上海市垂钓鱼重金属污染特征与食用安全性

张菲菲,杨善卿,徐焱平,周 政,黄清辉

(同济大学环境科学与工程学院,长江水环境教育部重点实验室,上海 200092)

上海市垂钓鱼重金属污染特征与食用安全性

张菲菲,杨善卿,徐焱平,周 政,黄清辉*

(同济大学环境科学与工程学院,长江水环境教育部重点实验室,上海 200092)

2015年在上海市6个不同环境特征的垂钓点采集了7种共87条野生鱼类样品,经样品前处理后,利用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)和DMA-80直接汞分析仪对这些垂钓鱼肌肉样品中的铬、镉、铜、铅、镍、锌、砷和汞等8种重金属含量进行测定,分析了垂钓鱼类中重金属的赋存特征,并进行了鱼类重金属污染状况和食用安全性评估.结果显示,鱼体肌肉中各种重金属质量比的范围分别为:Cr 0.24～2.68mg/kg(湿重,下同);As 低于0.47mg/kg;Cd 低于0.31mg/kg; Pb 低于1.43mg/kg;Hg 0.02～0.42mg/kg;Ni 0.01～0.89mg/kg;Cu 0.15～12.30mg/kg;Zn 4.3～85.7mg/kg;其中Cr、Cd、Pb和Hg 4种重金属各有20%左右垂钓鱼样品中含量超过食品/水产品质量安全限值.鲶鱼和黄颡的重金属污染较重,鲤鱼和鲈鱼次之,草鱼和鲫鱼污染轻微,麦穗鱼接近于正常;工业区鱼类污染较重,市区河道鱼类污染中等,湿地公园鱼类污染较低.总体而言,上海市大部分垂钓鱼类样品的重金属含量尚在食用安全性可接受范围内,但对鲶鱼、黄颡、鲈鱼和鲤鱼的Cr摄入量已接近甚至超过每周可耐受摄入量(PTW I),存在较高风险;对鲶鱼的Hg摄入量接近甚至超过半倍的PTWI值,存在一定风险.

垂钓鱼；重金属；铬；食用安全性；鲶鱼；黄颡

国外对垂钓鱼类及其它野生生物体中污染物暴露特征的研究表明,汞、个人护理品和有机氯农药在这些生物中普遍存在并有一定的生物积累[5-6].由于消费某些被严重污染的鱼贝类可能对人体造成不可接受的健康风险,因此,发达国家往往还会发布鱼类垂钓活动和鱼类消费的建议[7],并且国外对于天然渔场和垂钓渔场都有很好的管理以迎接环境污染的挑战[8].然而,我国除了香港和台湾等地有发布鱼类消费建议之外,其他地区相关部门并未对大众消费鱼类提供任何建议,并且对垂钓场地、垂钓鱼类的合理选择也未做出导向.

以上海为中心的长三角城市群河湖众多、水网密布,然而水体污染问题突出.因此,本研究拟以上海市为例,开展不同种类垂钓鱼重金属污染状况调查研究,探讨垂钓场地水体污染特征,并评价垂钓鱼的食用安全性,以期为长三角城市群垂钓活动和垂钓鱼消费指导提供科技支撑.

1 材料与方法

1.1 实验方法

1.1.1 样品采集与处理 2015年1～12月在上海市的湿地公园、市区河道和工业区河道等6个不同垂钓水域进行垂钓采样,获得7种共87条常见垂钓鱼类(见表1),分别为鲫鱼、麦穗鱼、草鱼、鲈鱼、鲤鱼、黄颡和鲶鱼.

表1 上海市垂钓鱼采样点及采集鱼类样品信息Table 1 Sampling site and fish information of sport fish in Shanghai

表2 鱼类标准参考物质重金属分析的QA/QC数据Table 2 QA/QC data for the analysis of heavy metals in fish standard reference materials

采集样品时,登记采样的时间、地点等信息.采样过程中以无水硫酸钠(分析纯,国药集团化学试剂有限公司)作为过程空白.样品放入聚乙烯塑料袋中密封,于装有冰袋的保温箱中运回实验室.用医用纱布吸干鱼体表面水分,用直尺测量鱼体长,并用电子分析天平(CPA225D,德国Sartorius公司)称量体重,然后去鳞,取背部肌肉50g～100g(处理过程中,体重较小的麦穗鱼以及部分鲫鱼采取同等体重大小的3条或者3条以上均浆混合处理),用组织破碎器均浆并装塑料袋中,-20℃保存备用.

