深圳市大气气溶胶中210Po的比活度及其辐照剂量

苏玲玲,刘国卿*,丁敏霞,,冯江平,张 鸿(.深圳大学物理与能源学院,核技术应用研究所,广东 深圳58060；.深圳市环境监测中心站,广东 深圳 58049)

深圳市大气气溶胶中210Po的比活度及其辐照剂量

苏玲玲1,刘国卿1*,丁敏霞1,2,冯江平2,张 鸿1(1.深圳大学物理与能源学院,核技术应用研究所,广东 深圳518060；2.深圳市环境监测中心站,广东 深圳 518049)

研究了深圳市大气颗粒物中210Po的放射性比活度及其对人体所致辐照剂量.深圳大气总悬浮颗粒物(TSP)和PM2.5中210Po的比活度变化范围为0.01～0.20mBq/m3(平均0.08mBq/m3)和0.03～0.38mBq/m3(平均0.12mBq/m3).研究发现,大气210Po比活度与大气PM2.5含量呈显著的正相关关系,而与降雨呈弱负相关,认为大气颗粒物是影响大气210Po含量的重要因素.由呼吸摄入210Po所致人体的年均待积有效剂量为4.53×10-6Sv.

大气气溶胶；210Po；待积有效剂量；深圳

大气中的210Po主要来源于222Rn的衰变,由238U衰变而来的222Rn,极易从地表析出,经过一系列短寿命子体后,最终衰变为长寿命子体210Pb,210Bi和210Po(T1/2=138.4d).210Po可通过空气、水和食物等途径进入人体,并主要分布于人体软组织,不易排出体外[1-3],是天然放射性核素中对人体剂量贡献较高的核素之一.Yan等[2]的研究认为,通过气溶胶吸入的放射性核素造成的辐射剂量占人体总剂量的 73%,气溶胶中关键核素210Po对人体的剂量贡献不可忽视.

珠江三角洲是我国天然辐射高本底地区之一[4].本文以深圳市为研究靶区,通过对大气颗粒物TSP(总悬浮颗粒物)与PM2.5的采样分析,研究城市大气气溶胶中210Po的放射性活度水平及其影响因素,估算人体所致的辐照剂量,研究结果对于人体健康保护具有重要意义.

1 实验方法

1.1 样品采集

采样点选择在深圳大学实验楼楼顶(北纬N22°32′16.93″东经 E113°56′25.68″),海拔高度约为20m.采样时间为2015年09月～2016年05月.大气TSP样品用大流量颗粒物采样器(武汉市天虹仪表厂)采集,采样流量为 1.05m³/min,仪器采样前用乙醇擦拭干净,以玻璃纤维滤膜收集气溶胶样品,样品每周采集一次,每次 24h;大气 PM2.5样品用青岛拓威智能仪器有限公司生产的大流量颗粒物采样器采集(配置PM2.5切割器),每次采集时间为48h(24h更换1张滤膜).

1.2 样品分析

大气颗粒物样品中210Po的分离采用银箔自沉积的电化学置换法[5].将上述气溶胶样品剪碎于聚四氟乙烯烧杯,加入2～3g示踪剂209Po,再加入20mL浓盐酸、5mL氢氟酸、3mL高氯酸,85℃水浴加热浸取 90min,蒸发至干;样品冷却后再加入10mL浓盐酸,水浴加热蒸干.随后加入5mL盐酸(1mol/L),水浴中浸取 30min后过滤,收集滤液,并用 1mol/L的盐酸洗涤烧杯、滤渣和玻棒,控制滤液体积不超过60mL,加入约0.15g抗坏血酸,直至溶液颜色变清.将打磨后的银片放入自镀液中,在 80～85℃水浴条件下,使 Po自镀到银片上,4h后取出,用去离子水冲洗银片,晾干待测.

采用 Alpha DuoTM双路 a能谱仪(美国ORTEC公司)测定样品中的210Po和209Po,I、II路金硅面垒探测器面积分别为900和1200mm2,仪器分辨率FW≤29keV和37keV;仪器探测器效率≥25%.每个样品测量时间为10h,大气颗粒物样品中210Po的比活度,依下式进行计算：

式中：C为210Po的比活度,mBq/m3;S样、S示分别为样品谱中210Po和209Po的净峰面积,cps;C示为示踪剂209Po的比活度,Bq/g; m示为示踪剂209Po的质量,g;V样为采样体积,m3;λ为衰变常数;t1、t2分别为样品采集时间和样品测量中间时间,s.

