响应面法优化电氧化-絮凝耦合工艺深度处理垃圾渗滤液

侯韦竹,丁 晶,赵庆良*,黄慧彬,王思宁,袁一星(.哈尔滨工业大学市政环境工程学院,城市水资源与水环境国家重点实验室,黑龙江 哈尔滨 50090；2.北京碧水源科技股份有限公司,北京 00089)

响应面法优化电氧化-絮凝耦合工艺深度处理垃圾渗滤液

侯韦竹1,2,丁 晶1,赵庆良1*,黄慧彬1,王思宁1,袁一星1(1.哈尔滨工业大学市政环境工程学院,城市水资源与水环境国家重点实验室,黑龙江 哈尔滨 150090；2.北京碧水源科技股份有限公司,北京 100089)

构建了以尺寸稳定电极为阳极、碳毡为阴极、铁网为双极性电极的电氧化-絮凝耦合工艺,用以同步去除垃圾渗滤液生化出水中的剩余有机物(COD)和总氮(TN),并利用单因素和响应面法探讨了极板间距、循环流速和氯离子(Cl-)浓度因素对垃圾渗滤液COD和TN去除率的影响.通过模拟和方差分析,得到了可达显著水平的二次响应曲面模型.通过响应曲面分析,得出 COD去除的最优反应条件为极板间距3.8cm,循环流速1mL/min, Cl-浓度5556mg/L,此时通过实验验证COD实际去除率84.6%,与模型预测值(85.4%)接近;TN去除的最佳条件为极板间距5.7cm,循环流速1mL/min, Cl-浓度5437mg/L,此时TN实际去除率为86.4%,与预测值(93%)较接近.该耦合工艺在实现COD和TN去除的同时,对总磷和色度也有一定的去除效果,实验表明通过电氧化-电絮凝的协同机制,可以实现垃圾渗滤液中多种污染物的同步去除.关键词：电氧化；电絮凝；垃圾渗滤液；深度处理；响应曲面法

垃圾渗滤液主要产生于城市垃圾卫生填埋或焚烧过程中,具有有机物和氨氮浓度高、含有毒重金属以及微生物营养元素比例严重失调等特征,且其水质受到多种因素影响,如垃圾性质、水分供给情况、填埋场环境等[1-2].目前常用垃圾渗滤液的处理流程为“预处理+生化处理+深度处理”[3-4],其中深度处理工艺常用的是多级膜处理技术,生化处理技术与膜技术相结合可实现垃圾渗滤液达标排放,但实际运行过程中往往存在工程投资大、膜污染严重和浓缩液无法妥善处理等一系列问题[5],因此,开发垃圾渗滤液深度处理过程中替代多级膜处理技术的工艺迫在眉睫.

近年来,电氧化工艺和电絮凝工艺因其无需添加氧化剂、二次污染少、能量利用率高等特点,目前已在尿液[6]和电厂废水[7]等处理过程中得到广泛研究,并取得较好的去除效果.电絮凝过程主要通过外电压作用,利用可溶性阳极产生大量可絮凝沉淀的金属离子达到去除废水中的污染物的目的,在纺织行业废水中应用广泛[8],可有效的去除废水中的色度及有机物.目前,已有报道研究将电氧化[9-10]或电絮凝[11-12]单独应用到垃圾渗滤液处理过程中,研究表明,单一电化学工艺对特定的污染物均有较好的处理效果.如 Cabeza[9]等利用电氧化法处理原液或预处理后的渗滤液,6h后氨氮可实现 100%去除,且氯离子浓度的增大可加强氨氮去除速率.曾晓岚等[12]采用电絮凝深度处理垃圾渗滤液生化出水,对氨氮的处理效果作用甚微,但总磷(TP)去除率为 90%可达国家排放标准,COD去除率也达到了64%.此外,电化学组合工艺处理废水的研究也有相关报道,如Cottalis等[13]采用铝作为双极性电极,同步完成电消毒和电絮凝过程,用于去除微生物和浊度并实现废水回用.梁栋等[14]通过铁电极和外加双氧水的方式构建电芬顿与电絮凝联用工艺处理渗滤液,可除去大部分有机物.

