北京市PM2.5和反应性气体浓度的变化特征及其与气象条件的关系

江 琪,王 飞,张恒德,吕梦瑶(.国家气象中心,北京 0008；.中国气象科学研究院,北京 0008)

北京市PM2.5和反应性气体浓度的变化特征及其与气象条件的关系

江 琪1*,王 飞2,张恒德1,吕梦瑶1(1.国家气象中心,北京 100081；2.中国气象科学研究院,北京 100081)

利用2012年全年北京市SO2、NOy、O3、CO和PM2.5监测数据,讨论PM2.5和反应性气体的变化特征及其与气象条件的相关关系.结果表明:北京地区2012年PM2.5平均质量浓度为52.0 µg / m3,年波动范围较大,特别是秋冬两季,呈现出慢累积而快清除的变化特征;NOy、NO、CO、SO2与PM2.5质量浓度增减呈相同的变化趋势,O3变化趋势相反;PM2.5质量浓度0 ～ 25 µg/m3之间出现的频率最高,为27%;NOy、NO、CO、SO2和PM2.5在风速小于3m/s时,随风速增大均呈显著的下降趋势,其中PM2.5的下降率约为25 % / m /s,风速大于3m/s后,污染物下降到较低浓度后趋于平缓;清洁天,相对湿度增大对PM2.5质量浓度的影响不显著,而污染天,在较高相对湿度下, PM2.5的质量浓度迅速升高.

PM2.5；反应性气体；湿度；气象要素

大气污染是北京市目前突出面临的城市环境问题,其污染机理复杂,影响因素众多,具有明显的复合型和区域性特征[1],处于煤烟-汽车尾气型污染综合作用的阶段[2].PM2.5已成为大气污染中最重要的污染源[3],其来源受人为的影响较大,工业、交通、烹饪等一次源排放以及气态前体物的二次转化等均为PM2.5的主要来源[4].监测资料显示,华北地区不仅有着高浓度的 PM2.5,同时也是 CO、SO2和 NOx等反应性气体浓度分布的高值污染区

[5],人为排放的大量气体污染物经过化学反应转化形成的细粒子也已成为霾出现的重要原因[6].除污染源外,气象因子是影响大气污染物浓度变化的重要的影响因素之一[7],其通过多种方式影响污染物的稀释扩散、积聚清除和传播,在适宜的气象条件下,特别是高湿环境和静稳天气中,可以快速形成以大气细颗粒物为典型特征的大气污染过程.同时,不同气象背景条件下大气污染的化学特性也有着显著的差异,如冬季 SO2在高湿的状态下极易通过液相化学反应转化为硫酸盐,而气相氧化反应速率则显著降低[8-9].

国内已有很多学者对大气污染的化学组成和生消机制及其受气象条件作用的影响进行了大量的研究,但仍存在一些不足:一方面,观测时段分散,时间序列不完整;另一方面,气象因子对污染物的研究多限于定性分析,缺乏定量的研究.本文采用北京市2012年完整的观测资料,对大气细粒子及其气态前体物的理化特性进行分析,并结合气象因素定量探讨大气污染的生消规律,以期为大气污染的治理和防控提供参考

1 实验方法

观测地点位于中国科学院大气物理研究所铁塔分部(39°58′28″N, 116°22′16″E).采样时间为2012年全年. PM2.5的观测采用 TEOM(1400a, Thermo Scientific)热电仪,基本工作原理是基于石英微量震荡天平法.CO 、SO2、NO和NOy(所有含有活性氮的化合物统一称为NOy)、O3的观测设备均由美国热电环境设备公司(Thermo Scientific)生产,型号分别为:48I非分光红外吸收法CO分析仪、43I脉冲荧光法SO2分析仪、42I高精度化学发光NO-NO2-NOx分析仪和49I 紫外光度法O3分析仪.研究所用到的气象要素数据(温度、湿度、风速、风向、辐射等)均来自离采样点约30m的北京325m气象铁塔观测.

