大九湖泥炭地距今16000年以来Hg沉积记录及影响因子

李远平,马春梅,朱 诚,黄 润,郑朝贵(.皖西学院环境与旅游学院,安徽 六安 70；.南京大学地理与海洋科学学院,江苏 南京 0046；.滁州学院地理信息与旅游学院,安徽 滁州 900)

大九湖泥炭地距今16000年以来Hg沉积记录及影响因子

李远平1,2,马春梅2*,朱 诚2,黄 润1,郑朝贵3(1.皖西学院环境与旅游学院,安徽 六安 237012；2.南京大学地理与海洋科学学院,江苏 南京 210046；3.滁州学院地理信息与旅游学院,安徽 滁州 23900)

神农架大九湖盆地距今16000年以来的泥炭沉积被用来分析Hg含量变化及其主要影响因子.基于剖面Ti、Al、Sc、Rb、Sr、Pb、Zn等元素含量和δ13C、腐殖化度等指标,主成分分析和逐步回归分析揭示泥炭剖面Hg含量变化主要受大气降尘、地表径流作用下的矿物质输入、大气降水、泥炭分解程度等因子影响.根据各因子影响Hg含量的强度随年代(深度)变化以及剖面Hg含量变化,距今16000年以来大九湖泥炭剖面的Hg记录可以分为6个阶段.在阶段Ⅰ(16.0～15.6cal kyr BP),Hg含量低值源于大气降尘减少和泥炭分解程度降低;第Ⅱ阶段(15.6～14.2cal kyr BP)大气降水增加以及陆地生物量增多、陆源有机物输入增多,导致Hg含量升高;阶段Ⅲ(14.2～11.3cal kyr BP)Younger Dryas时期(YD,12.3～11.3cal kyr BP),因大气降尘增多,泥炭分解程度增加, Hg含量较YD之前升高;第Ⅳ阶段(11.3～4.3cal kyr BP),各因子作用波动明显,Hg含量整体处于高值段;在第Ⅴ阶段(4.3～3.1cal kyr BP)气候转干,大气降尘也较低, Hg含量出现明显的降低.第Ⅵ阶段(3.1cal kyr BP以来)表现出大气降尘的逐渐增加和整体减少的矿物质输入,反映降水减少以及逐渐增强的人类活动影响,Hg含量则持续升高.

Hg沉积；影响因子；大九湖泥炭地；晚冰期

汞(Hg)因其高挥发性,在大气中滞留时间长,本质毒性尤其是它的甲基化形态[1],在环境中受到特别关注.近些年来,已有多项研究使用自然记录体,诸如泥炭地[2-7]、冰芯[8-10]、湖泊沉积物[11-14]来重建历史时期或者地质时期Hg沉积.在我国,关于 Hg沉积研究比较少[6,11,15-17],且时间跨度大都在全新世.笔者先前对大九湖泥炭剖面 Hg记录中反映的人类活动导致的 Hg沉降做了探讨

[18],但并没有深入探究影响整个剖面 Hg含量的各个因子(环境过程)与变化.已有研究表明,与泥炭演化相关的有机物降解和质量损失会影响泥炭中Hg含量[7,19],大气干湿沉降会影响进入泥炭地的Hg[7,20].对于湖泊和矿质泥炭沉积物,流域土壤侵蚀也会影响Hg含量[4,13-14].

大九湖盆地位于湖北省神农架林区的最西端,是受冰川、岩溶和流水的综合作用,于晚更新世以来形成的一个封闭高山小盆地.盆地内分布有成层的沼泽并普遍发育泥炭,从而成为东亚季风区晚更新世以来自然环境和古气候演变研究的理想场所.基于孢粉分析,已有多位研究者[21-24]揭示了晚更新世以来不同时间尺度上区域植被和气候演变.马春梅等[25-26],李远平等[27]基于腐殖质化度和TOC、TN、δ13C等地化指标以及化学元素剖面,高分辨率重建了晚冰期以来区域气候环境演变历史.朱诚等[28]、Huang等[29]分别基于孢粉年平均温度转换函数和微生物分支脂肪醇比率BNA15重建了16kyr BP以来和13kyr BP以来大九湖年平均温度变化,2项记录有很好的对比性. Zhao等[30]、朱芸等[31]运用植物大化石和地球化学指标,分析了晚全新世以来大九湖泥炭地的发展过程和人类活动影响.目前,深入研究大九湖泥炭沉积中Hg含量的主要影响因子还未见详尽报道.