然而,目前将电氧化和电絮凝工艺耦合进行同步去除多种污染物的研究却较少.褚衍洋等[15]曾在电氧化系统中投加亚铁试剂,结果表明在铁促电解作用下,COD和氨氮的去除效率得到提高,可分别达到 68.37%和 89.07%.但目前在不外加絮凝剂或助凝剂的情况下采用电氧化和电絮凝的耦合工艺同步深度去除垃圾渗滤液中有机物和氮类污染物的研究尚属空白.

为克服现有研究的不足,本文在利用电氧化和电絮凝技术各自优势的基础上,构建新型电化学耦合工艺用于生活垃圾填埋场产生的垃圾渗滤液的深度处理,可有效实现垃圾渗滤液生化出水中多类剩余污染物(如COD、氮类)的同步去除.本文在单因素实验的基础上,采用响应曲面法优化工艺中的重点参数:极板间距、循环流速和Cl-浓度,并对优化参数的实际效果进行验证,以期为实际的工艺运行提供数据基础和科学依据.

1 材料与方法

1.1 污水来源及水质

实验采用的水样为哈尔滨某填埋场垃圾渗滤液经“预处理+两段式A/O”工艺处理后的生化出水,该垃圾填埋场目前处于老龄阶段(运行＞10年),此实验水样中大部分可生物降解有机物和氨氮已被前段处理系统去除.其垃圾填埋场二级生化出水的水质指标和本实验用水水质情况如表 1所示,其中总氮以氨氮(NH4+)和硝酸盐氮为主.实验用水中氯离子浓度通过氯化钠的添加进行调整.

表1 垃圾渗滤液及实验用水水质情况Table 1 Water quality of landfill leachate and the water used in the test

1.2 实验装置及分析方法

电氧化-絮凝耦合装置整体由电化学反应器、稳压电源和蠕动泵等部分构成.反应器由有机玻璃制成,采用尺寸稳定的钛基氧化物极板(DSA)为阳极,采用碳毡为阴极,Fe网为双极性电极.直流电源(深圳兆信科技有限公司 JPS-3005, 0～30V)为反应的进行提供电压,反应时电流密度维持在 20mA/cm2.实验采用连续进水方式,通过蠕动泵(保定兰格泵业 BT100-1F)控制循环流速进行废水循环.反应器尺寸 L×B×H=56mm× 30mm×75mm,电极尺寸L×B=50mm×20mm,有效容积为120mL.图1为实验装置示意图.反应4h后从固定位置取样进行测定.

实验中所有指标均采用《水和废水监测分析方法(第四版)》[16]中标准方法测定,COD采用重铬酸钾消解法测定,总氮采用过硫酸钾氧化紫外分光光度法测定,TP通过钼锑抗分光光度法测定,色度利用比色法,pH值采用在线 pH计法检测.实验过程中产生的絮凝体经过 105℃干燥后,用浓硝酸进行消解,之后采用电感耦合等离子体发射光谱法(ICP)进行金属类元素检测.

图1 电化学耦合工艺实验装置示意图Fig.1 Experimental setup of electro-oxidation and electro-coagulation combination process

1.3 响应面法实验设计

表2 响应曲面法实验变量编码及水平Table 2 Factors and coded levels of RSM

响应面法将数学方法和统计方法相结合,可以优化变量数值和预测响应值,确定最优反应条件参数,具有实验次数少,精密度高和预测性好等优点[17-18].在响应曲面法实验设计中,本文将极板间距、循环流速和Cl-浓度分别记为变量X1、X2和X3,从单因素实验中COD、TN处理效果可知,循环流速和 Cl-浓度均不宜过高,同时考虑到经济因素,因此,选取 3个因素的探测范围分别为:极板间距为2.5～5.7cm,循环流速为1～50mL/min, Cl-浓度为3000～7000mg/L,以COD去除率和TN去除率为响应值,记为变量 Y1和 Y2.采用数据处理软件Design-Expert 8.0实现响应曲面法(采用Box-Behnken)的设计过程,并进行响应面分析以及实验条件优化.表2为实验因素与水平设置.