2 结果与讨论

2.1 观测数据整体介绍

北京市为暖温带半湿润大陆性季风气候,夏季炎热多雨,秋季较为短促.2012年全年气温的平均值为 13.0℃;相对湿度介于 4.5%～92.2%,平均值达到 45.7%.风速较大时段多伴随北或偏北风向,夏、秋两季的平均风速较小,春季平均风速相对较大,为1.5m/s.整个观测期间的降水主要发生在7、8两月.

图1 2012年全年PM2.5、反应性气体(SO2、NO、NOy、CO、O3)的质量浓度及气象要素的时间序列Fig.1 Time series of meteorological variables (relative humidity, temperature, wind speed, wind direction, precipitation and solar radiation); SO2、O3、NO、NOyand CO; PM2.5for the entire study during 2012

2012年全年,北京地区 PM2.5的平均质量浓 度为 52.0µg/m3,且随时间波动范围较大,并多次出现“锯齿状”变化过程,污染事件(PM2.5＞75µg/m3)与洁净天(PM2.5＜25µg/m3)交替出现,特别是对于秋、冬、春3个季节, “锯齿状”变化特征格外突出,且“锯齿”呈现非对称结构,通常呈现为慢累积而快清除的变化特征,而对于夏季, PM2.5质量浓度的起伏更多受日变化影响[10],“锯齿状”特征出现的频率显著下降.污染的积累过程通常从一次冷空气过境后开始至下一次冷空气到来之前.大气污染物的积累过程与静稳的天气状况密切相关[11],污染天通常伴随较高的相对湿度以及东、南方较小的风速(＜～1.5m/s)[12-13],这样的污染累积过程通常可以持续一天或几天,使得污染物浓度累积达到最大值,污染的清除过程则通常伴随气象条件的改变,如风速的加强,风向的改变等.同时,一次污染过程一般持续较长的时间,有时甚至超过1个星期,而洁净天的持续时间则通常较短,一般低于3d.

2012年的降雨约有 65%都发生于夏季,降雨的发生有利于PM2.5的清除,但夏季偏南风的频率为一年最高,偏南方向的气流有利于高排放区直接排放的大气细粒子以及由传输过程中与反应性气体经气粒转化生成的二次颗粒物频繁的进入北京[14];而对春季而言,冷空气虽较为频繁,但 PM2.5在冷空气间歇期仍可以累积到较高的浓度.因此,春季和夏季的污染程度虽然低于秋冬2季,但也多次出现大气污染事件.秋冬2季的大气污染形势更为严峻,污染天出现频繁,PM2.5的平均质量浓度分别达到 66.7,79.7µg/m3.对气体污染物而言,春夏两季的大气辐射通量高于秋冬季,使得O3浓度较高,而除 O3外,各反应性气体的质量浓度在秋冬季均显著的高于春夏两季,特别是对于 SO2,冬季燃煤排放使得SO2质量浓度高于全年平均近2倍.

表1 2012年全年和各季节气象要素、PM2.5及反应性气体浓度的统计Table 1 Summary of mass concentrations of PM2.5, reactive gas and meteorological elements

2.2 日变化趋势

大气细粒子的日变化形式受到多种因素的影响,如气粒转化、扩散条件、日间的光化学反应和局地源排放等[7].各反应性气体和PM2.5的日变化如图2所示,2012年,PM2.5的日变化曲线呈现双峰分布,13:00和20:00附近出现两个明显的峰值,且20:00附近的峰值约为13:00附近峰值的1.2倍,这两个时间均对应居民的用餐时间,He等