本研究基于大九湖泥炭剖面 Hg沉积记录和其它地球化学数据,探讨各不同因子(环境过程)对剖面Hg含量的影响,确定晚冰期以来影响泥炭剖面Hg含量的主要因子,定量化不同因子的权重,从而建立不同因子作用于泥炭Hg含量的年代变化.

1 材料和方法

1.1 研究区域和取样

大九湖盆地(31°24′～31°33′N, 109°56′～110°11′E)是一个封闭的岩溶盆地,位于东部低山丘陵向西部高原山地过渡的神农架林区的最西端.盆地底部地势平坦,平均海拔 1730m,面积约16km2.盆地外围是由火成岩和碳酸盐岩组成的海拔2200～2400m陡峭中山,山地表层覆盖棕色山地土壤.处于北亚热带季风气候区,年均降水量1530mm,年均气温7.4℃,相对湿度80%以上.盆地主要沼泽植物有红穗苔草、小灯芯草、单穗苔草、地榆、假水生龙胆和泥炭藓等.周围山地生长着以山毛榉科为主的温带针阔叶混交林.流入盆地的溪流最终都流入地下溶洞,无地面水流出口.

本文于2004年2月在大九湖盆地中心部位用特制U型白铁皮槽采集到297cm的泥炭剖面.采样点GPS地理位置31°29′27″N, 109°59′45″E,海拔1760m (图1).剖面未达基岩.密封后,样品被运回实验室,4℃保存直至分样和实验分析.

图1 大九湖盆地采样点位置Fig.1 Location of the sampling site in the Dajiuhu peatland

1.2 测年和年代—深度模型

根据泥炭剖面深度和岩性变化,选取10个样品,制样在中国科学院地球环境研究所完成,在北京大学重离子物理研究所进行AMS14C测定.泥炭样品经HCL-NaOH-HCL处理后,用去离子水冲洗过 60μm孔径筛.选取＜180μm纤维素,制靶待测.测年结果见表1.使用R软件CLAM程序内含的IntCaL09校正曲线进行14C年代校正,并建立年代—深度模型,使用平滑样条获得最佳拟合(图2).

图2 大九湖泥炭剖面年代-深度模型Fig.2 Age-depth model of the Dajiuhu peat core

表1 大九湖泥炭剖面AMS14C年代及校正Table 1 AMS14C measurements and the calibrated age range of the Dajiuhu peat core

1.3 地球化学元素及其它地化指标分析

1cm间隔样品经风干后,研磨,过150μm孔径筛.称取0.1g样品,用HCL/HNO3(3:1)混合液消化处理后,测量Hg含量.Hg测量于2005年春在南京大学现代分析中心利用北京瑞利公司制造的AF-610A型冷蒸原子荧光光谱仪完成.采用国家标准物质[GBW07405,标准值(0.29±0.04μg/g)]进行质量控制.检测限为 0.008ng/g.标准物质回收率93%～108%,相对标准偏差(RSD, n=11) ±6%以内.每个样品 3个平行样测量取平均值.包括Ti、Al、Sc、Rb、Sr、Pb、Zn等在内的多元素分析,也于2005年春在南京大学现代分析中心进行,具体方法和实施,详见文献[27].有机碳稳定同位素(δ13C)测试、以吸光度表征的腐殖化度量测见文献[25-26].

1.4 统计分析

对泥炭剖面地球化学数据进行主成分分析(PCA)以识别影响泥炭地球化学变化的主要因子(环境过程).所有数据均进行了标准化处理以避免尺度效应.将Hg含量作为因变量,提取的主要因子剖面得分为自变量进行逐步回归分析.各主要因子回归得分随深度变化反映了各环境过程对Hg含量影响的年代变化.

2 结果

大九湖泥炭剖面 Hg含量变化 29～595ng/g,均值(180.11±114.05) ng/g (图3).其它代表性化学元素和地化指标随深度变化如图3所示.

主成分分析结果见表 2,前 2个主成分变量载荷如图 4.第 1个主成分(PC1)解释了总方差68.59%,表现为Ti、Al、Sc、Rb、Sr的高正载荷(＞0.9).第 2个主成分(PC2)解释了总方差的15.63%,主要与Pb、Zn的较高正载荷有关(分别为0.83、0.67).第3主成分(PC3)占总方差的5.99%,主要表现为δ13C的较低负载荷(-0.54).第4主成分(PC4)占总方差5.39%,腐殖化度和δ13C的正载荷比较明显(分别为0.41、0.36).