2 结果与讨论

2.1 单因素实验

为考察影响耦合工艺运行效果主要因素,本文考察了极板间距、循环流速和氯离子浓度等因素的影响以及过程中 pH值的变化情况.设定极板间距 2.5cm,循环流速 10mL/min,氯离子浓度5000mg/L,每次分别调整某一单一因素,考察耦合工艺处理前后COD及TN的去除情况.

实验结果表明,在极板间距2.5cm、4.1cm和5.7cm变化的条件下,废水 COD去除率依次为73.9%、79.86%和 70.62%,TN去除率分别为77.11%,74.36%和 76.79%.在循环流速 1,10,50, 100,150mL/min变化的条件下,COD去除率依次为82.9%、71.6%、64.5%、40%和26%,TN去除率依次为77.8%、72.5%、77.4%、80.1%和75.1%.在Cl-浓度2500,5000,7000,9000mg/L变化的条件下,COD去除率依次为 40%、82.1%、75.4%和66.7%,TN去除率依次为79.4%、75.4%、72.8%和 78.8%.初始 pH值对电化学处理过程影响较大

[8-10],但由于垃圾渗滤液生化出水pH值较稳定(表1),波动较小,因此本文只考察了耦合工艺处理过程中pH值的变化情况,而不考虑pH值的初始变化情况.在反应结束时,pH值从7.8升高8.4,变化幅度较小,因此该工艺中pH值的改变对垃圾渗滤液深度处理出水的排放或再次利用并无影响.

单因素实验结果表明,在不同的因素条件下,电氧化和电絮凝的耦合工艺可有效同步去除COD及 TN.不同因素对污染物的去除影响程度不同.在单因素实验的基础上,为进一步考察因素对污染物去除的交互影响作用以及探索污染物去除的最佳条件,本文通过设计响应曲面法考察3个主要影响因素:极板间距、循环流速和Cl-浓度,以期得到COD和TN的最佳处理条件.

2.2 响应曲面法实验结果模拟及方差计算

表3为响应面实验中COD和TN的去除率实测值.根据Box-Behnken试验设计的统计学要求,从不同模型方差分析中的均方及检验结果综合来看,在实际去除率数据基础上,二次多项式模型的拟合效果要好于其他模型,因此在进行预测时本文选择二次多项式模型.以COD去除率(Y1)和TN去除率(Y2)为因变量,以极板间距(X1)、循环流速(X2)和Cl-浓度(X3)为自变量(X1、X2和X3均为实验水平实际值)建立二次响应曲面方程模型(1)和(2),并可计算出不同条件下去除率的预测值(表3).

表3 实验设计及COD、TN去除率的情况Table 3 Experimental design and removal of COD and TN

将拟合模型(1)和(2)进行显著性检验,表 4是响应值为COD去除率的显著性检验结果.已知 P值中,P≤0.05的项对 Y1影响显著,P≤0.01的项对Y1影响极显著.根据表中的结果可知,Y1与拟合方程的关系是极显著的(P＜0.0001),同时,模型的失拟程度不显著(P=0.1621).多元相关系数R2=0.9989说明相关性较好.模型的Adj R-Squared和Pred R-Squared值分别为0.9974和 0.9870,两者差值为 0.0104(＜0.2);CV=0.65% (＜10%),表明模型的可信度和精密度较高.在影响程度方面,循环流速(B)(P＜0.0001)和 Cl-浓度(C)(P＜0.0001)是COD去除率的显著影响因子,交叉项极板间距和Cl-浓度(A和C)(P=0.0067)也是显著项.

表4 响应值为COD去除率(Y1)回归方程方差分析Table 4 Analysis of variance regression equation for response function of COD removal efficiency (Y1)

表5 响应值为TN去除率(Y2)回归方程的方差分析Table 5 Analysis of variance regression equation for response function of TN removal efficiency (Y2)

表5为相应量为TN去除率的显著性检验结果.根据表5中结果可知,Y2与其拟合方程关系显著(P＜0.0001),同时,模型的失拟程度不显著(P= 0.6072);模型的Pred R-Squared和Adj R-Squared分别为 0.9571和 0.9926,R2为 0.9116.极板间距(A)(P＜0.0001)为显著项,说明极板间距的改变对TN去除率产生显著影响.交叉项极板间距和循环流速(A和B)(P＜0.0001)对TN去除的影响也较显著.

