不同耕地类型中砷污染修复方式研究进展

冉继伟，张 旭，宁 平，张榆霞，金 玉，孙 鑫

(1.昆明理工大学环境科学与工程学院，云南 昆明 650000；2.昆明市城市排水监测站，云南 昆明 650034；3.云南省环境监测中心站，云南 昆明 650034)

不同耕地类型中砷污染修复方式研究进展

冉继伟1，张 旭2，宁 平1，张榆霞3，金 玉3，孙 鑫1

(1.昆明理工大学环境科学与工程学院，云南 昆明 650000；2.昆明市城市排水监测站，云南 昆明 650034；3.云南省环境监测中心站，云南 昆明 650034)

总结了砷的危害、耕地中砷的来源及污染现状，综述了不同耕地类型的砷污染修复技术，探讨了不同耕地类型中砷污染修复方式的选择，展望了砷污染耕地修复技术的未来研究方向。

砷污染；土壤修复；旱地；水田；修复方式

0 引言

砷是一种类金属元素，因其具有重金属的相关性质，故常将其归类于重金属行列。地壳中砷的质量分数约为3mg/kg[1]。地球上的砷储量为3×108t[2]，排列第20位，海水中排列第14位，人体中排列第12位。砷的工业产量约5×104t/a，中国及欧美发达国家是主要的砷出产国，这些国家的砷产量约占全球的90%[3]。 人类在采矿、农业生产的过程中,均会导致土壤中砷浓度的上升。相关资料显示，我国土壤中砷浓度的平均值为11.2 mg/kg, 约为全球平均值( 6 mg/kg )的两倍[4]。在我国分布着广泛砷矿资源,据报道[5]我国每年产砷废渣约为 5×105t，已囤积的砷渣达到 2×106t。但是针对砷的废物利用及无害化处理开展的不够理想，大量含砷尾矿库任意堆放，使土壤中砷元素的含量逐年上升。因此在采矿和工业活动频繁的地区，土壤砷污染相当严重[6]。湖南、云南因矿区众多，砷污染区域较广;在新疆、内蒙古、广东等砷污染严重的地域出现了砷中毒的现象[7,8]。

1 砷的危害

砷的存在形式分为单质砷、无机砷、有机砷等。其毒性大小依次为:砷化氢>三价砷>五价无机砷>有机砷>元素砷[9]。据研究无机As3+的毒性约为无机As5+毒性的60倍。

在植物的各个生长阶段，相关部位会主动或者被动地从外界吸收砷，因此其正常生长常受阻碍。低含量的砷对植物影响较小，甚至对某些植物的生长发育具有促进作用[10]。但在高浓度的土壤砷环境中，植物生长受到抑制甚至死亡[11]。各浓度砷对植物根、茎、叶等组织和代谢活动的影响如图1。总之，土壤中不同含量的砷会对植物的生长发育造成一定的影响。同时，砷被植物作物吸收后，经食物链等方式进入人体，也会给人类健康带来极大危害。 砷的毒性及其生物作用, 主要是由于砷与酶蛋白质中的巯基(-SH)、胱氨酸和半胱氨酸含硫的氨基(-NH) 结合,结合后细胞代谢停止，细胞死亡[12]。砷作为动物营养元素的作用仍然有争议,但砷可能是鸡、大鼠和猪必不可少的超痕量营养元素, 适量的砷可以促进家禽的生长, 有利于血红蛋白的形成，促进组织和细胞的生长繁殖； 砷在生物体内有积累效应,具体表现在砷可经鱼类肠或鳃被吸收, 同时海洋甲壳类动物和软体动物比鳍鱼有更强的吸收能力[ 13]。

在砷背景值较高地区，环境中砷通过呼吸道、消化道或皮肤进入人体。砷对人体的毒害机制是与人体细胞中酶系统的流基相结合，使细胞酶系统运行出现障碍，进而破坏细胞的正常代谢。砷混入血液后，可破坏毛细血管，同时使心、肝、肾等内脏产生脂肪性病变[14]。

