基于GIS的惠州市土壤多环芳烃空间分布特征研究
2017-06-15王珂杨国义王玉琅张天彬万洪富
王珂，杨国义，王玉琅，张天彬，万洪富*
1. 广东省生态环境技术研究所，广东 广州 510650；2. 珠江流域水土保持监测中心站，广东 广州 510611 3. 华南农业大学资源环境学院，广东 广州 510642
基于GIS的惠州市土壤多环芳烃空间分布特征研究
王珂1，3，杨国义1，王玉琅2，张天彬1，万洪富1*
1. 广东省生态环境技术研究所，广东 广州 510650；2. 珠江流域水土保持监测中心站，广东 广州 510611 3. 华南农业大学资源环境学院，广东 广州 510642
为了解惠州市土壤中多环芳烃的空间分布特征，采集了该市不同区县42个不同土地利用类型的表层土壤样品，并结合地理信息系统（GIS）技术分析惠州市土壤多环芳烃的空间分布特征，探清惠州市土壤多环芳烃的残留现状、来源和扩散趋势等，为惠州市土壤多环芳烃的污染治理奠定理论基础。结果表明，土壤中多环芳烃总量介于35.40~534.5 μg·kg-1，平均值为123.09 μg·kg-1。空间分布分析结果显示，Chr和Bkf具有强烈的空间相关性；Nap、Ace、Acy、Flu、Phe、Ant、Fla、Baa、Daa和Bbf具有中等空间相关性；Pyr、Bap、I1p和Bgp空间相关性很弱。趋势分析显示，16种多环芳烃在东西和南北方向上呈现出明显的增减规律性。Nap和Bkf由东向西、由南向北逐渐升高，而Flu、Pyr、Baa、Bbf、Ipy、Daa则恰好相反；Acy、Ace、Ant均由东向西、由南向北急剧升高，与Phe、Fla的变化趋势恰好相反；Chr和Bap在东西、南北方向没有明显趋势变化；Bgp在东西方向上，由东向西逐渐下降，而在南北方向上，呈明显的倒U形。利用GIS软件地统计模块进行了普通克里格（Ordinary Kriging）插值，结果显示16种多环芳烃组分分布特征各不相同，Ace、Acy和Ant等3种多环芳烃组分含量呈现出自西北向东南方向递增的趋势；Phe、Fla、Pyr、Bkf、Chr、I1p、Daa和Bgp等则恰好相反；Nap、Bbf和Bap 等没有明显的分布趋势。Nap最高含量区面积很小，Bap高含量区面积较大，Baa在整个惠州市含量均较低，但在惠城区出现明显的岛状高含量分布区。以上结果反映了不同区域多环芳烃来源的不同，而多环芳烃的来源与当地经济社会发展情况及产业结构关系密切，主要包括工业“三废”、交通废气、石油燃烧和、生活垃圾焚烧等。
土壤；多环芳烃；空间分布；GIS；惠州市
多环芳烃（PAHs）是广泛分布于环境中的一类典型持久性有机污染物，因其具有强烈的致癌、致畸、致突变作用及光致毒效应（孙红文等，1998），而受到国内外环境科学界的普遍关注（郑太辉等，2014）。土壤作为一种极其重要的环境介质，是包括多环芳烃在内的持久性有机污染物的迁移、转化、累积中转站，因此，土壤多环芳烃污染引起了世界各国的广泛关注（Trapido，1999；Mielke et al.，2001）。以往针对土壤多环芳烃的研究主要集中在多环芳烃含量及污染评价方面（Honda et al.，2007；Fu et al.，2003；Maliszewska-Kordybach，1996）。国外借助GIS技术进行土壤多环芳烃空间分布的研究已有很多成果（Carlon et al，2001；Colin et al.，1996），国内郑一等（2003）、段永红等（2005）等曾运用GIS技术对天津地区表层土壤多环芳烃进行了空间分析，结果表明，天津地区土壤多环芳烃普遍受燃煤释放、燃油和其他工业活动排放等的影响；彭驰（2009）对北京市土壤中多环芳烃进行了空间分析与生态评价，通过比值法确定北京土壤中多环芳烃主要来源于煤燃烧和化石燃料燃烧，等等。