2.3 响应曲面分析及验证

通过 Design-Expert 8.0软件分析响应曲面法的数据,可进一步考察极板间距、循环流速和Cl-浓度两两因素对于COD和TN去除率的交互影响,所得的响应面及其等高线图如2所示.

图2 极板间距和循环流速对于COD去除率影响的响应曲面图Fig.2 Response surface of effects of plate distance and circulation speed on COD removal efficiency

在Cl-浓度为5000mg/L的条件下,极板间距和循环流速对COD去除率的影响如图 2所示.从图2可看出,循环流速对COD去除率的影响显著,但极板间距和循环流速的交互作用并不明显.在极板间距一定时,COD去除率随着循环流速的减小而增大,这可能是由于耦合工艺的电絮凝作用受到循环流速的影响.在耦合工艺中,双极性电极铁网上产生的铁离子在水中水解、聚合,形成氢氧化铁和氢氧化亚铁微絮体,起到凝聚作用吸附去除水中的污染物.循环流速越小,越有利于絮凝体的生成和吸附作用,因此可更有效的去除有机物[8].

图3 极板间距和Cl-浓度对COD去除率影响等高线图Fig.3 Contour lines of effects of plate distance and concentration of Cl-on COD removal efficiency

图4 极板间距和Cl-浓度对COD去除率影响的响应曲面图Fig.4 Response surface of effects of plate distance and concentration of Cl-on COD removal efficiency

图3和图4显示了在循环流速为25.5mL/ min的条件下,极板间距和Cl-浓度对COD去除率的影响.极板间距和 Cl-浓度的交互作用不明显,在极板间距一定的条件下, COD去除率随着Cl-浓度的增大先增大后减小.在 Cl-浓度一定的条件下,COD去除率随极板间距的增大先增大后减小,在极板间距为4.1cm左右达到最大值.在极板间距2.7～4.8cm,Cl-浓度为5000～6000mg/L的圆形区域内,COD去除率达到最高值(大于72.2%).氯离子在反应过程中在阳极区域将生成强氧化剂次氯酸或次氯酸盐(HClO或ClO-),去除废水中的部分 COD[10],同时,氯离子可吸附在已钝化的双极性电极表面,取代氧化膜中的氧离子,生成可溶解氯化物使电极表面的钝化膜溶解,进而提高废水中COD的絮凝效果.但Cl-的间接氧化和溶解氧化膜仅能起到一定的作用,当 Cl-浓度达到 5500mg/L后,继续提高氯离子浓度,可能加大副反应的发生,生成氯酸盐等副产物(ClO3-),因此无法进一步提高COD去除效果.

在极板间距为4.1cm的条件下,循环流速和Cl-浓度对COD去除率的影响如图5所示.COD去除率随着 Cl-浓度的增大先增大后减小,随着循环流速的减小而增大,循环流速和 Cl-浓度的交互作用不明显.

图5 Cl-浓度和循环流速对COD去除率影响的响应面图Fig.5 Response surface of effects of concentration of Cland circulation speed on COD removal efficiency

TN去除率受因素的影响趋势和程度均不同于COD去除率.在Cl-浓度为5000mg/L的条件下,极板间距和循环流速对TN去除率的影响如图6所示.从图6可以看出,极板间距对TN去除率的影响显著,极板间距和循环流速的交互作用并不明显.大间距小流速和大流速小间距的条件下, TN去除率比两个因素的中等水平下要高.在循环流速一定时,极板间距大于4.1cm后,TN去除率随着极板间距的增大而增大.TN的去除主要通过氨氮和硝酸盐氮的去除来体现.其中,去除氨氮主要通过阳极氧化氯离子生成强氧化剂来实现[9],而非通过电絮凝作用实现[11],硝酸盐氮的去除则可能通过电絮凝作用实现[19].流速较低时利于电絮凝的过程,从而利于硝酸盐的去除;极板间距较小时利于电氧化过程,但由于絮凝空间的减少不利于电絮凝过程,从而利于氨氮的去除,因此,体现在总氮去除趋势上,较优的条件则是大间距小流速和大流速小间距.

