武汉市道路尘埃污染中磁学指标与重金属含量对比

郭高山,李永涛(1.中国科学院地质与地球物理研究所,北京 100029；2.中国科学院大学,北京 100049；3.中国地质大学地球物理与空间信息学院,湖北 武汉 430074)

武汉市道路尘埃污染中磁学指标与重金属含量对比

郭高山1,2,李永涛3*(1.中国科学院地质与地球物理研究所,北京 100029；2.中国科学院大学,北京 100049；3.中国地质大学地球物理与空间信息学院,湖北 武汉 430074)

对武汉市不同功能区的道路尘埃进行环境磁学和化学分析的综合研究.结果显示:尘埃中的磁性矿物含量在空间分布上具有较大的差异,平均磁化率为工业区(7.36×10-6m3/kg)＞交通沿线(5.38×10-6m3/kg)＞商业区(3.76×10-6m3/kg)＞开发区(2.26×10-6m3/kg)和风景区(2.48 ×10-6m3/kg).工业活动和交通因素是造成区域尘埃中磁性矿物含量升高的主要原因,地理位置和人口密度对尘埃中磁性矿物的含量也有一定的影响.岩石磁学研究结果表明:尘埃中的磁性载体以亚铁磁性矿物为主,部分样品中含有不完整反铁磁性矿物.扫描电镜和能谱分析显示:人类活动产生的磁性颗粒(铁的氧化物和铁的硅铝酸盐)一般呈球形,自然成土过程中形成的不规则状磁性颗粒(磁赤铁矿).污染负荷指数与磁化率(R2=0.870)、饱和等温剩磁(R2=0.665)等表征磁性矿物含量的参数呈显著正相关.因此,尘埃的磁学参数可以作为重金属含量的参考指标.

环境磁学；重金属分析；环境污染；街道尘埃；武汉市

街道是居民日常生活的主要活动区域,工业生产、机动车排放、化石能源燃烧产生大量重金属污染物,经过吸附和沉降作用积累在尘埃中,通过呼吸、皮肤接触等方式危害人体健康[1].国内外学者就街道尘埃中污染物化学元素浓度和来源解析等方面开展了广泛研究,取得了很多值得借鉴的成果[2-4].环境磁学方法以其快速、灵敏度高、不易损坏样品等特点,是化学方法之外极具潜力的污染研究方法[5-10].现有的成果侧重于污染物空间分布及来源分析,磁学和化学分析的对比研究则相对薄弱.

目前我国对街道尘埃污染磁学性质的研究集中在北京[11]、西安[12-13]、兰州[14]等城市.武汉市是华中地区乃至全国大气污染防治重点城市,根据《2015年武汉市环境状况公报》全年空气污染日为 173d,其中有 113d细颗粒物(PM2.5)为首要污染物.道路尘埃在自然和人类活动作用下,以悬浮颗粒物的形式进入大气,成为大气颗粒物的重要来源[15].正确认识尘埃污染中重金属元素含量与磁学指标的关系,是应用磁学开展污染研究的关键[16].本文以武汉市为研究区域,针对不同功能区的道路尘埃进行磁学和化学性质研究,同时借助多元统计方法,研究磁学参数和重金属元素含量的关系及其环境意义,结合磁性矿物形貌特征和化学分析结果,区分土壤中磁性矿物来源,为物源分析和污染历史研究提供科学的理论证据.

1 实验材料与方法

1.1 样品采集

图1 武汉市道路尘埃采样点示意Fig.1 Map showing the sampling sites in Wuhan city

本次研究选取盘龙城开发区(PL)、汉口火车站(HK)、江滩公园(JT)、四台工业区(ST)、长江大桥(CJ)、青山工业区(QS)、洪山商贸区(HS)、东湖风景区(DF)和东湖开发区(DK),共计9个采样区域(图1).采样区覆盖交通密集区、人口密集区、工业区、风景区和开发区等不同环境,反映了武汉市的整体情况,具有良好的对比性和代表性.样品采集在2015年7月天气连续良好的情况下完成.期间保证每个样品尽可能的分布于各个功能区的主要路段,采集点距约 200m,每个采样点的采集面积覆盖周围 1～2m2,共采集街道尘埃样品211个.采样的过程中使用塑料刷和畚箕收集非机动车道的道路尘埃,随后密封装入聚乙烯塑料袋,并编号和记录采样点周围交通状况和建筑布局等环境特征.