利用4个主成分得分对Hg含量进行逐步回归分析,结果见表3.由表3、图5可见,基于各主成分指向的因子(环境过程)的作用,回归模型可以高精度拟合 Hg含量(R=0.87,误差±0.52).回归系数体现了各因子影响 Hg含量变化的权重,权重大小依次为 PC2＞PC1＞PC3＞PC4.其中 PC2、PC4与Hg含量正相关,而PC1、PC3与Hg含量负相关.

图3 大九湖泥炭剖面化学元素及地化指标随深度变化Fig.3 Variations of the elemental concentrations and geochemical properties against depth in the Dajiuhu peat core

表2 各变量各主成分载荷Table 2 Factor loadings of the four components obtained by PCA

图4 大九湖泥炭剖面化学元素及地化指标第一和第二主成分载荷Fig.4 Principal component loadings of the elements and geochemical proxies in the Dajiuhu peat core for PC1 and PC2

表3 各主成分与Hg含量逐步回归分析Table 3 Stepwise regression analysis of the principal components on Hg concentrations

图5 观测值标准化Hg含量与回归模型模拟的Hg含量Fig.5 Biplot of standardized Hg concentrations and expected Hg values according to the regression model

3 讨论

3.1 泥炭剖面Hg含量

泥炭剖面自 89cm以上(3080cal yr BP以来),Hg含量明显升高[均值(288.38±137.60)ng/g,图3].自古至今,中国辰砂矿的开采主要集中在湖南、贵州和重庆的毗连地区.主要开采地点包括湖南省的保靖、凤凰、新晃,贵州省的铜仁和务川以及重庆的酉阳和秀山,所有这些地点距离大九湖盆地南部不到600km.而3080cal yr BP对应中国商朝时期,我们有理由认为泥炭剖面 89cm以上 Hg含量的明显升高反映了人类活动的影响

[18].自89cm以下,Hg均值(132.44±54.85) ng/g,这与 Tang等[6]研究的中国东北小兴安岭泥炭5100cal yr BP以来 Hg记录的自然背景值[(111.3±64.7) ng/g]以及西班牙北部Rońanzas泥炭2450～8000cal yr BP未受人类活动影响Hg含量[(158.9 ± 63.6) ng/g][32]等有很好可对比性.在其它晚更新世以来 Hg含量记录中,未受人类活动影响的时期也表现出Hg含量的明显波动[7,14].

3.2 影响泥炭剖面地球化学变化的因子(环境过程)

主成分分析结果表明(表2),PC1主要表现为Ti、Al、Sc、Rb、Sr的高正载荷(＞0.9).本课题组之前在对这个泥炭剖面多个元素(不包括 Hg)地球化学行为的研究中,也发现了相似的元素关联,认为它们源于盆地周边火成岩和碳酸盐岩的风化,反映了地表径流的无机矿物输入,并依据Ti元素的剖面变化高分辨率重建了区域气候环境变化

[27].PC2主要表现出Pb、Zn的较高正载荷(分别为0.83、0.67).考虑到区域主要岩石中Pb、Zn含量很低,且Pb、Zn常常共生在矿石中比如闪锌矿、方铅矿,可以认为PC2反映了大气降尘的作用.

PC3主要与δ13C的较低负载荷(-0.54)有关.整个剖面 δ13C变化幅度较小,介于-28.69‰～-26.42‰之间.δ13C的波动主要反映了C3植物所占比重的变化.在降水偏少的干旱时期,C3植物所占比重减小,表现出δ13C偏重;反之亦然[7,25,33]. PC4中,腐殖化度和δ13C的正载荷比较明显(分别为0.41、0.35).通常,体积密度、吸光度、C/N这3个指标被用来定量化推演泥炭的分解程度[34].但C/N除了用来表征泥炭的分解程度,也有诸多学者认为其反映了沉积剖面中有机物是以内生还是以外源为主导[35-36].鉴于本项研究泥炭剖面的矿养型性质[18,27],我们采用吸光度表征的腐殖质化度指示泥炭分解程度[26,34,37].