图6 极板间距和循环流速对于TN去除率影响的响应面图Fig.6 Response surface of effects of plate distance and circulation speed on TN removal efficiency

图7显示在循环流速为25.5mL/min的条件下,极板间距和 Cl-浓度对 TN去除率的影响.在Cl-浓度一定的条件下,TN去除率随极板间距的增大而增大;在极板间距一定的情况下,随着 Cl-浓度的增加,TN去除率先减小后增大,但影响比极板间距要小.循环流速和Cl-浓度对COD去除率影响显著,对TN去除率的影响不显著,而极板间距对COD去除效果影响不显著,对TN去除率的影响显著.

根据拟合模型方程和响应曲面分析可以得到COD去除最佳条件,即极板间距为3.8cm,循环流速为1mL/min,Cl-浓度为5556mg/L,COD去除率为85.4%.采用以上最优反应条件进行3组平行实验,对预测结果进行验证,渗滤液的 COD可从500mg/L降到77mg/L,可达到生活垃圾填埋场污染控制标准(GB16889-2008,COD＜100mg/L),平均去除率为 84.6%,与拟合方程得到的预测值接近,说明预测值和实验值的拟合度较好.通过模型计算,TN去除最佳条件为极板间距为 5.7cm,循环流速为1mL/min,Cl-浓度为5437mg/L,TN去除率为93%.采用以上最优反应条件进行3组平行实验,对预测结果进行验证,TN从242mg/L降到33mg/L,可达到污染控制标准(GB16889-2008, TN＜40mg/L),平均去除率为 86.4%,与拟合方程得到的预测值存在一定偏差(7.1%),但偏差在可接受范围内.

图7 极板间距和Cl-浓度影响TN去除率的响应曲面图Fig.7 Response surface of effects of plate distance and Clconcentrations on TN removal efficiency

2.4 耦合工艺对其他污染物同步去除

在有效去除COD和TN的同时,研究还考察了电化学耦合工艺对垃圾渗滤液中TP和色度的去除情况.结果表明,垃圾渗滤液中 TP去除率可达到 60%以上,出水 TP可从 4.5mg/L降至1.7mg/L,可达国家控制标准(TP＜3mg/L),色度的去除率可达到 90%以上,因此,耦合工艺出水中COD、TN、TP和色度均可达到国家GB16889-2008控制标准,说明耦合工艺可同时去除多种污染物,适合作为垃圾渗滤液生化出水的深度处理工艺.

反应过程中在观察到絮凝沉淀现象的同时,电极上产生大量微气泡作为气浮载体,出现明显的气浮现象.出水明显比反应前废水色度低,产生的絮凝体沉淀后呈现黄褐色,符合铁絮凝体的颜色和特征.对絮凝沉淀物进行金属成分分析,结果发现,沉淀物中含有的金属元素以 Fe为主(454.6mg/g),同时还含有其他金属包括 Cd (0.04mg/g)、Cr(0.1mg/g)、Mn(0.8mg/g)、Ni (0.38mg/g)和Pb(0.04mg/g),说明该耦合工艺对部分重金属也有沉淀去除的作用.

2.5 耦合工艺的机理和优势

实验表明耦合体系中废水中的氨氮和部分有机物的去除是通过阳极氧化作用将氯离子生成强氧化剂(HClO或ClO-)来实现,这和文献研究结果[7-10]一致.在耦合体系中铁网作为双极性电极,在外电压和阴阳极的作用下将诱导并生成Fe2+,Fe3+等大量阳离子,在水解作用下通生成Fe(OH)2、Fe(OH)3等絮凝沉淀物[8-12],电絮凝过程不需要额外的外加电源.废水中的大部分COD、色度、TP和部分重金属是通过电絮凝作用得到去除.因此,电化学耦合工艺实现同步去除多种污染物是由于反应系统中阳极氧化和絮凝沉淀过程的共同作用.