珠江三角洲地区乃至广东省范围内，有关土壤污染物的研究以重金属为主，其次为邻苯二甲酸酯和有机氯农药等，而有关土壤中多环芳烃的研究报道却不是很多，已有的研究也主要围绕湛江、东莞、深圳等城市展开。例如，马瑾等（2012）2624基于多元地统计和GIS对湛江市土壤多环芳烃的污染状况和空间分布进行分析，结果表明，湛江市土壤存在不同程度的多环芳烃污染，主要集中在经济发达地区，受人类活动影响大，水田更容易吸附和累积多环芳烃。黄超胜（2012）对贵屿及周边地区进行研究，结果表明，贵屿及周边农业土壤多环芳烃污染是多种污染源综合作用的结果，其中燃烧源（包括电子垃圾燃烧）是其主要来源。张天彬等（2005）、马瑾等（2011）曾对东莞市土壤多环芳烃进行了研究，前者结果表明，东莞市土壤中多环芳烃主要来自化石燃料高温燃烧产物的大气沉降，来源于石油的多环芳烃输入只占小部分；而后者来源则主要是燃烧源、石油源和煤燃烧源，说明随着时间与产业的变化，多环芳烃的污染也会发生很大的变化。张天彬等（2008）对深圳表层土壤中多环芳烃的研究结果显示，深圳土壤中大部分多环芳烃的检出率在80%以上，致癌性多环芳烃占总量的51.9%，主要来源于燃烧来源，部分为石油来源。陈来国等（2004）对广州周边菜地中多环芳烃污染现状进行了分析，结果表明广州周边菜地多环芳烃属中度污染。然而，目前对于惠州市土壤多环芳烃的污染研究却未见任何报道。
土壤多环芳烃空间分布特征研究通常采用土壤要素空间插值中最常用的克里格插值法（高俊峰等，2002）。该方法是借助已有样点的分布、密度、大小及其与待估样点相互间的空间分布位置等几何特征和空间结构，赋于已有样点一定的系数，再进行加权平均以确定未采样区域的值，由此形成空间分布图。空间趋势能够很好地反映空间物体在空间区域上变化的主体特征，忽略局部的变异特征，揭示空间物体的总体规律。趋势面分析是根据空间抽样数据，拟合成一个数学曲面，从而反映空间分布的变化情况。趋势分析图中的每一条竖线均代表一个数据点的值和位置，这些点被投影到一个东西向和一个南北向的正交平面上，通过投影点可以得到一条最佳拟合线，借助这条拟合线可以得知空间物体在特定方向上的变化趋势。如果该线是直的，表示空间物体不存在变化趋势。
块金值（C0）与基台值（C0+C）之比可以反映系统变量的空间相关性程度。C0/(C0+C)<25%，说明系统变量具有强烈的空间相关性；25%
选取位于珠江三角洲的惠州市作为研究区域，借助GIS技术和克里格插值法等分析该市土壤多环芳烃含量及空间分布特征，并对影响土壤多环芳烃空间分布的因素进行探讨，旨在确定惠州市表层土壤中多环芳烃的含量及残留现状，以期为惠州市土壤多环芳烃的治理提供理论基础。
1 研究区概况
惠州市地处北纬22°24′~23°57′、东经113°51′~ 115°28′之间，位于广东省东南部，珠江三角洲东北端，南临南海大亚湾，毗邻广州、东莞、深圳、香港，设有大亚湾经济技术开发区和仲恺高新技术产业开发区两个国家级开发区，属珠三角经济区。该市属亚热带海洋性季风气候区，冬半年（非汛期，10—次年3月）主要受大陆季风的影响，盛行东北风，而夏半年（汛期，4—9月）主要受西南和东南季风的影响，盛行东南风，台风较多。气候温和，年平均气温在21 ℃左右。南北多丘陵，中部多平原和台地。东江、西枝江横贯境内。
2015年，惠州市实现地区生产总值（GDP）3140.03亿元，增长9.0%。人均GDP为66231元，按平均汇率折算为10634美元。惠州是一座快速崛起的现代工业新城。在中海壳牌100万吨乙烯、中海油1200万吨炼油、TCL液晶模组、德赛、华阳集团、科锐LED等龙头项目带动下，石化与电子两大支柱产业成为跨越发展、转型升级的强大引擎，形成了“2+4”的工业支柱产业格局，即数码、石化两大支柱和服装、制鞋、水泥和汽车及零部件的4个比较具有区域优势的产业，已成为首批国家级电子信息产业基地、国家级火炬计划“数码视听产业基地”和国家重要石油化工基地。随着工业的快速发展，该市不少区域出现了严重的环境污染问题。
2 材料与方法
2.1 布点原则
根据惠州市工农业布局、“三废”排放状况、灌溉水类型、土壤类型确定采样点，考虑技术力量与财力条件，采样点重点布设在典型之地块。