2 耕地中砷的来源及污染现状

2.1 耕地土壤中砷的来源

砷进入耕地土壤环境主要有两个来源[9]。一是人类活动，人类工业如采矿、冶炼、电镀、化工、废物焚化处理等行业排出的“三废”和使用大量含砷的化肥和灭虫剂等都会使土壤中砷浓度上升。砷矿和砷伴生矿的采集会同时产出大量的砷，在全球分布着数万个污染点，每年通过各种方式流入土壤环境的砷总量约为9.4×104t，最高土壤As含量可达265000mg/kg[15]。工业产生的含As废水、含As废渣、火力(煤)发电等同样是导致砷污染的主要来源。农业活动产生的As主要是以砷化物为主要成分的农药和化肥：如无机砷(砷酸铅、乙酰亚砷酸铜、亚砷酸钠和砷酸钙等)和有机砷酸盐(稻脚青、巴黎绿、稻宁等)；除草剂(甲胂酸、二甲次胂酸等)[9]。总之，人类活动的砷污染是As污染的主要来源。

二是自然流动，如经风化作用后的矿石中含有大量的砷。此外，土壤侵蚀、森林火灾、微生物代谢和火山喷发都会伴生出砷化物。矿石中As和硫化物有较强的亲和性，在硫化物矿区,土壤砷的含量很高，大部分以硫化物的形态存在，有砷黄铁矿(FeAsS)、雄黄(AsS)、雌黄(As2S3)等。

2.2 耕地砷的污染现状

全球土壤中As的平均背景值约为6mg/kg，中国为11.2mg/kg[16]。从土壤As背景值对比来看,中国在世界范围内属高As地区。资料显示我国有近2000 万人口生活在土壤砷污染高风险区，如内蒙古额济纳地区、新疆塔里木盆地、甘肃省黑河地区、北部平原的河南省和山东省等。我国土壤砷浓度在10μg/L以上的区域达到 58万km2[17]。农作物中砷浓度超标给人类健康带来很多安全隐患,产生了严重的社会影响。农田土壤中的砷不单能经地表径流和淋洗的方式污染水源，还会经食物链进入人体，进而对人体健康造成损害[18]。曾希柏等[19]针对我国代表性地域农业用地中砷的浓度做了调查总结，结论显示，菜地中砷的富集情况很显著，统计点位有44.2%出现砷累积现象，9.2%的样本砷含量超标。总的来说，我国农田砷浓度较高甚至超标的地区主要分布于含砷矿区和工厂附近，而农作物产地砷累积的趋势表现明显[18]。据相关报道，云南、湖南、广东、内蒙古等地区域土壤砷污染较为严重，有些种植的农作物( 水稻、玉米、蔬菜等) 砷浓度高于国家相关标准。近年来湖南郴州、 石门等地有严重的砷中毒事故发生， 致使多人患癌死亡[20]。总之，近些年我国砷污染事件频发，土壤是最大受害者，而耕地中砷经农作物进入人体，给人类健康带来了严重危害。因此，耕地砷污染的修复应受到足够重视。

3 不同耕地类型的砷污染修复技术

3.1 现状

当前，耕地砷污染修复的主要方法有物理法、化学法、生物法等。具体修复方法概述和优缺点见表1。因不同耕地类型中土壤的种类、理化性质的不同，导致土壤中As的存在形态不同，故对不同农作物生长影响不同[20]。资料显示[21]，对大多数农作物来说，对砷耐性表现为：旱生作物>水生作物、谷类农作物>蔬菜、豆类作物。一般农作物的砷含量自上而下呈递增规律, 即子粒、果实<叶<茎<根[ 22]。因此，在将修复技术运用于实际之前，需先考虑除砷的定向效果、成本效益、污染程度、以及最终用途。针对旱地和水田这两种不同耕地类型，选择修复方式对提高修复效率、降低农作物的吸收具有重要意义。