高星等[20]曾采用混凝+电氧化组合工艺处理垃圾渗滤液生化出水,在投加适量混凝剂和最优电氧化工作条件下,出水 COD去除率可达85%,氨氮和色度可达排放标准.但本研究的电化学耦合体系在常规组合工艺的基础上,将电氧化和电絮凝技术嵌入一个反应器内,去除过程仅用一次电量消耗,无需外加絮凝剂,可同时去除多种污染物,电流利用效率高,污染物去除效率高.该工艺在垃圾渗滤液的深度处理过程中具有较大的实际应用前景,但同时实验需在后续研究中扩大处理规模,以验证耦合工艺在实际应用中的可行性.

3 结论

3.1 单因素实验表明耦合工艺可实现同步去除COD及TN的效果,不同污染物受因素的影响程度不同.通过响应曲面法优化可得到 COD去除的最佳条件为极板间距为 3.8cm,循环流速为1mL/min, Cl-浓度为5556mg/L.TN去除的最佳条件为极板间距为5.7cm,循环流速为1mL/min, Cl-浓度为5437mg/L.

3.2 响应曲面法方差分析结果表明二次响应面拟合模型和实际数据关系达到显著性水平.在最优条件下,实验验证COD去除率为84.6%,TN去除率为86.4%,与模型预期值较接近.对 COD去除率影响显著因素是循环流速和 Cl-浓度,而对TN去除率影响显著因素是极板间距.

3.3 耦合工艺可同时使出水中 COD、TN、TP和色度达到国家控制标准,其中 TP去除率可达到60%以上,色度去除率可达到90%以上.

3.4 耦合工艺可作为垃圾渗滤液的深度处理工艺.其中氨氮和部分 COD主要通过阳极氧化作用去除,而大部分COD、色度和TP则是通过电絮凝作用去除.

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Optimization of electro-oxidation and electro-coagulation combination process for landfill leachate advanced treatment by response surface methodology.

HOU Wei-zhu1,2, DING Jing1, ZHAO Qing-liang1*, HUANG Hui-bin1, WANG Si-ning1,YUAN Yi-xing1(1.State Key Laboratory of Urban Water Resources and Environment, School of Municipal and Environmental Engineering, Harbin Institute of Technology, Harbin 150090, China；2.Beijing Origin Water Technology Co.Ltd, Beijing 100090, China). China Environmental Science, 2017,37(3)：948～955

To evaluate the removal of the chemical oxygen demand (COD) and nitrogen (TN) within the landfill leachate effluent, the combined electrochemical integrated process of electro-oxidation/electro-coagulation was constructed. In this system, the dimensional stable electrode was used as anode and graphite felt as cathode, moreover, the iron net was applied as bipolar electrode. The effect of plate distance, circulation velocity and chloride ion (Cl-) concentration on COD and TN reduction was investigated using the single factor experiment and response surface methodology (RSM). Via the analysis of variance, a quadratic response surface model with significant level was obtained. Experimental results demonstrated that the optimum conditions for COD removal were 3.8cm plate distance, 1mL/min velocity and 5556mg/L Cl-concentration, respectively, leading to a COD removal efficiency of 84.6% (forecast COD reduction was 85.4%). The optimum conditions for TN removal were 5.7cm plate distance, 1mL/min circulation velocity and 5437mg/L Clconcentration, with a TN removal rate of 86.4% (VS forecast value of 93.0%). Meanwhile, the phosphorus and color were also significantly removed by the combination process. In overall, the simultaneous removal of predominant contaminants within landfill leachate achieved during the electro-oxidation/electro-coagulation combination process was meaningful for pollutants control.

electro-oxidation；electro-coagulation；landfill leachate；advanced treatment；response surface methodology

X703

A

1000-6923(2017)03-0948-08

侯韦竹(1992-),女,黑龙江东宁人,哈尔滨工业大学硕士研究生,主要从事污水电化学处理研究.

2016-04-20

城市水资源与水环境国家重点实验室自主课题(2016DX05)

* 责任作者, 教授, zhql1962@163.com