多,TETA溶液在填料塔内的沿程流速加快,吸收液的通道数增加,未被利用的填料面积发挥作用,有效传质面积av增加,气液接触更为充分;此外,化学反应自由TETA分子增加,气液反应传质推动力增加,这些均可促进TETA-CO2化学反应的正面影响大于飞灰因改变气液分布状态所带来的负面影响.

2.3 填料高度的影响

填料高度对η和KGaV的影响见图4.由图可知,随着填料高度的增加,TETA溶液吸收CO2的能力提高.填料高度从50 cm增加到90 cm时,TETA溶液吸收CO2的效率从86.2%升高到89.0%,KGaV从0.455 kmol/(m3·h·kPa)升高到0.762 kmol/(m3·h·kPa);TETA-飞灰溶液吸收CO2的效率从83.0%升高到86.8%,KGaV从0.423 kmol/(m3·h·kPa)升高到0.681 kmol/(m3·h·kPa).由传质动力学可知,反应物之间的化学反应、气体在气、液膜内的扩散以及物质在相际间的传质,都需要一定的时间才能充分完成,而填料高度增加,烟气在填料中的停留时间增加,故η和KGaV呈升高趋势.但是在一定的溶液浓度下,当烟气中的CO2浓度降到一定程度时,气液两相传质推动力降低,此时进一步增加接触面积和(或)反应时间对提高吸收速率的影响减弱,吸收过程对填料表面积的依赖性减弱,致使随着填料高度的增加,TETA溶液吸收CO2的效率增加趋势变缓.但是填料高度增加,填料表面积即气液反应有效传质面积aV显著增加,由式(10)可知,这对KGaV的增加非常有利.因此,填料高度增加时,η和KGaV增加,但η增加趋势较KGaV平稳.

(a) 填料高度对η的影响

(b) 填料高度对KGaV的影响

从图4可知,与无灰TETA溶液相比,飞灰降低了TETA溶液吸收CO2的能力;随着填料高度升高,飞灰对TETA溶液吸收能力η和KGaV的影响呈减弱趋势.其可能原因是:在灰量不变的情况下,填料高度升高时,吸收液打开阻力相对较小的通道,吸收液的通道数增加,而且随着吸收液流程的加长,吸收液在填料内发生一定程度的再次分配,致使入口液体分布不均而带来有效面积的影响降低.

2.4 飞灰浓度的影响

为进一步了解飞灰影响与运行时间的关系,采用改变飞灰浓度的方式进行了实验,结果示于图5.由图可知,尽管飞灰的存在使η和KGaV减小,但随着飞灰质量分数从0.5%增加到1.5%,TETA-飞灰溶液吸收CO2的效率从85.5%升下降到84.9%,KGaV从0.532 kmol/(m3·h·kPa)下降到0.544 kmol/(m3·h·kPa),η和KGaV只略微下降.这是因为初期被TETA溶液带入填料塔内的飞灰沉积在填料顶部的入口处,导致液体分布不均匀,气液接触面积减少,从而造成TETA溶液吸收CO2的能力下降.但是当填料顶部入口处的飞灰堆积到一定程度后,随后加入的飞灰则随TETA溶液一起流向填料内部并发生沉积,此时虽会减少内部填料的面积,但由于θ环填料能够提供足够大的表面积,且由于液相分布不均匀致使一些填料面积没有得到利用,因此飞灰在填料内部的沉积在相对较长的运行时间内对气液实际接触的面积影响不大,从而使TETA溶液吸收CO2的能力维持相对稳定.

(a) 飞灰浓度对η的影响

(b) 飞灰浓度对KGaV的影响

由此表明,飞灰存在时TETA溶液吸收CO2的性能短时间内有一定下降后会在较长时间内保持相对稳定,但随着运行时间的持续增加,填料内部表面积会由于飞灰的不断沉积而减少,最终使TETA溶液的吸收性能发生显著改变.因此,实际运行过程中必须减少固体颗粒在填料上的沉积,并采取有效措施尽可能降低吸收液中的飞灰等杂质,如在CO2捕集系统前加装烟气净化装置,定期对循环溶液过滤处理等.

3 结论

1) 飞灰降低了TETA溶液吸收CO2的效率η和体积总传质系数KGaV,且随着飞灰浓度的提高其影响呈增加趋势.

2) 随着溶液温度提高,TETA溶液和TATE-飞灰溶液吸收CO2的效率η先升高后降低,而体积总传质系数KGaV呈稳定增加趋势.

3) 随着液气比提高,TETA溶液和TATE-飞灰溶液吸收CO2的效率η和体积总传质系数KGaV均快速增加.

4) 随着填料高度的提高,TETA溶液和TETA-飞灰溶液吸收CO2的效率η和体积总传质系数KGaV升高,而KGaV的升高速率较快.

5) 随着溶液温度、液气比和填料高度提高,飞灰对η和KGaV的影响呈减弱趋势.

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Influence of fly ash on CO2absorption using TETA solution in a θ-ring packed column

Xie Wenxia1Zhang Jun1Xu Chengwei1Tu Chunmin2Lü Jianhong1Zhong Hui1

(1Key Laboratory of Energy Thermal Conversion and Control of Ministry of Education, Southeast University, Nanjing 210096, China)(2Shaanxi Qingshuichuan Energy Co., Ltd., Yulin 719404, China)

To understand the influence of fly ash in the flue gas generated from coal-fired power plants on the CO2absorption performance using triethylenetetramine(TETA) as the absorbent, experiments were carried out by using a self-designed packed column filled with stainless steel θ-ring packing and introducing fly ash into the liquid phase. The effect laws of the process conditions, such as the solution temperature, the liquid-gas ratio, the packed height and the fly ash concentration on CO2absorption efficiencyηand the overall mass-transfer coefficientKGaVby using TETA solution were studied. The results show that the presence of fly ash in the TETA solution results in the decrease of CO2absorption efficiencyηand the overall mass-transfer coefficientKGaV, and the influence of fly ash onηand theKGaVbecomes more significant with the increasing fly ash concentration. With the increase of the solution temperature, CO2absorption efficiencyηincreases firstly and decreases subsequently using TETA solution and TETA with the fly ash solution, but theKGaVonly shows a steady increasing tendency. With the increase of the liquid-gas ratio, CO2absorption efficiencyηand theKGaVof these two solutions increase rapidly. With the increase of the packed height, CO2absorption efficiencyηandKGaValso increase correspondingly, butKGaVincreases faster. The decrease amplitude ofηand theKGaVcaused by fly ash becomes smaller with the increase of the solution temperature, the packing height and the liquid-gas ratio.

triethylenetetramine(TETA); fly ash; CO2capture; packed column; distribution

10.3969/j.issn.1001-0505.2017.04.029

2016-12-09. 作者简介: 谢文霞(1987—)，女，博士生；张军(联系人)，男，博士，教授，博士生导师，junzhang@seu.edu.cn.

国家重点基础研究发展计划(973计划)资助项目(2013CB228504)、国家自然科学基金资助项目(51576043).

谢文霞,张军,徐成威,等.θ环填料塔中飞灰对TETA溶液吸收CO2性能的影响[J].东南大学学报(自然科学版),2017,47(4):818-824.

10.3969/j.issn.1001-0505.2017.04.029.

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1001-0505(2017)04-0818-07