[15]指出,餐饮排放是大气中有机气溶胶的重要来源,夜间边界层高度下降,使得光化学反应减弱,导致气相VOCs在颗粒物表面更易凝结,使得有机气溶胶的浓度显著增加[16],同时,有机气溶胶是大气细粒子中最重要的来源之一[17],因此, PM2.5在13:00和20:00左右的峰值与餐饮类气溶胶的排放密切相关,且夜间 PM2.5的峰值显著的高于中午. PM2.5在上午09:00左右也有一个较小的峰值,一方面与居民烹饪早饭有关[18],同时交通早高峰的尾气排放也使得其浓度有所升高. SO2全年的平均值较低,为 12.9µg/m3,高浓度的SO2主要出现在冬季,平均值为25.2µg/m3,而夏季的SO2平均浓度最低,仅为5.0µg/m3.SO2的日变化相对比较平缓,早上08:00左右浓度开始降低, 16时左右达到最低值,一方面边界层升高对SO2起到一定的稀释作用,另一方面,白天 SO2+OH生成H2SO4的光化学转化率对SO2的消耗也使得其质量浓度有所降低.对颗粒物中硫酸盐的观测结果也表明,硫酸盐自午后浓度开始升高,在15:00左右出现一个峰值[19].NOy、NO、CO的日变化形式类似,均在早上交通高峰时段(08:00左右)出现浓度的极大值,此后,由于 O3浓度迅速升高及边界层高度抬升的双重影响,浓度均逐渐降低,并在下午16:00左右达到最小值,与此变化趋势相反,O3浓度在 08:00左右逐渐升高,16:00附近达到最大值.

图2 观测期间各反应性气体和PM2.5浓度的日变化Fig.2 Diurnal variation of PM2.5and reactive gas conemtration for the entire study during 2012

2.3 各反应性气体与PM2.5质量浓度的关系

由图3可见,反应性气体NOy、NO、CO、SO2与PM2.5质量浓度的增减呈一致的变化趋势,在PM2.5质量浓度＜150µg/m3时, PM2.5浓度增加的同时,NOy、NO、CO和SO2均表现出近似直线的快速增长趋势,其中,NOy的增长速率最快,当 PM2.5质量浓度由最低值增大到 100µg/m3时,NOy增加80µg/m3,NO其次,增加60µg/m3,SO2和 CO质量浓度分别增加 18µg/m3和 3.5mg/ m3,O3则是在 PM2.5质量浓度增大时呈缓慢的下降趋势;当 PM2.5质量浓度由 150µg/m3增大至250µg/m3,NOy、NO、CO、SO2均呈现较为平稳的变化趋势,浓度变化不大,此时的 O3浓度在略微的下降后开始缓慢的升高;当 PM2.5质量浓度大于250µg/m3后,NOy、NO、CO和SO2的质量浓度开始加速上升,而参与光化学反应的O3浓度也随之升高,与之对应,O3的浓度开始呈现显著下降的趋势.与之前的研究结果相似[18,20],气象要素对污染物浓度的累积和消散起到了举足轻重的作用,PM2.5和除 O3外的反应性气体浓度的变化趋势与相对湿度呈正相关,而与风速基本呈现负相关,污染物浓度的升高一般伴随风速的减小和相对湿度的增大.同时,有研究表明,随 PM1(亚微米细颗粒物,约占PM2.5的60% ～ 70%[21])质量浓度的升高,PM1中有机物的质量分数迅速降低,而PM1中无机组分如(硫酸盐、硝酸盐、铵盐、氯化物等)的质量分数则迅速升高[9,17],一部分原因是大量的 NOy、NO、SO2等反应性气体通过气粒转化作用生成了大量的无机盐,使得无机物的比例有所升高,特别是在冬季,受采暖影响,SO2排放量大大提高,在相对湿度较大时,SO2更易通过液相化学反应生成硫酸盐,造成PM1中硫酸盐的质量浓度大幅度的增加.因而,气象要素的变化以及气粒转化作用共同影响了PM2.5和各反应性气体浓度的变化趋势.图 3h中, 2012年全年,PM2.5质量浓度在0～25µg/m3之间出现的频率最高,为 27%,说明清洁天的出现相对频繁.高浓度的PM2.5出现频率随着污染的加剧而逐渐降低,而大部分时间(48 %),PM2.5的质量浓度集中在25～100µg/m3.通过对2012年全年PM2.5的日平均值进行统计分析,全年共有135天超过国家细颗粒物空气二级标准(PM2.5日平均浓度低于75μg/m3),超标率为 37%,265天超过世界卫生组织颗粒物空气质量准则(PM2.5日平均浓度25µg/m3),超标率高达73%.2012年北京市整体空气质量不容乐观,大气污染问题亟待治理和解决.