针对多种土地利用类型，探究土壤中砷的积累情况，结果发现，旱地砷含量最高，水田砷含量次之[26]。我国1996年颁布的水田、旱地砷土壤环境质量标准如表2。

3.2 旱地砷修复方式

在旱地土壤中砷存在的形态主要为为砷酸盐、砷酸，也有少量的亚砷酸盐、亚砷酸及有机态砷。在这种情况下针对旱地运用较广的修复方式主要有以下几类：

针对中度或轻度的旱地砷污染应用较多的有农艺生态修复。主要包括两个方面：一是指采用农艺方法，通过控制土壤含水量、选择性施肥、低累积品种替换、改变土壤的理化性质、调整种植结构等方式来减轻土壤砷污染。二是采用相关的工程措施，客土法、换土法和翻土法都是常见的方法。客土法是指在受污染的土上加盖一些砷未超标的新土；换土法即挖去部分或全部受污染的土壤，再换上未受污染的土壤；翻土法是指将受污染的表层土翻至底层[28]。其他修复方式工作量大，花费较高，且只能运用于小面积的、砷污染程度高的土壤修复；对于大面积土壤砷污染修复不单所需成本较高，并且极易导致土壤肥力减弱、耕地遭到破坏。应用农艺修复的方式操作简便，费用较低，应用较为广泛。

表1 几种砷污染修复方式的比较[18， 23-25]

表2 土壤环境质量标准值(砷) [27] (mg/kg)

在砷污染比较严重的区域，例如众多矿区由于常年开采，同时产生大量重金属，或是冶炼厂排出随大气沉降到土壤中，由于没有正确处理，导致土壤中交换态砷浓度偏高，使土壤中砷的迁移和吸收加快，导致周边土壤肥力缺乏, 重金属污染严重,耕地退化严重。针对这类旱地土壤，土壤淋洗修复技术是首选。黄宝荣等[29]研究发现，用柠檬酸、Na—EDTA、HCI作淋洗剂在多种环境下对湖南湘潭锰矿受污染土壤进行淋洗修复，结果显示，其除砷效果良好，且淋洗剂种类、浓度和淋洗的时长是影响除砷效果的关键。ko等[30]探究重金属复合污染土壤淋洗时发现，当淋洗剂种类不同、反应时长变化时(10～25 min)，淋洗的最佳时长为13 min，但是如果继续淋洗的话，淋洗效果却显著变差。除此之外，土壤淋洗/提取技术已经应用于美国的数个砷污染区域。其原理是利用淋洗液将砷从土壤固相迁移至土壤液相的物理过程，用水冲刷受污染的土壤，使砷转移至较深的根外部，以降低农作物根部砷的浓度。为预防二次污染，再选用含有特定配位体的化合物，或使用磷酸盐冲刷土壤，使其和砷构成新的络合物[31]。此种方法适用于面积小、污染严重的土壤修复，同时也会导致某些生长必须物质的流失[32]。

旱地土壤中无机砷多表现为As(V)。近些年来兴起了结合电动修复技术与渗透反应墙技术的修复技术(EK-PRB联合修复技术)，欧美国家有学者尝试使用该技术去除砷，并取得了良好的效果。江姿幸等[33]对EK-PRB联合修复技术修复土壤砷污染进行了探究:试验中未设置PRB，As(Ⅴ)的去除率仅为26.78%～26.91%；当设置PRB后，As(Ⅴ)的去除率提升至43.89%～70.25%；从阳极吸收的砷浓度较高，表明砷在联合修复过程中受离子迁移的影响较为明显；当仅采用电动修复技术处理时，首要除砷机制为电力装置带来的移除效应。该技术不搅动土层，同时可缩短修复时间，后期处理便捷，且可回收砷，具有一定的经济价值。该项技术近年来发展较快，在一些发达国家已步入商业化阶段，在我国该项技术大多处于实验室阶段，只需解决大面积修复土壤存在的问题，未来该技术将具有较好的应用前景。