1.2 实验方法

所有样品自然风干,用1mm尼龙筛剔除杂物,装入底面直径2.5cm、高2.2cm的圆柱体无磁样品盒并压实密封.样品质量磁化和热磁曲线测量使用AGICO公司生产的KLY-3S型卡帕桥和1‰电子天平;低频(0.47kHz)和高频磁化率(4.7kHz)测量使用Bartington公司生产的MS2B频率磁化率仪.以上工作在中国地质大学(武汉)岩石磁学实验室完成.磁滞回线在中国科学院地质与地球物理研究所古地磁与年代学实验室完成.重金属含量分析在中国地质大学(武汉)生物地质与环境地质重点实验室使用电感耦合等离子体原子发射光谱仪(ICP-AES)完成. SEM/EDX分析在中国地质大学(武汉)地质过程与矿产资源国家重点实验室完成,采用荷兰FEI公司生产的Quanta200环境扫描电子显微镜.

2 结果与讨论

2.1 道路尘埃磁学性质

2.1.1 磁性矿物含量与类型 质量磁化率(χ)和饱和等温剩磁(SIRM)指示了磁性矿物粗略浓度

[17].由表 1可见,各功能区 χ均值位于(2.26～7.36)×10-6m3/kg,总体样品均值4.10×10-6m3/kg,图2(a)表明,χ在长江大桥、青山工业区偏大,盘龙城开发区和江滩公园偏低,汉口火车站和四台工业区出现较大波动.SIRM变化规律与χ基本相同,变化范围(1474～4661)×10-5A·m2/kg,平均值2502×10-5A·m2/kg.综合来看,尘埃中磁性矿物含量在空间分布上具有较大差异,呈现出工业区＞交通沿线＞商业区＞开发区和风景区的分布特征,这与卢升高[18]在地表土壤磁性的研究结果基本一致,说明了尘埃和地表土壤之间存在转换作用.

硬剩磁(HIRM)能够指示高矫顽力的不完整反铁磁性矿物含量[17].表1可见,各功能区HIRM均值位于(141～481)×10-5A·m2/kg,总体样品均值为304.8×10-5A·m2/kg.图2(d)可见,青山工业区、长江大桥和东湖风景区HIRM偏高,说明在该部分地区不完整反铁磁性矿物含量偏高.软剩磁(SOFT)指示了低矫顽力的亚铁磁性矿物含量,能够灵敏反映假单畴(PSD)和多畴颗粒(MD)[19].各功能区样品 SOFT 均值位于(612～1775)× 10-5A·m2/kg,总体样品均值为968.2×10-5A·m2/kg. SOFT总体变化趋势与χ、SIRM变化趋势相同,在江滩、东湖风景区和盘龙城开发区出现低值(图 2(e)),指示了该地区尘埃中亚铁磁性矿物尤其是MD和PSD含量较少.尘埃样品的SIRM和χ相关系数为0.5095(图3) ,说明剩磁载体并非主导 χ的唯一因素,存在多相磁性矿物影响;SIRM与SOFT显著相关(R2=0.9214)(图4),线性拟合曲线通过原点,说明亚铁磁性矿物含量较高,χ受亚铁磁性物质含量影响较大[20].

