长寿命裂变产物热堆嬗变可行性研究

刘琨+秦东+倪东洋

摘 要：长寿命裂变产物（LLFP）随着核电站的运行而不可避免产生积累。为降低乏燃料地质贮藏的压力和有效的降低LLFP的长期危害，有必要进行嬗变处理。详细论述了长寿命裂变产物核素的放射性毒性及其在长期地质贮藏过程中的风险，确定了长寿命裂变产物进行嬗变处置的必要性。开展了长寿命裂变产物热中子反应堆嬗变可行性的研究，针对核废物中的高放射性、长半衰期的裂变产物，综合考虑其放射性毒性，半衰期，乏燃料产额，及嬗变分离技术难度等诸多因素，确定利用热堆中进行长寿命裂变产物核素的嬗变研究。

关键词：嬗变；长寿命裂变产物；放射性毒性；放射性风险

1 概述

核反应堆产生的放射性和生成的核废物是其对公众的最主要潜在危害之一，是公众关注度最高的方面。对于现役的商用压水堆，其放射性物质主要包括：锕系元素、裂变产物和活化产物。高放核废物（HLW）主要包括：超铀核素（TRU）以及部分高放射性裂变产物核素。

尽管在乏燃料中的含量相对较低，当释放到自然环境时，这些HLW核素会对生物圈构成危害。因此，HLW核素需要在稳定的深层地质条件下与生物圈隔离很长时间。在地质埋藏过程中，采用核素的放射性毒性评价HLW的潜在危害。选择用于制造1t压水堆富集铀燃料所需的天然铀矿石的放射性毒性作为参考基准，给出了在乏燃料地质埋藏过程中乏燃料中各组分的放射性毒性变化趋势。

其中，大部分的裂变产物为稳定核素或半衰期较短的核素。在乏燃料长期的地质埋藏过程中，乏燃料中由于裂变产物所导致的放射性毒性随地质埋藏时间呈现显著的衰减趋势（图 1）。根据核素衰变半衰期，放射性裂变产物可分为短寿命裂变产物（SLFP）和长寿命裂变产物（LLFP）两类。在乏燃料地质埋藏早期，裂变产物是乏燃料放射性毒性的主要贡献，在地质埋藏100年时裂变产物的放射性毒性约为1.4×107 Sv/tHM。部分长寿命裂变产物，虽然在乏燃料中的比重较低（≈0.1%），是长期地质埋藏过程中的放射性剂量的主要贡献核素。99Tc、129I、93Zr、135Cs和126Sn等高放核素，由于其長期地质贮藏中的放射性危害及放射性泄漏风险，以及由于该类核素对于乏燃料长期地质埋藏所造成的压力，需要进行相应地处置[2]。

2 高放长寿命裂变产物核素选择基准

2.1 核素的自然半衰期

根据裂变产物的半衰期，进行裂变产物核素的筛选，主要考虑自然半衰期T1/2>2.0×104y的长寿命裂变产物，如表 1所示。

2.2 核素在乏燃料中的累积量

表2给出了主要长寿命裂变产物在压水堆卸料燃耗为33.0 GWd·tHM-1的乏燃料中的累积量。

2.3 裂变产物的放射性毒性评价

由于不同放射性核素的半衰期、衰变粒子类型与衰变能、衰变粒子在不同介质的扩散率以及人体重要器官的生物效应各不相同，因此需要考虑核素的放射性毒性。高放射性核素毒性可以表示为核素的放射性活度和放射性允许浓度（RCG）的比值。图2给出了卸料燃耗为33.0GWd·tHM-1乏燃料在长期地质埋藏过程中主要LLFP核素的毒性变化趋势。随着乏燃料地质埋藏时间的推移，在地质贮藏1000年以上时，裂变产物的重要放射性危害取决于五种LLFP核素：93Zr，99Tc，126Sn，129I和135Cs，其放射性危害占所有裂变产物放射性危害的90%[3]。

3 高放长寿命裂变产物核素嬗变必要性

图 3给出了放射性核素影响的评价标准。根据核素的固有性质（累积量、自然半衰期等），可以评价核素的放射性活度及衰变能沉积，进而评价高放核废物的危害。考虑放射性核素滞留对人体和地质贮藏压力的影响，放射性毒性及放射性泄漏风险作为评价核素的放射性危害的指标，量化了核素的放射性危害。

3.1 放射性危害

图4给出了初始富集度为3.25wt.%，卸料燃耗为33.0GWd·tHM-1的压水堆乏燃料地质贮藏1000年及106年后主要长寿命高放核素稀释到该核素的最大允许吸入浓度和最大允许摄入浓度所需的空气或水体的体积。从图中可以看出，在长期地质贮藏后，虽然LLFP核素的吸入危害在整个地质贮藏过程中远低于TRU核素的毒性，但是由于该类核素具有较高的水溶性，使得该类核素的放射性摄入危害要远大于前者，因此必须考虑对LLFP核素的“分离-嬗变”处置。