3.3 控制剖面Hg含量变化的主要环境过程

逐步回归分析结果(表3)显示大气降尘(PC2)对泥炭 Hg含量影响最大.回归系数为正说明PC2与剖面 Hg含量正相关,大气降尘增多的时期会导致颗粒状Hg沉降增多,剖面Hg含量增大.对Hg含量影响第2显著的因子与无机矿物质输入(PC1)有关.该因子回归系数为负,表明大量的无机矿物质输入会降低泥炭 Hg含量.土壤侵蚀和地表径流也会使表层土壤中的Hg以耦合到颗粒和溶解有机物的形式进入泥炭地[14],但大量降水和强侵蚀导致的大量无机矿物质输入会稀释外源及内生有机物,稀释泥炭中的Hg,使Hg含量降低[7,14].影响泥炭Hg含量第3个重要的因子主要与泥炭碳同位素组成(PC3)有关.鉴于这个因子的回归系数为负,说明δ13C偏负会使Hg含量升高,即大气降水(湿沉降)增多会加大对大气中Hg离子(Hg(Ⅱ))的清洗,反之亦然.腐殖质化度表征的泥炭分解程度(PC4)是权重最小的因子.Hg会与腐殖酸形成稳定复合物,泥炭分解程度增加导致Hg含量增多已被诸多研究所阐明[4,38-39].

3.4 不同因子(环境过程)影响泥炭Hg含量的年代变化

尽管回归模型说明了不同因子对泥炭Hg含量影响的总体权重,但不同因子影响 Hg含量的强度是随年代(深度)变化的,如图 6所示.基于影响因子作用以及剖面 Hg含量的年代变化, 16,000cal yr BP以来大九湖泥炭剖面的Hg记录可以分为6个阶段.

阶段Ⅰ,自剖面底部到 288cm,16.0～15.6cal kyr BP.Hg整体处于低值段,Hg含量降低源于大气降尘减少和泥炭分解程度降低.第Ⅱ阶段,对应剖面深度288～261cm,15.6～14.2cal kyr BP,Hg整体呈现高值段.这一时期处于末次冰期结束后东亚夏季风逐渐增强、降水逐渐增多的时期[25-26,40].大气降水增加以及陆地生物量增多、陆源有机物输入增多,导致Hg含量升高.

阶段Ⅲ,261～216cm,14.2～11.3cal kyr BP.这一时段前期因大气降尘少以及无机矿物质输入,Hg含量低.自233～216cm (12.3～11.3cal kyr BP), 对应于Younger Dryas时期[27],大气降尘增多,泥炭分解程度增加,使得Hg含量升高.第Ⅳ阶段,剖面深度 216～115cm,11.3～4.3cal kyr BP. 自 216～165cm (11.3～8.9cal kyr BP),大气干、湿沉降增多,使得 Hg含量在前一阶段基础上继续增加.在165～135cm (8.9～6.9cal kyr BP),各个影响因子作用波动明显,Hg含量也呈现出频繁的波动.Hg含量在8.2cal kyr BP出现一个局地峰值,主要源于大气降尘增多、矿物质输入减少、泥炭分解程度增大.上部135～115cm (6.9～4.3cal kyr BP),处于全新世最适宜期(HCO)[27],大气降尘、矿物质输入以及泥炭分解等因子作用均处于整个剖面均值,充沛的大气降水使得Hg含量高.

图6 不同因子(环境过程)影响泥炭Hg含量的年代变化(A)及标准化Hg含量变化(B)Fig.6 Records of the cumulative effects of the factors involved in the variations of Hg concentration (A) and standardized Hg concentrations in the Dajiuhu peat core (B).

第Ⅴ阶段,对应剖面115～89cm,4.3～3.1cal kyr BP.HCO之后,气候转干,大气降水减少,大气降尘也低,使得Hg含量在HCO之后出现明显的降低.第Ⅵ阶段,自89cm至剖面顶部.这一阶段表现出大气降尘的逐渐增加和整体减少的矿物质输入.在31cm以上,也表现出大气降水增多,泥炭分解程度降低,矿物质输入增多,但大气降尘的持续增多,主导了千年来剖面Hg含量变化,这体现了区域日益增强的人类活动的影响.

4 结论

4.1 大九湖泥炭剖面距今16,000 年以来Hg含量变化为29～595ng/g,均值(180.11±114.05) ng/g.与其它长序列 Hg记录一致,在未受人类活动影响的时期(3080cal yr BP之前)也表现出Hg含量的明显波动.

4.2 主成分分析结果表明,大九湖泥炭剖面距今16,000 年以来地球化学变化主要受4个方面因子(环境过程)的影响: 地表径流的矿物质输入(PC1),大气降尘(PC2),大气降水(PC3),泥炭分解程度(PC4).