2.1.2 磁性矿物粒度 频率磁化率(χfd)与样品中磁性矿物粒度大小有关,主要反映超顺磁(SP)与单畴(SD)过渡态磁性颗粒含量[12].由表1可见,总体样品χfd变幅在0.21%～4.11%,平均值1.26%,各功能区 χfd均值位于 1.00%～1.87%.根据Dearing提出的模型[18]可知,样品中磁性矿物以粗颗粒为主,四台工业区、盘龙城和江滩公园存在极少量SP颗粒. 此外,根据SIRM/χ可以粗略估计大于几十纳米的磁性颗粒的粒度,当磁性颗粒大于SP/SD边界值时,SIRM/χ随着颗粒度的增大而减小[21].图 2(f)中数值波动幅度较大,反映了道路尘埃中磁性矿物粗细不均,大小不一.

表1 武汉市道路尘埃环境磁学参数统计Table 1 Environment magnetism parameters of street dust in Wuhan city

图2 武汉市道路尘埃样品磁性参数分布Fig.2 Distribution of magnetic properties of street dust in Wuhan city

图3 尘埃样品的SIRM与χ关系Fig.3 Correlation between SIRM and χ in street dust samples

图4 尘埃样品的SOFT与SIRM关系Fig.4 Correlation between SOFT and SIRM in street dust samples

2.2 道路尘埃热磁和磁滞特征

2.2.1 热磁曲线 图5为典型样品热磁曲线,不同样品表现出相似特征.从室温开始磁化率缓慢上升, 280℃处出现微弱、宽缓的峰值,在500～520℃时达到急剧、陡峭的峰值,600℃附近大幅度降低,达到磁铁矿的居里温度[22],超过600℃时仍有少许降低,推测样品中含有少量的赤铁矿[23].加热曲线与冷却曲线不具有可逆性且加热曲线位于冷却曲线之下,说明加热过程中生成新的磁性矿物[22].

此外,不同样品中磁铁矿含量有较大差异, CJ-9、QS-9中外源磁性颗粒输入极大增强了磁信号.JT-9热磁曲线(图5(c))在室温到550℃无显著变化,表明没有磁性矿物形成,550℃左右出现最大值,但峰值较小,可能是样品中不同磁畴状态磁性矿物产生的Hopkinson效应[24],同时也表明了江滩公园尘埃中亚铁磁性矿物含量较少.其他样品加热曲线在 280℃出现较小峰值,其中PL-5、QS-9、DF-17较为明显,可能是由于加热过程中铁的氢氧化物向磁赤铁矿转变[25],随后的加热过程中,磁化率出现暂时性降低,可能是磁赤铁矿受热转化成赤铁矿,导致稳定性增强和磁性减弱[26].PL-5、HK-6、CJ-9、QS-9、DF-17在550℃左右出现比较明显尖峰,可能是 Hopkinson效应以及新生成的大量磁铁矿造成的[26-27].

图5 典型尘埃样品的κ-T曲线Fig.5 κ-T curve of typical street dust samples

图6 典型尘埃样品的磁滞回线Fig.6 Magnetic hysteresis loops of typical street dust samples

图7 典型尘埃样品的Day氏图Fig.7 Hysteresis ratio plotter on a Day diagram of typical street dust samples

2.2.2 磁滞特征 从图6可以看到,不同样品在外磁场强度250mT左右时形成闭合磁滞回线,剩磁矫顽力(Bcr)在15～30mT之间,表明低矫顽力的亚铁磁性矿物主导磁滞行为.磁场强度大于300mT时,曲线闭合且随着磁场强度增加磁化强度仍有所增加,表明样品中含有少量高矫顽力磁性矿物.磁化强度(Mrs/Ms)比和矫顽力比(Bcr/Bc)可以用来指示磁性矿物颗粒的大小[28].图7可以看出尘埃样品中磁性颗粒落在PSD范围内,与西安[13]、北京[11]、兰州[14]等北方城市相比,武汉市尘埃中磁性颗粒偏细.