2.2 采样方法
采取0~20 cm表层土壤，采用“X”法随机采取5个以上采样点，充分混合成1个代表样，采用四分法留取1 kg土壤样品，共采集表层土壤样品42个。土壤样品置于布袋中，并置于冰箱中低温保存。每个样品在采集过程中，都利用全球定位系统（GPS）进行定位，采样点分布见图1。
2.3 分析方法
图1 惠州市土壤采样点分布图Fig. 1 Location of sampling sites in Huizhou City
多环芳烃的测定参考马瑾等的文献（2012）。分析前，将土壤样品从冰箱中取出，于低温下风干，用玛瑙研钵研磨后过60目筛。准确称取土样20 g于索式抽滤筒中，在250 mL平底烧瓶中加入200 mL二氯甲烷、2 g经活化的铜片以及回收率指示物（萘-d8、苊-d10、䓛-d12和苝-d12），在46 ℃恒温水浴锅上进行索式抽提48 h，冷却循环水温调节为22 ℃，回流速度控制在5~6 time·h-1。将提取液置于旋转蒸发仪上浓缩至1 mL，加入10 mL正己烷转换剂，再浓缩至1~2 mL。浓缩样过层析柱进行分离纯化，净化柱为进口层析柱（内径1 cm），采用正己烷湿法装柱，由下至上依次为硅胶12 cm，氧化铝6 cm，无水硫酸钠2 cm。先用15 mL正己烷淋洗出烷烃类化合物，再用70 mL二氯甲烷-正己烷（3∶7，V/V）淋洗出多环芳烃。淋洗液经正己烷转换溶剂后，用高纯氮气吹至0.2 mL，加入内标物进行定量分析。采用HP6890Ⅱ GC/HP5973 MSD进行分析测定，采用惠普化学工作站（HP Chemstation）进行数据处理。主要分析了被美国环保总署（USEPA）列为优先控制的16种多环芳烃（PAHs）的含量（Berset et al.，1998），分别为萘（Nap， 2环）、苊（Acy，3环）、二氢苊（Ace，3环）、芴（Flu，3环）、菲（Phe，3环）、蒽（Ant，3环）、荧蒽（Fla，4环）、芘（Pyr，4环）、苯并（a）蒽（Baa，4环）、䓛（Chr，4环）、苯并（b）荧蒽（Bbf，5环）、苯并（k）荧蒽（Bkf，5环）、苯并（a）芘（Bap，5环）、茚并（1, 2.3-cd）芘（Ipy，6环）、二苯并（a, h）蒽（Daa，5环）、苯并（ghi）苝（Bgp，6环）。多环芳烃按其物化性质可以分为两类（彭驰，2009）：一类为带有2~3个苯环的低分子量芳烃，这些化合物易挥发，对水生生物有一定的毒性；第二类为带有4~6个苯环的高分子量芳烃，不易挥发，具有致癌、致突变作用。
按照USEPA要求，在每个样品中都加入了回收率指示物（4种回收率指示物萘-d8、苊-d10、䓛-d12和苝-d12的平均回收率分别为50.86%、69.89%、88.95%和83.68%），对整个分析流程的回收率进行监控。同时每15个样品做1个空白对照，加标空白，基质加标，以保证分析过程中的准确性。
2.4 数据处理
数据描述性统计分析在SPSS 13.0软件中完成。应用ArcGIS 9.0软件地统计模块拟合多环芳烃各组分的理论模型（拟合主要采用有块金效应的球状模型），并根据理论模型提供的参数，对未采样点的区域化变量的取值进行线性无偏最优估计，生成惠州市土壤16种优控多环芳烃的克里格插值空间分布图。
3 结果与讨论
3.1 土壤多环芳烃的统计性描述
惠州市土壤中多环芳烃基本统计结果见表1。
由表1可知，惠州市土壤中16种优控多环芳烃均有不同程度的检出，其含量也存在很大的差异，其中含量最高的组分Bbf均值达到22.87 μg·kg-1，而含量最低的Ace均值仅为0.73 μg·kg-1。多环芳烃总量介于35.40~534.5 μg·kg-1之间，平均值为123.09 μg·kg-1，大大超过了Edwards（1983）提出的土壤中内源性PAHs的含量（1~10 μg·kg-1），即使是最低∑PAHs含量也接近了土壤内源性多环芳烃含量的最高值，因此惠州市土壤多环芳烃主要为外源性输入。