2.4 气象要素对PM2.5和各反应性气体的作用

气象条件对于污染物演化有多方面的影响,如:累积或消散、气粒转化过程和二次形成等

[5,22].由图4可见,NO、NOy、SO2、CO 和PM2.5在风速小于 3m/s时,随风速增大,均呈现出近乎直线的显著下降趋势,对于 PM2.5,风速每增大1m/s,其下降率约为25%,各反应性气体中,NO的下降率最为显著,风速由最低值增大至 3m/s时,其质量浓度下降78%.当风速达到3m/s后,NO、NOy、SO2、CO和PM2.5的质量浓度均已下降到一个较低的水平,其中,PM2.5的质量浓度已下降至20µg/m3,且随风速继续增大,NO、NOy、SO2、CO和PM2.5的质量浓度变化不大,均维持在一个较低的水平.与此结果类似,风速对PM1、PM1各组分和 EC的作用也在北京不同季节的观测结果中有所体现[7,23].因此,风速对北京地区大气污染物的清除和累积有显著的作用,即风速越小,气象扩散条件越不利,大气污染物越易累积,空气污染的概率也就越高,而当风速大于 3m/s后,污染物的累积概率大大的降低.与 PM2.5和其它反应性气体不同,随风速增大,O3的质量浓度呈现显著的上升趋势,在风速达到 2m/s左右达到极大值,后随风速得增大变化不大,略有下降,推测其原因,在风速小于 2m/s时,风速加大使得垂直动量输送随之加强,有利于 O3从浓度较高的高空向下输送[24],同时,风速增加和湍流活动的加强也有利于白天光化学反应对 O3的生成作用[25],而当风速增大到大于2m/s后,O3随风速的变化比较复杂,其原因有待进一步考究[26],本文中,风速继续增大对 O3略有清除的作用,但效果不显著.

图3 北京市2012年全年NOy、NO、CO、SO2和O3浓度及气象要素与PM2.5质量浓度的关系Fig.3 The relationship between NOy、NO、CO、SO2、O3、meteorological element and PM2.5mass concentration in 2012, Beijing

为进一步探究风速的稀释作用,将相对湿度分为大于60%和小于60%2种情况,当相对湿度大于60%时,对应的风速均小于3m/s.由图4可见,除O3外,相同风速下(＜3m/s),较高的相对湿度对应更高的污染物质量浓度,进一步证明了相对湿度的增大有利于污染物的累积,同时,较高的相对湿度也使得风速的清除效率较相对湿度较小时显著降低,以PM2.5为例,在相对湿度较大(＞60%)时,由最小风速增大到2m/s时,其质量浓度仍能维持在100µg/m3附近,下降率仅为9%,而相对湿度较小时(＜60%),其下降率可以超过 40%.对于 O3,较高的相对湿度对应的O3浓度通常较低,这种低浓度O3,高水汽含量的对应关系在其它观测结果中也有所体现[27-28].同时,较高相对湿度下的 O3对于风速增大基本无明显的响应.北京地区2012年风速平均仅有1.1m/s,且风速小于3m/s的时段占全年的比例超过90%,因此,较为稳定的天气形势有利于污染物的积累,使得北京极易出现大气污染事件.