2 结果和讨论

2.1 大气气溶胶中210Po的含量

深圳大气TSP和PM2.5中210Po的比活度范围分别为0.01～0.20mBq/m3(平均0.08mBq/m3)和0.03～0.38mBq/m3(均值为 0.12mBq/m3),由于PM2.5与TSP的采样时间并不完全一致,PM2.5中210Po的实验结果略高于TSP.从表1可见,深圳市大气210Po 比活度与国外Alaska和India相近[6-7],但显著低于国内北方城市[8-9].研究表明,近地面大气210Po比活度范围为 0.01～0.3mBq/m3[10],低值在两极点附近[11],而高值在赤道区[12].根据UNSCEAR 1988年报告书,全球近地面大气210Po的平均值推荐为 0.05mBq/m3[13].曹钟港等[14]的研究认为,我国每年消耗大量的燃煤,煤燃烧时210Po随烟尘或飞灰释放,是北方地区大气210Po水平持续偏高的重要原因.深圳本地几乎没有燃煤工业,另外我们的采样点位于楼顶,土壤再悬浮的贡献应该不大,大气气溶胶中210Po的活度水平总体较低.

表1 不同地区210Po比活度对比Table 1 Comparison of210Po activity concentrations in different regions

2.2 影响210Po含量的因素

2.2.1 季节变化 大气中的210Pb和210Po主要源于222Rn的衰变,受222Rn析出率的影响,大气中的210Pb往往呈现夏高冬低的特点[17].从图1可见,不论是TSP还是PM2.5,深圳市大气210Po含量在秋冬季节略高,在其余月份变化不大.深圳属亚热带季风气候区,雨热同期,干冷咸至,冬季主要受大陆性气团控制,而夏季则主要受海洋性气团控制.大气210Po在秋冬季节的高值,可能缘于北方大陆性富210Po气团的贡献.深圳夏季高温多雨,虽然氡的析出率较高,但降雨可有效清除大气中的210Po;另外夏季盛行东南风,贫210Po海洋性气团的输入亦可使得大气210Po含量随之降低.事实上,大气中的210Po来源复杂,除来自于气溶胶中210Pb的衰变外,还存在诸多额外来源,如煤的燃烧、土壤再悬浮、平流层输入、火山爆发、植物燃烧等[18].Poet等[19]的研究提示,土壤再悬浮是大气中210Po的重要来源,其贡献比例占大气210Po额外来源的53%.Daish等[17]在英格兰牛津郡的研究亦表明,大气中210Po的季节规律不明显,认为大气中的210Po与母体210Pb的关联度不大.

图1 TSP和PM2.5中210Po的月均含量变化Fig.1 Monthly average210Po activity concentration in TSP and PM2.5

2.2.2 大气颗粒物的影响 大气中的210Po主要富集于小于3mm的气溶胶粒子中[3],大气颗粒物作为其参与大气过程的媒介,亦是影响其近地面含量的重要因素.为探讨大气颗粒物含量(PM2.5)对大气210Po的影响,对两者作了相关性分析.结果显示,大气PM2.5含量与大气210Po比活度呈显著的正相关关系(R=0.85),提示大气颗粒物是影响大气210Po含量的重要因素.图2为大气中210Po的比活度与PM2.5含量比较,由图2可见,2015年10月份,大气210Po含量达最高值0.25mBq/m3.值得注意的是,10月18～19日以及20～21日,深圳市灰霾天气较为严重,大气能见度小于 5km;另外,12月29～30日采样期间深圳市亦有轻度的灰霾,大气210Po含量在12月份的平均值亦为较高.综上所述,大气210Po的比活度受大气颗粒物影响显著,雾霾天气期间,大气中的颗粒物含量高且不易扩散,在一定程度上亦会增加民众所受到的天然辐照剂量.