2.3 道路尘埃化学性质分析

2.3.1 尘埃重金属含量及其污染指数 为了合理评价尘埃中重金属污染水平,计算了样品的 Tomlinson污染指数(PLI)[29].该指数能够反映尽可能多的重金属成分对整体评价结果的影响.表2为12个代表性道路尘埃样品中共9种重金属元素含量统计结果.不同采样区道路尘埃重金属含量存在较大差异,说明利用 PLI指数对样品污染水平进行评价相对于单个元素含量作为指标更为合理.从污染程度来看,长江大桥和青山工业区污染最为严重,汉口火车站污染指数也偏高,盘龙城开发区、东湖风景区和江滩公园污染系数较低,这与磁性分析结果也较为吻合.

2.3.2 尘埃磁性矿物扫描电镜和能谱分析 选取典型样品进行扫描电镜和能谱分析.如图 8(a)和(b)所示,工业区样品中出现较多具有金属光泽的颗粒,除了普通的不规则形状外,还出现了许多球状颗粒,表面爆裂,直径40～50μm,这是典型的化石燃料高温煅烧过程中形成的结构[18],总体上该样品中含铁颗粒以铁的简单氧化物为主要形态[30],并有少量Fe2O3(表 3).长江大桥样品中磁性颗粒也较多,同样存在着不规则形状和球状颗粒(图 8(c)和(d)),数量比工业区样品中少,并且交通因素产生的磁性颗粒中含有少量Si、Al、Ca元素,推测其为含铝硅的铁氧化物,铁的含量相对较低(表 3).江滩公园尘埃样品中磁性颗粒较少,外形上表现为不规则(图 8(e)和(f)),成分上仍以Fe和 O为主,且与磁赤铁矿(Fe2O3)成分(Fe-69.94wt %和 O-30.06wt %)相当[31],含有少量的SiO2(表3),推测是由长江沉积物在水流的冲击下残留在岸边的碎屑磁性矿物.

表2 尘埃样品中重金属含量统计结果(mg/kg)Table 2 Summary of heavy metals in street dust samples (mg/kg)

图8 典型样品中磁性颗粒的扫描电镜图像Fig.8 Scanning electron microscopy (SEM) images of magnetic particles from typical street dust samples

表3 典型样品磁性颗粒能谱分析结果(wt%)Table 3 Energy-dispersive X-ray (EDX) spectra of magnetic particles from typical street dust samples

3 道路尘埃的磁学特征和重金属含量特征的响应及环境意义

3.1 道路尘埃磁学特征和重金属含量环境污染响应

如表4所示,PLI指数与χ、SIRM、SOFT和HIRM都具有显著正相关,而与SIRM/χ、χfd的相关系数远未达到显著水平,这表明了尘埃中重金属含量与磁性矿物含量存在很强的正相关而与磁性矿物粒度无明显关系.不同的金属元素与磁性参数相关性表现为:Fe、Mn、Ni含量与χ显著正相关;Cr、Pb含量与χ、SIRM、SOFT显著正相关;Zn含量与SIRM、SOFT显著正相关.不同的是Ni、Ti与χfd显著正相关,且在江滩公园样品中含量较高(表 2),推测其来源于河流沉积物中的细磁性颗粒. Fe来源较多,自然土壤,化石燃料燃烧,汽车机体腐蚀等.Zn元素主要来自于汽车零件和轮胎磨损、汽车润滑油和工业排放[23],表2中汉口火车站、长江大桥样品中Zn含量是其他采样区2～3倍,这与其拥挤的交通相关,青山工业区 Zn含量偏高则由于工业排放;Cr主要来自于金属腐蚀和机动车排放[23],同样在交通区和工业区含量较高.对比不同的磁学参数, χ与重金属含量相关性高于其他参数(表4),同时可以发现PLI指数与表征磁性矿物含量参数的相关性普遍大于单个元素,这表明了利用磁参数对重金属整体含量进行评价更加可信.