表1 惠州市土壤多环芳烃基本统计结果Table 1 Statistical results of soil PAHs in Huizhou City μg·kg-1
根据荷兰Maliszewska-Kordybach（1996）对土壤中多环芳烃污染的分类标准（<200 μg·kg-1为未污染，200~600 μg·kg-1为轻度污染，600~1000 为μg·kg-1中度污染，>1000 μg·kg-1为严重污染），惠州市表层土壤中多环芳烃污染属于轻度污染。《土壤污染防治行动计划》（简称“土十条”）中对农用地进行了划分，规定未污染和轻微污染土壤划分为优先保护类，轻度和中度污染的划分为安全利用类，重度污染的划为严格管控类。所以，针对惠州市表层土壤多环芳烃污染，应将其列为优先保护并安全利用。
变异系数可以反映变量的离散程度，也可以粗略地反映变异强度，本研究中Ace、Ant、Baa、Bbf、Bkf、Ipy、Bgp等7种多环芳烃组分存在中等变异（10%
3.2 土壤多环芳烃空间趋势分析
借助ArcGIS软件对惠州市土壤16种优控多环芳烃进行趋势分析，分析结果见图2。
图2显示16种优控多环芳烃的趋势分布如下：Nap和Bkf由东向西、由南向北逐渐升高，而Flu、Pyr、Baa、Bbf、Ipy、Daa则恰好相反；Acy、Ace、Ant的趋势均为由东向西、由南向北急剧升高，与Phe、Fla的趋势恰好相反。Chr和Bap在东西、南北方向近似于一条直线，趋势变化不明显。Bgp的变化趋势比较特殊，在东西方向上，由东向西逐渐下降，而在南北方向上呈明显的倒U形。
3.3 土壤多环芳烃空间分布特征
图2 惠州市土壤多环芳烃趋势面分析透视面图Fig. 2 Trend analysis of soil PAHs in Huizhou City
利用半变异函数，分别采用不同的模型进行拟合，得到模型的相关参数值，在对不同参数模型的比较可以参考预测误差中的几个指标，符合如下4个标准的模型是最优的：标准平均值最接近于0；均方根预测误差最小；平均标准误差最接近均方根预测误差；标准均方根预测误差最接近于1。拟合理论模型及相关参数见表2。
从表2可知，C0/(C0+C)<25%的有Chr和Bkf，即这两种多环芳烃组分具有强烈的空间相关性，污染面积较大，可能存在区域性污染；Nap、Ace、Acy、Flu、Phe、Ant、Fla、Baa、Daa和Bbf等10种多环芳烃组分C0/(C0+C)介于25%~75%之间，具有中等空间相关性，表明空间异质性是随机因素和空间结构共同作用的结果，即土壤性质（如土壤母质、成土作用、地形等）和人类活动（如工业发展、耕作制度、施肥等）共同作用的结果。Pyr、Bap、I1p和Bgp等4种多环芳烃组分C0/(C0+C)>75%，空间相关性很弱，可能存在局部性污染，或者存在较明显的点状污染。
表2 惠州市土壤多环芳烃变异函数理论模型及其相关参数Table 2 Theoretic model and parameters of semevariance of soil PAHs in Huizhou City
根据所得半方差理论模型和参数进行克里格插值，得出惠州市土壤多环芳烃的空间分布图（图3）。
根据克里格插值图可将惠州市土壤16种优控多环芳烃空间分布特征归为4类：
（1）Ace、Acy和Ant等3种多环芳烃组分含量呈现自西北向东南方向递增的趋势。
（2）Phe、Fla、Pyr、Bkf、Chr、I1p、Daa和Bgp等8种多环芳烃组分含量总体上呈现自西北向东南递减的趋势，其中，Chr和I1p分别在博罗县和龙门县出现明显的岛状高含量分布区，Daa在龙门县和博罗县分别出现1个岛状高含量区。
（3）Nap、Bbf和Bap等3种多环芳烃组分没有明显的分布趋势，呈现出零星的岛状分布的高含量区，Nap最高含量区很小，出现在惠阳与惠东县交界区域；而Bap高含量区面积较大，主要分布在博罗县境内。