3.3 水田砷修复方式

水稻土长期处于淹水的还原状态，砷主要以As(Ⅲ)形态存在。As(Ⅲ)易于与稻田中的硫结合形成硫化砷，土壤中硫的浓度与As(Ⅲ)的溶解性存在显著的相关性，且土壤中硫含量与有机质的含量呈正比，因此土壤有机质的含量决定了As(Ⅲ)的溶解性。由于毒性As(Ⅲ)>AS(Ⅴ)，故水田中农作物耐受性一般要差于旱生植物。针对水田砷修复，首要考虑的就是如何将As(Ⅲ)转换为毒性较低的形态。与菜地不同的是，由于水田土壤中的微生物铁氧化作用，部分As(Ⅲ)被转化为AS(Ⅴ)并被新生成的铁氧化物所固定。

针对水田砷污染土壤，添加固化/稳定剂铁氧化物(水铁矿、纤铁矿、针铁矿、赤铁矿)、锰氧化物(水锰矿、水钠锰矿和软锰矿)和铝氧化物(三水铝矿、勃姆石、水吕石)[28]是一种有效的方法。将金属氧化物作为固化剂修复土壤砷污染不单效果良好，同时成本较低。金属氧化物与土壤中砷接触，在表面发生氧化还原反应改变了砷的存在形态，Masue等[34]研究结果表明砷的形态是去除砷过程的关键:在碱性条件下(pH为8～10),铁氧化剂表面对As(Ⅲ)的吸附效果更显著；酸性环境下(pH为3～5)，As(Ⅴ)吸附效果更好。同时，短时间内As(Ⅴ)在金属铁或溶解铁表面不会发生反应，然而在有氧环境下，As(Ⅲ)在铁氧化物表面被氧化。胡立琼[35]通过对水稻进行化学稳定实验，探究用4种含铁材料(FeCl3、Fe0、FeCl2和Fe2O3)固定土壤砷的效果，结果发现Fe0提高了水稻产量，降低了根、壳、糙米中砷浓度，对茎部位中无机砷和总砷浓度没有明显影响。总而言之，固化/稳定化技术能够显著降低As在水田土壤中的溶解、迁移性及有效性。但因只是改变了As的形态，而未真正将As从土壤中移除，故需与其他修复技术联合修复。

近几年来，植物修复成为新的研究热点。蜈蚣草就是一种应用在植物修复中的超富集植物。在土壤中，As主要经质体流动的方式到达根部表层[36]，由植物根部经由共质体进入植物体[37]。植物木质部细胞壁的阳离子交换能量高，对金属离子向上运输有显著的阻碍作用[38]。但在蜈蚣草中，As的存在形式主要是亚砷酸根离子，让蜈蚣草木质部对As的阻碍作用减弱，一些As随木质部质流向根上部分迁移。陈同斌等[39]的研究显示，在含As 9mg/kg的正常土壤中和含As 400mg/kg的土壤中，蜈蚣草地上部的富集系数分别为77.6和11.0。这说明，不管是在含As的自然土壤或者人为加砷的土壤中，蜈蚣草都能快速、高效地吸收大量的As，并转移到其地上羽叶中；且呈现出蜈蚣草内As浓度随植株生长[40]以及其生长环境中As含量的增加而增加的趋势[41,42]。蜈蚣草能将相对不溶于水的AIAs04、FeAsO4、Ca3(As04)2等物质富集于其羽叶中[40,43]，还能吸附土壤中的MMA、DMA等有机态砷[44]，这表明蜈蚣草能富集不同形态的As。但需要注意的是，水培条件下蜈蚣草对亚硝酸盐的富集效率很慢，大概是吸收砷酸盐速率的1/10，以As(V)形式吸收的也只是总砷的一部分。在水培情况下，实验结果表明：培养液中As(Ⅲ)的吸收效率与时间成正比，随浓度不同而不同。例如蜈蚣草对As(Ⅲ)处理浓度为10mg/L，吸收百分比在1d后达到97.57%，而在500mg/L、1000mg/kg条件下,吸收率明显下降,吸收效率分别只有16.5%、3.43%。200mg/L时，吸收率最高[45]。因此，尽管植物修复成本较低，无二次污染，后期处理方便，但在水田除砷的应用中仍存在一定的问题。