3.2 放射性风险

风险[4]是乏燃料地质埋藏过程中辐射剂量泄漏风险的简称，根据放射性同位素从储存库中逃逸并污染用于饮水或食物生长的地下水，对于人类造成危害的程度而提供评价放射性核素的等级。图5比较了压水堆乏燃料中几种重要HLW核素从地质储存库中逃逸到生物圈的相对风险。根据美国尤卡山处置库中贮存的卸料燃耗为33.0 GWd·tHM-1的压水堆乏燃料堆外冷却1000年，假定放射性核素从地下水到生物圈迁移时间为105年的条件下做出的放射性风险剂量估算。其中长寿命裂变产物99Tc，129I和135Cs的逃逸风险在高放长寿命核素中占重要的地位，在LLFP嬗变研究中它们作为优先的嬗变对象。

研究表明，在乏燃料的长期地质埋藏过程中，由于地下水与乏燃料的接触，103-105年埋藏周期内，人体自水体摄入的放射性剂量主要来源于14C，36Cl和129I，在105-106年埋藏周期内，主要的放射性剂量来源于135Cs，79Se和99Tc[6]。由于在空气/水中具有较好的可溶性，129I，135Cs，129I，126Sn和79Se等LLFP核素在乏燃料长期地质埋藏过程中的辐射剂量泄漏风险占据主导地位。

4 高放长寿命高放裂变产物的嬗变可行性

4.1 嬗变加速比

针对选定的LLFP核素，根据ORIGEN-S中子截面数据库中子俘获截面信息，计算了在PWR中子注量率水平下各核素的热堆等效半衰期和嬗变系统的核素的嬗变加速比，如表 3所示。可以看到，除了126Sn在热谱下的俘获截面较低（0.035b），在热谱下的有效嬗变率较低，无法实现有效嬗变，其他LLFP核素在热谱下可以实现有效的嬗变。

参考核素的自然半衰期定义，热堆嬗变等效半衰期定义了LLFP核素在给定中子注量率的嬗变系统中进行嬗变，实际核素消耗到初始装载质量一半所需的时间。LLFP的嬗变加速比定义为自然衰变的半衰期和堆内嬗变的等效半衰期的比值。

4.2 裂变产物分离需求

表 4给出了卸料燃耗为33.0 GWd·tHM-1时乏燃料组件在堆外10年冷却后LLFP产物核素同位素组分比重及其在热谱中的单群有效俘获截面。从表中可以看出，99Tc在乏燃料组分中不存在其他同位素组分，因此在LLFP裂变产物分离时只需要进行组分化学分离即可；129I的同位素127I的有效截面较大，但是由于乏燃料中组分中129I的组分比重较高，可以在分离过程中进行组分分离，获得127I和129I的混合物；其余LLFP核素，由于其在热中子能谱下的有效中子俘获截面和其它同位素俘获截面在相同的量级，且同位素组分成分复杂，因此对于分离过程中需要采用同位素分离技术。

表5总结了主要LLFP核素进行嬗变处置的需求分析。由于较高的水溶性、迁移性且在迁移过程中难以在岩石圈中滞留，129I和99Tc是乏燃料在长期地质埋藏过程中核素由于泄漏导致放射性当量剂量对生物圈产生显著影响的主要贡献。当前选取99Tc和129I作为LLFP嬗变研究的主要目标核素，通过在多次的中子俘获反应，可以使得高放射性、长寿命的裂变产物核素嬗变成为短半衰期，低放射性核素或稳定核素。

5 结束语

本文针对长寿命裂变产物嬗变的意义、热中子能谱嬗变的可行性、核素后处理分离能力及其嬗变中子学特性进行了分析研究：

（1）长寿命裂变产物嬗变的必要性。由于在空气/水中的良好的溶解能力，129I、135Cs、129I、126Sn和79Se等LLFP核素在乏燃料长期地质埋藏过程中由于泄漏所导致的放射性当量剂量中占据主导地位，因此需要进行相应的嬗变处置，以降低长期地质埋藏过程中的放射性泄漏风险。

（2）LLFP嬗变可行性研究。综合评价了长寿命裂变产物核素的放射性特性、放射性毒性和乏燃料同位素组分等相关因素，确定99Tc和129I在热堆中具有较大的嬗变潜力。

参考文献

[1]Salvatores M. Nuclear Fuel Cycle Strategies including Partitioning and Transmutation[J].Nuclear Engineering and Design，2005，235（7）：805-816.

[2]Yapici H， Genc G， Demir N. A Comprehensive Study on Neutronics of a Lead-Bismuth Eutectic Cooled Accelerator-Driven Sub-Critical System for Long-Lived Fission Product Transmutation[J].Annals of Nuclear Energy，2008，35（7）：1264-1273.

[3]Kloosterman JL， Li JM. Transmutation of Tc-99 and I-129 in Fission Reactors： A Calculation Study[R].Netherlands Energy Research Foundation ECN，1995.

[4]Artisyuk V， Saito M， Stankovsky A. Challenge of Transmutation of Long-Lived Nuclides[J].Progress in Nuclear Energy，2005，47（1-4）：327-338.

[5]Pigford T. Effect of Actinide Burning on Risk from High-Level Wastes[J].Transactions of the American Nuclear Society，1991，63： 80-83.

[6]Kessler G. Sustainable and Safe Nuclear Fission Energy[M]. Germany： Springer， 2012.

作者簡介：刘琨（1986-），男，陕西汉中人，工程师，工学博士，热堆嬗变、堆芯确定论计算方法和燃耗计算方法。