4.3 对泥炭剖面Hg沉积而言,大量降水和强侵蚀导致大量无机矿物质输入会稀释外源及内生有机物,稀释泥炭中的 Hg,使 Hg含量降低.大气降尘增多、大气降水增加(δ13C偏轻)、泥炭分解程度加强会导致泥炭 Hg含量增加.逐步回归分析结果显示,各因子(环境过程)影响Hg含量变化的权重大小依次为 PC2＞PC1＞PC3＞PC4.其中PC2、PC4与 Hg含量正相关,而 PC1、PC3与Hg含量负相关.

4.4 根据不同因子影响 Hg含量的强度随年代(深度)变化以及剖面 Hg含量变化, 16.0cal kyr BP以来大九湖泥炭剖面的 Hg记录可以分为 6个阶段.在阶段Ⅰ(16.0～15.6cal kyr BP),Hg含量低值源于大气降尘减少和泥炭分解程度降低;第Ⅱ阶段(15.6～14.2cal kyr BP)大气降水增加以及陆地生物量增多、陆源有机物输入增多,导致Hg含量升高;阶段Ⅲ(14.2～11.3cal kyr BP)YD时期(12.3～11.3cal kyr BP),因大气降尘增多,泥炭分解程度增加, Hg含量较 YD之前升高;第Ⅳ阶段(11.3～4.3cal kyr BP),各因子作用波动明显,Hg含量整体处于高值段;在第Ⅴ阶段(4.3～3.1cal kyr BP)气候转干,大气降尘也低, Hg含量出现明显的降低.第Ⅵ阶段(3.1cal kyr BP以来)表现出大气降尘的逐渐增加和整体减少的矿物质输入,反映降水减少以及逐渐增强的人类活动影响,Hg含量则持续性升高.

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Long-term (16000yr) controls on mercury accumulation reconstructed using a peat record from Dajiuhu mire, central China.

LI Yuan-ping1,2, MA Chun-mei2*, ZHU Cheng2, HUNG Run1, ZHENG Chao-gui3(1.School of Environment and Tourism, West Anhui University, Lu’an 237012, China；2.School of Geographic and Oceanographic Sciences, Nanjing University, Nanjing 210046, China；3.School of Geography Information and Tourism, Chuzhou University, Chuzhou 239000, China). China Environmental Science, 2017,37(3)：1103～1110

In the present study, a peat core sampled in Dajiuhu montane mire, Hubei province, extending back to 16,000yr BP was analyzed for Hg accumulation and main environmental processes involved in the control of Hg concentrations. Based on Ti, Al, Sc, Rb, Sr, Pb and Zn contents as well as humification and δ13C of the core, principal component analysis (PCA) and stepwise regression analysis revealed that main processes controlling Hg concentrations included the mineral input by precipitation and runoff (PC1), dust deposition (PC2), wet deposition (PC3) and peat decomposition (PC4). On the basis of the relative importance of each factor on Hg concentrations, the 16,000yr record of the Dajiuhu peat core could be divided into six main phases. During phaseⅠ(16.0～15.6cal kyr BP), reduced regional dustfall and peat decomposition resulted in decreased Hg concentrations. In PhaseⅡ(15.6～14.2cal kyr BP) ,significantly increased atmospheric wet deposition and fluxes of particulate and dissolved terrestrial organic matter from soils under enhanced terrestrial productivity after the last glacial period were probably responsible for higher Hg concentrations. In phase Ⅲ(14.2～11.3cal kyr BP), Hg concentrations were enhanced later during the Younger Dryas(12.3～11.3cal kyr BP) by increased regional dustfall and peat decomposition. During phase Ⅳ(11.3～4.3cal kyr BP), although significant volatility of the four factors, Hg concentrations were higher as a whole. Lower Hg concentration in phase Ⅴ(4.3～3.1cal kyr BP) were mainly resulted from apparent decrease in atmospheric wet and dry deposition. In phase Ⅵ(3.1cal kyr BP to present), the Hg concentration increased with decreasing depth, albeit with evident volatility. This phase was characterized by reduced input of mineral matter into the mire and gradual increase in regional dustfall, indicating precipitation reduction and progressively increasing influence of anthropogenic activities on Hg accumulation in the peat.

Hg accumulation；factors；Dajiuhu peatland；the Late-glacial

X171,P597

A

1000-6923(2017)03-1103-08

李远平(1978-),女,安徽金寨人,副教授,硕士,主要研究方向为环境变化及其影响.发表论文19篇.

2016-08-08

国家自然科学基金资助项目(41371202,40701190);安徽省高校自然科学重点项目(KJ2011A274)

* 责任作者, 副教授, chunmeima@nju.edu.cn