表4 尘埃磁性参数与重金属含量的Pearson相关系数Table 4 Pearson’s correlation matrix for the heavy metals concentration and magnetic parameters

3.2 道路尘埃磁学参数、重金属含量和微观结构特征的环境意义

武汉市不同功能区道路尘埃样品在磁性参数、重金属含量和微观结构上显示出较大的差异,表明城市不同功能区域受工业和人类活动影响程度不同.江滩公园生态环境良好,远离工业区且车辆禁止通行,样品中磁性矿物含量最低,粒径也较细,其重金属含量和微观结构都显示其受污染可能性较小.同样作为风景区的东湖,尘埃的磁性矿物含量偏高,主要因为位于青山工业区下风向,重工业排放的燃煤飞灰和工业粉尘造成了磁性增强,李海侠[32]在东湖不同方位的尘埃磁性研究中也证明了风向等气候因素的影响,此外,车辆行驶也是东湖风景区尘埃磁性矿物增多的原因之一.青山热电厂和武汉钢铁厂等重工业坐落于青山区,因此该地区样品中携带了更多粗粒磁性矿物且具有典型燃煤飞灰的特征.四台作为新兴工业区,重、轻工业都有涉及,相对于重工业为主的青山工业区,其磁性参数显示出较大的波动性,磁性矿物分布的含量也较低.长江大桥尘埃由于交通污染导致了样品中磁参数异常和重金属含量增加,并且产生了含铝硅的铁氧化物相球状颗粒.长江大桥和青山工业区分别作为典型工业污染和交通污染区域,长江大桥和青山工业区的尘埃在磁性特征上亦有不同,长江大桥样品SIRM/χ(8864A/m)和χfd(1.16%)高于青山工业区(6110A/m和1.09%),说明交通污染产生的磁性颗粒粒径略小于工业污染,这与杨涛在磨山、龟山道路尘埃研究中得到的结果较为一致[19].汉口火车站和洪山商贸区作为典型人流密集区,样品的磁性都略高于江滩公园,但洪山商贸区毗邻武汉大学等高校,区域内以服装、服务业为主要经济产业,因此磁性矿物的含量低于汉口火车站.汉口火车站尘埃样品的 SIRM/χ(7292A/m)和χfd(1.22%)与长江大桥相似,这与汉口火车站交通繁忙,大量公共和私人交通工具停靠无不相关,有研究认为,在一些红灯区和停车场,车辆反复启动和关闭,加剧了车辆轮胎磨损和尾气排放,导致尘埃中某些重金属元素富集[33],重金属分析结果也佐证了该观点(表2).盘龙城开发区和东湖开发区为武汉市近年来大力发展的新技术产业区,总体上两处采样区尘埃磁性参数都较小,盘龙城开发区磁性矿物含量则与江滩公园接近,重金属分析结果(表2)显示二者的PLI指数差异也较小,东湖开发区磁性矿物含量则略高,有关研究显示道路尘埃的磁性强度与城市人口呈正相关,城市人口增加会加剧环境污染程度从而造成尘埃磁性增强[34].盘龙城开发区远离中心城市, 2013年常住人口30万.东湖开发区2012年常住人口190.6万,人口规模远大于盘龙城开发区,并且东湖开发区位于光谷商业圈附近,交通条件殊为便利,尘埃样品显示出的HIRM高值则可能与交通因素有关[11].

不同城市间的对比可以发现,武汉市城区道路尘埃磁化率变化范围(0.86～19.32)×10-6m3/kg,平均值 4.22×10-6m3/kg,总体上低于工业同样发达的西部城市西安[13]((2.35～10.26)×10-6m3/kg,平均值为 5.30×10-6m3/kg),主要由于武汉生态资源丰富,不受沙尘天气影响,水域广阔,能够容纳更多的尘埃.同处中部的城市娄底[23]道路尘埃磁化率((1.09～130.67)×10-6m3/kg,平均值 8.80× 10-6m3/kg)为武汉市的2倍之高,这与武汉市地处长江两岸,地势平坦,雨量丰富,近年来大力发展高新技术产业,减少重工业有关,另外娄底采样区围绕钢铁厂布设,武汉采样范围兼顾各种功能区.江滩公园尘埃磁化率(1.38～3.84×10-6m3/kg,平均值 2.48×10-6m3/kg)与福州公园灰尘[35](0.43～8.96×10-6m3/kg,平均值2.70×10-6m3/kg)总体相当,反映了公园生态环境中磁性矿物含量较为稳定.