（4）Baa在整个惠州市含量均较低，但在惠城区呈现出明显的岛状高含量分布区，而且以惠城区为中心，随着距离增大，Baa浓度逐渐降低；在惠东县也出现1条狭长的高含量分布带。
一般而言，低环的多环芳烃主要起源于自然界和没有经过燃烧的石油类产品，而高环的多环芳烃主要来自于各类燃烧源（彭驰，2009）。Ace、Acy、Ant、Phe、Fla、Pyr、Bkf、Chr、I1p、Daa、Bgp等11种PAHs在惠州市所呈现出的截然不同的空间分布特征，反映了惠州市不同区域多环芳烃来源的不同。惠州市东南部惠东县、惠阳县和惠城区土壤多环芳烃以低环（2环、3环）为主，目前，由于地理优势，惠州市将石化产业列为了重点发展产业，石化基地位于大亚湾石化区，该石化区有两大龙头项目，即中国海油惠州炼油项目和壳牌南海石化项目，McCready et al.（2000）研究认为，低环PAHs主要来自石油源，因此，大亚湾石化产业与惠州市东南部土壤低环多环芳烃污染存在密切关系。
西北部的博罗县和龙门县土壤多环芳烃则以高环为主，高环多环芳烃中的Phe、Fla和Pyr是煤燃烧的主要产物（Harrison et al.，1996），博罗、龙门两县存在较多的热电厂、冶金厂等，这些企业的生产均以煤为燃料，故其是该地区高环多环芳烃的主要来源。另外，Bkf是柴油动力燃烧的指示物，这可能是龙门县和博罗县土壤中Bkf含量普遍偏高的原因之一。
惠城区是惠州市的市中心区域，经济发达，汽车保有量多，人类经济社会活动对环境影响深刻。根据McCready et al.（2000）的研究，燃烧源产生的多环芳烃以高环为主，Baa为4环多环芳烃，因此，惠城区土壤Baa含量偏高与人类经济社会活动存在密切关系。另外，Simcik et al.（1999）的研究认为Baa是天然气燃烧的标志物。惠州市于2002年率先在大亚湾建设了全国首批天然气电厂，天然气发电与过去的燃煤发电相比，所排放的废弃物较少，更环保，效益也更高，但本次研究发现在大亚湾地区土壤中Baa的含量较高，结合Simcik的研究结果，推测天然气燃烧对大亚湾地区土壤Baa含量偏高有一定贡献。
图3 惠州市土壤多环芳烃克里格插值图Fig. 3 Kriging interpolation map of soil PAHs in Huizhou City
Bap是一种典型的热解成因多环芳烃，其来源主要包括工业生产、垃圾焚烧及失火、机动车尾气排放等，各排放源的贡献比例分别为62.3%、26.8%、10.9%（岳敏等，2003；Thomas et al.，2004），可见工业生产对Bap排放的贡献最大，这可能也是博罗县土壤Bap普遍含量偏高的一个重要原因。
另外，对多环芳烃的克里格插值分析很好地印证了空间趋势分析的结果。
4 结论
（1）惠州市土壤中16种优控多环芳烃均有不同程度的检出，其含量也存在很大的差异，Ace、Ant、Baa、Bbf、Bkf、Ipy、Bgp等7种多环芳烃组分存在中等变异（10%
（2）惠州市东南部惠东县、惠阳县和惠城区土壤多环芳烃以低环（2环、3环）为主，其污染源主要来自大亚湾石化产业、天然气燃烧、汽车尾气等；西北部的博罗县和龙门县土壤多环芳烃则主要以高环为主，其污染源主要来自工业生产、机动车尾气排放、热电厂、冶金厂等。
（3）16种多环芳烃的空间分布规律表现为：Nap和Bkf由东向西、由南向北逐渐升高，而Flu、Pyr、Baa、Bbf、I1p、Daa则恰好相反；Acy、Ace、Ant由东向西、由南向北急剧升高，与Phe、Fla的变化趋势恰好相反；Chr和Bap在东西、南北方向没有明显趋势变化；Bgp变化趋势比较特殊，在东西方向上，由东向西逐渐下降，而在南北方向上，呈明显的倒U形。
（4）惠州市土壤中16种多环芳烃的组分分布特征各不相同，在东西和南北方向上呈现出明显的增减规律性。
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WANG Ke, YANG Guoyi, WANG Yulang, ZHANG Tianbin, WAN Hongfu. 2017.