图4 2012年相对湿度不同时,NOy、NO、CO、SO2、O3浓度和PM2.5随风速的变化Fig .4 Variations of NOy、NO、CO、SO2O3and PM2.5as a function of wind speed increasing in 2012 and classified with different relative humidity

图5 2012年10月5～9日PM2.5浓度和风速的时间序列(半小时平均值)Fig.5 The time series of PM2.5cont and wind speed on October 5～9, 2012 (half-hour average)

10月5～9日为一次典型的慢积累,快清除的大气污染过程(图5),冷锋经过北京境内对PM2.5起到显著清除作用后,5日夜间起静稳天气形势又逐渐建立,地面转为弱偏南风控制(风速小于1m/s),南部的高湿气团使得近地层相对湿度增大,PM2.5浓度从几十µg/m3增大到 150µg/m3,短暂的污染后,6日夜间,一股弱冷空气抵达北京,风速短时间增大至2.5m/s,对PM2.5浓度有一定的清除作用,但冷空气势力较弱,最大风速较小且持续时间较短,PM2.5浓度在 6日凌晨短暂的回落至60µg/m3,冷空气过境后,北京地区的地面气压场逐渐转为低压辐合区控制,地面风速普遍低于 1.0m/s,污染物水平扩散能力差.同时,500hPa高度场受低压横槽后西北气流控制,高空云量较少,地面夜间辐射降温显著,并在近地层形成稳定的逆温层结,同时,850hPa我国中东部有显著的暖脊形成,使逆温层厚度向上延伸,在北京等地形成“干暖盖”,大气垂直扩散能力差,水汽和污染物在近地面逐渐积聚,PM2.5在这一阶段缓慢波动上升,整个上升过程持续了近3d,并9日凌晨达到400µg/m3的峰值.随新一轮的冷空气抵达北京,地面风速突然增大至3m/s以上,PM2.5浓度在4h内迅速跌落至50µg/ m3以下, 3m/s以上的风速继续持续3h,PM2.5得到彻底清除,浓度低于10µg/m3.

2.5 昼夜差异

图6 NOy、NO、CO、SO2、O3及PM2.5白天时段和晚上时段质量浓度的相关性Fig.6 Day-night comparisons of NOy、NO、CO、SO2O3and PM2.5concention

白天,受边界层稀释作用,污染物的质量浓度通常较夜间时段有所降低,通过白天与夜间的相对湿度差也可以对污染物的日变化规律及相对湿度的影响进行研究.对白天和夜间时段的划分依据辐射通量资料,如图 6可见,PM2.5和各反应性气体的质量浓度在白天和晚上时段都存在较好的相关性,相关系数(r2)均大于0.69,其中NO和NOy各自的相关性最好,相关系数均达到 0.9以上,反映出白天和夜间污染物的同源性.同时,除O3外,各污染物质量浓度均是白天低于夜间,其中,PM2.5白天的质量浓度较夜间下降 10%.有研究表明,大气气溶胶的一次组分(如氯化物、一次有机气溶胶等)存在显著的昼夜差异,而二次组分(如硫酸盐、硝酸盐和铵盐等)则没有明显的昼夜差异,因此,PM2.5质量浓度的昼夜差异主要由其中的一次组分造成.污染物质量浓度的昼夜差异与相对湿度有重要的联系[7].大多数情况下夜间的相对湿度较白天有所升高,而较高的相对湿度有利于污染物浓度在夜间进一步升高.当昼夜相对湿度差较大(超过15%)时,在较为清洁(PM2.5浓度小于75µg/m3)的背景条件下,PM2.5在昼夜的质量浓度差不大,因此,清洁天时增大相对湿度对颗粒物的积累作用影响不显著;而在污染(PM2.5浓度大于 75µg/m3)背景条件下,大气中的细颗粒物已经累积达到一定的浓度,此时较高相对湿度下使得 PM2.5的质量浓度迅速升高,也使得白天较轻的污染形势,在入夜后随着相对湿度的升高而骤然加剧,达到重度或严重污染的量级,因此,污染越重,相对湿度的作用也就愈加显著.较高的相对湿度通常伴随静稳的天气条件,有利于污染物的累积,同时受到水分的摄取和温度的改变,对气粒转化过程也有明显影响[29-30].对于气体而言,除O3外,白天各反应性气体的质量浓度均略低于夜间,而由于日间太阳辐射的作用,白天 O3的质量浓度约是夜间的 1.36倍,与前文结论一致, 较高的相对湿度对O3的生成起到了抑制作用.而对其它反应性气体而言,与 PM2.5类似,较高相对湿度均有利于其质量浓度的增大.