2.2.3 降雨的影响 大气中的210Po不仅受母体210Pb的影响,气象条件亦是影响其大气含量的重要因素.McNeary等[10]的研究表明,大气沉降中的210Pb与降雨量呈正相关关系.为研究降雨对大气210Po含量的影响,对两者进行了相关性分析.由图3可见,大气PM2.5中210Po含量与降雨量呈负相关(r=0.28),其相关系数要远低于作者前期对大气7Be的研究结果[20],说明降雨对大气210Po的冲刷效率要较210Pb和7Be低[10].这是由于210Po的挥发性要比210Pb和7Be高,降雨虽然可有效地清除大气中的210Po,但雨水中的210Po又可重新挥发进入大气[10].在2016年1月28～29日,深圳迎来了罕见的寒潮过后的暴雨天气,降水量高达常年同期的3.7倍,期间大气PM2.5中210Po比活度亦达到实验最低值0.03mBq/m3,说明持续的降雨对大气210Po的冲刷作用仍然明显.

图2 大气中210Po 的比活度与PM2.5含量比较Fig.2 The activity concentration of210Po in PM2.5and the PM2.5concentration

图3 大气PM2.5中210Po比活度与同期降雨量的比较Fig.3 The activity concentration of210Po in PM2.5and the precipitation amount

2.3 呼吸摄入210Po所致的待积有效剂量

待积有效剂量是评估人体受到辐射危害的重要参数之一.参考 ICRP66提供的肺模型和呼吸模型,由210Po的待积吸收常数 3.3×10-6Sv/Bq和待积有效摄入剂量常数1.2×10-6Sv/Bq[21],即可算出该地区210Po的待积吸收剂量和摄入剂量.

以参考人1d呼吸的气体体积为23m3计[22],根据深圳市大气PM2.5中210Po的平均比活度为0.12mBq/m3计,计算出通过呼吸摄入 PM2.5中210Po的总待积有效剂量值为4.53×10-6Sv.曹钟港等[14]的研究表明,2011年日本福岛核事故所致我国居民总的累积有效剂量水平为 9.9×10-8Sv.通过对比发现,深圳居民由呼吸摄入210Po所致人体的有效剂量是日本福岛核事故的46倍,大气核素的深入监测研究函待加强.

3 结论

3.1 深圳市大气总悬浮颗粒物(TSP)和PM2.5中

210Po的比活度分别为 0.01～0.20mBq/m3(平均0.08mBq/m3)和0.03～0.38mBq/m3(平均0.12mBq/ m3).

3.2 深圳市大气210Po比活度在秋冬季略高,大气210Po与大气PM2.5含量呈显著正相关,与降雨呈弱负相关.

3.3 深圳居民通过呼吸摄入210Po所致人体的年均待积有效剂量为4.53×10-6Sv.

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A study of210Po in atmospheric aerosol of Shenzhen and its committed effective dose.

SU Ling-ling1, LIU Guo-qing1*,DING Min-xia1,2, FENG Jiang-ping2, ZHANG Hong1(1.Institute of applied nuclear technology, College of physics and energy, Shenzhen University, Shenzhen 518060, China；2.Shenzhen Environmental Monitoring Center, Shenzhen 518049, China). China Environmental Science, 2017,37(6)：2025～2028

The activity concentration of210Poin atmospheric aerosol of Shenzhen and its committed effective dose through inhalation were studied. The activity concentrations of210Po in total suspended particle (TSP) and PM2.5were in the range of 0.01～0.20mBq/m3(with an average of 0.08mBq/m3) and 0.03～0.38mBq/m3(with an average of 0.12mBq/m3), respectively. The activity concentration of210Po showed significant positive correlation with the atmospheric concentration of PM2.5, whereas it showed poor relationship with the amount of rainfall.It is suggested that the atmosphericparticle was the key factor that control the activity concentration of210Po in the air. The calculated average annual committed effective dose of210Po through inhalation was4.53×10-6Sv.

atmospheric aerosol；210Po；committed effective dose；Shenzhen

X513,X837

A

1000-6923(2017)06-2025-04

苏玲玲(1992-),女,广东汕头人,硕士研究生,研究方向为核分析技术.

2016-10-29

国家自然科学基金资助(11275130);广东省自然科学基金资助项目(2016A030313037);深圳市科技研发资助项目(JCYJ20150324141711585)

* 责任作者, 教授, liugq@szu.edu.cn