4 结论

4.1 武汉市道路尘埃的磁性特征存在显著差异,不同功能区尘埃平均磁化率为工业区(7.36× 10-6m3/kg)＞交通沿线(5.38×10-6m3/kg)＞商业区(3.76×10-6m3/kg)＞开发区(2.26×10-6m3/kg)和风景区(2.48×10-6m3/kg).工业生产和交通因素是造成尘埃中磁性矿物含量升高的主要原因,人口密度和自然条件也有一定影响.

4.2 SEM/EDX分析直观的揭示了尘埃中磁性颗粒粒度和化学成分的信息.人为因素产生的磁性颗粒(铁的氧化物和铁的硅铝酸盐)一般呈球形且粒径较大,不同于自然成土过程中形成的不规则状磁性颗粒(磁赤铁矿).

4.3 磁性参数χ与污染指数PLI的相关性最高(R2=0.870),表明了应用磁学检测尘埃污染的科学性.武汉市尘埃污染的主要来源是工业和交通因素.工业污染对周围环境的影响与地理条件有关,交通污染呈点源分布于不同的路段,因此局部污染问题较为突出,科学合理规划工业布局和优化道路交通结构应该是今后工作过程中的发力点.

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致谢：中国地质大学(武汉)地球物理与空间信息学院刘双副教授提供了扫描电镜测试的部分经费;中国科学院地球环境研究所强小科研究员,中国科学院地质与地球物理研究所刘青松研究员为样品的测试提供了极大的方便;中国地质大学(武汉)地球科学学院夏彬博士在扫描电镜结果的分析上提供了专业的帮助,作者在此对以上人士深表谢意.同时感谢两位匿名专家的为本文提出的建设性的意见.

Comparative of magnetism parameters and heavy metals content of street dust pollution- in Wuhan.

GUO Gao-shan1,2, LI Yong-tao3*(1.Institute of Geology and Geophysics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 10029, China；2.University of the Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China；3.Geophysics and Geomatics, China University of Geosciences, Wuhan 430074, China). China Environmental Science, 2017,37(3)：868～877

A systematic study of street dust in Wuhan city, china, was carried out using combined environmental magnetism and geochemistry techniques. Magnetic measurement showed that magnetic minerals of street dust have distinct differences in spatial distribution pattern and overall values of magnetic susceptibility in the following sequence: industrial area (χ=7.36×10-6m3/kg)＞ traffic route(χ=5.38×10-6m3/kg)＞ business district(χ=3.76×10-6m3/kg)＞development(χ=2.26×10-6m3/kg) and scenic areas(χ=2.48×10-6m3/kg). The results indicated that the content of magnetic minerals in the street dust mainly attributed to the industrial production and transportation factors, while the distribution of population density also had definite influence on the content of magnetic minerals. Rock magnetic measurements demonstrated that dominant magnetic components were ferrimagnetic minerals, as well as antiferromagnetic minerals. SEM/EDX analysis revealed that there were some spherical Fe-containing particles from anthropogenic activity, which was different from pedogenic ferromagnetic minerals in nature soil. The PLI showed significant correlation with the mean value of χ (R2=0.870) and SIRM (R2=0.665), which meant magnetism parameters of street dust could be seen as an indicator of heavy metals pollution.

environmental magnetism；heavy metal analysis；environmental pollution；street dust；Wuhan

X51

A

1000-6923(2017)03-0868-10

郭高山(1993-),男,山西临汾人,中国科学院地质与地球物理研究所硕士研究生,研究方向为固体地球物理学.

2016-08-03

国家自然科学基金项目(41572153);湖北省科技支撑计划资助项目(2015BCE077)

* 责任作者, 教授, ytli@cug.edu.cn