A study on Soil PAHs Spatial Distribution Characters of Huizhou City Based on GIS
WANG Ke1,3, YANG Guoyi1, WANG Yulang2, ZHANG Tianbin1, WAN Hongfu1*
1. Guangdong Institute of Eco-environment Sciences & Technology, Guangzhou 510650, China;
2. Central Station of Soil and Water Conservation Monitoring of Pearl River Basin, Guangzhou 510611, China;
3. College of Natural Resources and Environment, South China Agricultural University, Guangzhou 510642, China
In order to understand the spatial distribution characteristics of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in soils of Huizhou, 42 soil samples of different land use types in different counties were collected. The spatial distribution characteristic of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in soils was analyzed by using geographic information system (GIS) to analyze the residual status, source and diffusion trend of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) and provide theoretical support for pollution control of PAHs in Huizhou City. The results showed that the content of PAHs in soils ranged from 35.40 to 534.5 μg·kg-1with the average value of 123.09 μg·kg-1. The results of spatial distribution analysis showed strong spatial correlation between Chr and Bkf; moderate spatial correlation was occurred among Nap, Ace, Acy, Flu, Phe, Ant, Fla, Baa, Daa and Bbf. In contrast, the spatial correlation among Pyr, Bap, I1p and Bgp was very weak. The trend analysis showed obvious regularity for concentrations of 16 polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs). For instance, concentrations of Nap and Bkf in Huizhou soils gradually increased from east to west and from south to north, while Flu, Pyr, Baa, Bbf, Ipy and Daa were opposite; Acy, Ace, Ant increased acutely from east to west and from south to north, but Phe and Fla were opposite to them. No change was observed for Chr and Bap in both of the two directions. Concentrations of Bgp in Huizhou soils decreased gradually from east to west, and showed a clear inverted U-shape in the north-south direction. Ordinary Kriging interpolation was carried out using GIS software. The results showed that the distribution characteristics of 16 polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) were different. The concentrations of Ace, Acy and Ant increased from northwest to southeast, but the reverse trend was observed for Phe, Fla, Pyr, Bkf, Chr, I1p, Daa and Bgp. No obvious trend occurred for Nap, Bbf and Bap. Highest content area of Nap was very small, but high content area of Bap was relatively larger. The concentrations of Baa in all soil samples of Huizhou were low, but a ‘hot-pot’ area was observed in Huicheng District. The above results reflected different sources of PAHs in different regions. The sources of PAHs are usually related to the economic and social development, and industrial structure in local area, mainly including the emission of “three wastes”, traffic exhaust, oil burning, waste incineration and so on.
soil; polycyclic aromatic hydrocarbon; spacial distribution; GIS; Huizhou City
10.16258/j.cnki.1674-5906.2017.04.023
X53; X144
A
1674-5906（2017）04-0700-08
王珂, 杨国义, 王玉琅, 张天彬, 万洪富. 2017. 基于GIS的惠州市土壤多环芳烃空间分布特征研究[J]. 生态环境学报, 26(4): 700-707.
国土资源部农业地质与生态地球化学调查项目（基[2005]011-16）；国家重点研究计划973子项目（2002CB410810）；广东省科技计划项目（2010B031800015）
王珂（1986年生），女，硕士研究生，研究方向为土壤污染控制及修复。E-mail: wangke@soil.gd.cn
*通信作者：万洪富（1944年生），男，研究员，博士生导师，研究方向为土壤污染控制及修复。E-mail: hfwan@soil.gd.cn
2016-09-20