3 结论

3.1 2012年全年,北京地区PM2.5平均质量浓度为 52.0µg/m3,随时间波动范围较大,并多次出现“锯齿状”变化过程,特别是对于秋冬春三季,通常呈现为慢累积而快清除的变化特征.

3.2 NOy、NO、CO和SO2与PM2.5质量浓度的增减呈一致的变化趋势. PM2.5质量浓度在0～25µg/m3之间出现的频率最高,为27%,2012年全年共有135d超过国家细颗粒物空气二级标准,超标率达37%.

3.3 NOy、NO、CO、SO2和PM2.5在风速小于3m/s时,随风速增大呈现出近乎直线的下降趋势,其中,PM2.5的下降率为 25%/m/s;风速大于 3m/s后,各污染物均下降到较低浓度后变化率趋于平缓.O3的质量浓度随风速增大呈上升趋势,在风速达到2m/s左右达到极大值,后随风速增大变化不大,略有下降.

3.4 PM2.5和各反应性气体的质量浓度在白天与晚上都有较好的相关性,相关系数均大于0.69,清洁天,增大相对湿度对 PM2.5的积累影响不显著,而在污染背景条件下,较高相对湿度使得PM2.5的质量浓度迅速升高.

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致谢：感谢中国科学院大气物理研究所提供相关数据.

Analysis of temporal variation characteristics and meteorological conditions of reactive gas and PM2.5in Beijing.

JIANG Qi1*, WANG Fei2, ZHANG Heng-de1, LÜ Meng-yao1(1.National Meteorological Centre, Beijing 100081, China；2.Chinese Academy of Meteorological Sciences, Beijing 100081, China). China Environmental Science, 2017,37(3)：829～838

Based on SO2, NOy, O3, CO and PM2.5monitoring data of Beijing in 2012, the variation characteristics of PM2.5and reactive gas and the correlation with the meteorological conditions were discussed. The average mass concentration of PM2.5was 52.0µg/m3in Beijing, 2012. The results showed that PM2.5had a large range over year with a slow accumulation and fast clearance variation especially in autumn and winter. NOy, NO, CO and SO2showed the same trend with PM2.5changing, but O3changed in the opposite trend. The highest frequency of PM2.5appeared between 0～25µg/m3for 27%. NOy, NO, CO, SO2and PM2.5showed a rapid decrease at wind speed ＜ 3m/s, among them, the reduction rate of PM2.5was～ 25 % /(m/s). When the wind speed was ＞ 3m / s, the pollutants reduced to a lower concentration and tended to be gentle. It was not showed significant influence of PM2.5mass concentration with the increasing of relative humidity on cleaning day, but showed rapidly increase of PM2.5on pollution days.

PM2.5；reactive gas；humidity；meteorological elements

X51

A

1000-6923(2017)03-0829-09

江 琪(1989-),女,河北唐山人,硕士,主要从事大气物理及大气化学方面的研究.发表论文10余篇.

2016-07-18

国家重点研发计划课题(2016YFC0203301);国家科技支撑计划课题(2014BAC16B00)

* 责任作者, 助理工程师, Jiangqi89@163.com