针对植物修复的缺陷，研究者提出了利用微生物或蚯蚓等措施进行强化修复的措施[46]。例如在特定的水田环境下，某些微生物的生殖能力很强，能对砷达到富集转换的效果。细菌和真菌都能进行砷的甲基化作用，而二者的产物却存在差异：真菌的甲基化产物一般为三甲基胂(TMA)，而细菌的产物是单甲基胂(MMA)及二甲基胂(DMA)。不同形态的砷对生物体的毒性排序为：DMA(Ⅲ)>MMA(IV)>As(IV)>As(V)>DMA(V)>MMA(V)>TMAO。砷的微生物甲基化作用的主要产物为DMA(V)和TMAO，DMA(V)毒性比无机砷弱，而TMAO具有挥发性，其挥发时能除去一部分砷。虽然中间产物MMA(Ⅲ)和DMA(Ⅲ)毒性强于As(Ⅲ)，但因其在细胞内存在的时间较短，故微生物对砷的甲基化作用不单被认为是生物体去除砷的适应性过程，还被当做是高效的土壤砷污染的生物修复方式[47]。Liu等[48]曾在砷含量300mg/kg的土壤中接种菌根时发现，蜈蚣草砷累积量比没接种时提高了44%。杨倩[49]探究结果表明，施用砷酸还原菌显著改良了超积累植物蜈蚣草的生长状况，增强了对砷的富集，蜈蚣草对砷污染土壤的修复效率提高了67%～478%。由此看来，利用微生物—植物联合修复无疑是水田修复的有效方式。

除了前3种方式以外，为了降低水田中砷的浓度，还可以采取水田改旱地的种植模式。但在镉砷复合污染下，水田改旱地会增强镉的生物有效性。所以镉砷污染农田修复需要综合考虑，以免在减轻砷污染危害的同时，加重了镉污染。

4 耕地砷污染修复总结与展望

(1)针对耕地类型不同的砷污染，应加强对砷在土壤中迁移、吸收方式的研究，重在控制和从根本上消除污染源。在使用化学改良剂、螯合剂或微生物制剂减弱土壤砷污染毒性的前提下，应按照农作物抗(耐)性、收获部位和利用方式的不同，分析造成耕地砷污染的根本原因，采用综合防治措施，因地制宜，尽量做到安全高效地除砷。

(2)物理化学类方法主要针对砷污染严重的小面积区域，而新兴的投资成本低、二次污染少的植物修复技术更具前景。

(3)当今的固砷材料中基本为简单的含(铁铝)材料，除砷效果有限，大面积治理存在成本较高的问题，因此可考虑研发复合可回收材料。

(4)应寻求多种修复方式的综合运用，如引入分子生物学、转基因技术与植物修复相结合，获得生物量大、吸收砷能力强、适应能力强的超富集植物；针对具体土壤、作物环境，研发微生物—植物联合修复技术、化学/物化—生物联合修复技术、物理—化学联合修复技术，从而达到更加高效除砷的目的。

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Advances in Soil Remediation Polluted by Arsenic in Different Kinds of Farmland

RAN Ji-wei1,ZHANG Xu2,NING Ping1,ZHANG Yu-xia3,JIN Yu3,SUN Xin1

(1. School of Environmental Science and Environmental Engineering, Kunming Science and Technology University, Kunming Yunnan 650000, China)

Arsenic pollution incidents have occurred from time to time in recent years. The soil is undoubtedly the biggest victim. This paper reviewed the status of arsenic pollution, soil remediation of arsenic, and arsenic pollution remediation. The various ways to remediate different cultivated land types were discussed. The future research on remediation technologies for farmland arsenic pollution was forecasted.

arsenic;soil remediation;dry land; paddy field;remediation ways

2016-12-03

云南省环保厅资助:云南省典型重金属污染耕地对农作物影响研究。

冉继伟(1993-)，硕士生，主要研究方向为土壤污染修复。

孙鑫(1987-)，博士，讲师，主要从事大宗固体废物环境风险评价等方面研究。

X131

A

1673-9655(2017)03-0080-07