1.1.2 分析方法 (1)样品预处理:准确称取0.5000g经组织破碎器(TL 2010,北京鼎昊源科技有限公司)匀浆的鱼肉于消解罐中,分别加入5.0mL HNO3(优级纯,J. T. Baker公司)和2.0mL H2O2(优级纯,国药集团化学试剂有限公司),浸泡1h后,拧紧罐盖,放入微波快速消解系统(ETHOS 1型,意大利 Milestone公司)中进行消解,消解步骤为170℃保持10min,再升温至200℃保持15min.消解结束,待冷却后取出消解罐,置于恒温电热板(ER系列,上海善志仪器设备有限公司)上除酸,冷却后过0.45μm膜并转移至50mL容量瓶中,用1%硝酸定容,待测.

(2)上机分析:使用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS 7500,美国Agilent公司)调谐溶液调整仪器的灵敏度,使得氧化物含量等指标达到测量要求.测试鱼类样品消解液中的铅、镉、铬、铜、锌、砷和镍等7种重金属元素.直接汞分析仪(DMA-80,意大利Milestone公司)测定鱼样的Hg含量.最终均表达为鱼类湿重的质量比(mg/kg, ww).

(3)质量控制与质量保证:测定过程中同时测定试剂空白,分析过程采用ICP-MS分析用标准溶液(24种元素,国家标准物质中心);汞标准储备溶液(国家标准物质中心)以及国家标准参考物质(小黄鱼,GBW 08573)进行质量控制,如表2所示,进行三平行实验,参考物质测定值均在参考含量值范围内,表明准确度高;平行样的相对标准偏差小于10%,表明精密度好,符合质控要求.

1.2 评价方法

1.2.1 污染指数法评价 采用单因子污染指数法[9-11]评价不同种类水产品重金属污染状况,公式如下:

式中:Pi为第i种重金属污染的质量指数;Ci为第i种污染物的实测值单位;Csi为第i种污染物的标准限量值单位.在本研究中,Pb、Cd和Cr采用《食品安全国家标准 食品中污染物限量》(GB2762-2012)[12]中的标准,As(总)、Hg(总)和Cu采用《农产品安全质量 无公害水产品安全要求》(GB18406.4-2001)[13]中的标准.

本研究采用文献[9,11,14]常用的评价方法,污染指数Pi＜0.2为正常背景值水平;污染指数Pi在0.2～0.6为微污染或轻污染水平;污染指数Pi在0.6～1.0为中污染水平;污染指数Pi＞1.0为重污染水平,产品残留超标.

采用综合污染指数(MPI)比较不同种类水产品之间重金属污染的总体差异,计算公式如下:

1.2.2 食用安全性评价 世界卫生组织(WHO)/联合国粮农组织(FAO),食品添加剂联合专家委员会(JECFA)制定了污染物的暂定可耐受每周摄入量[PTW I, mg/(kg body wt·week)]作为食用安全性评价依据[15].根据水产品重金属含量和上海市居民每周水产品消费量,可计算成人实际每周摄入量(AW I,mg):

式中:Ci为水产品重金属质量比(mg/kg);WC为人均每周水产品消费量(kg).根据2015年上海市年鉴[16],每年人均鱼类消费量15kg,以0.283kg/周计.

式中:PTWI为JECFA等权威组织制定的污染物每周可耐受摄入量,Hg(总)、As、Cd、Pb和Cr分别参考JECFA/EFSA/USEPA相关标准[17-20][mg/(kg body wt·week)];PTW I(成人)为成人每周可耐受摄入量(mg);成人体重依据2015年发布的《中国居民营养与慢性疾病状况报告》[21]中66.2kg而定.以AW I占PTW I(成人)的百分比对食用安全性进行评价,所占比例越高,其食用安全性越低[15].

2 结果与分析

2.1 垂钓鱼类重金属赋存状况

从表3可以看出,本研究所调查的上海市所有垂钓鱼类样品中,As、Pb和Cd 3种金属的检出率为75% 、81%和92%,其余5种重金属元素检出率均为100%.对照我国食品安全或水产品安全要求中重金属限量[12-13],所获得的垂钓鱼类样品只有Cu和As未超标,Cr、Cd、Pb和Hg 4种元素各有约20%的超标,仅有51%的垂钓鱼样品不存在任一种重金属含量超标问题,表明上海市垂钓鱼已受到重金属的污染.所有样品中,Cr超标率最高,达22.9%;As虽未超标,但是个别样品As含量较高;Hg平均质量比0.15mg/kg,低于国家标准,但仍有17.5%样品中Hg含量接近或者超过国家标准以及美国EPA限值.

目前国内没有专门针对垂钓鱼类重金属含量的报道,而与国内报道的野生/养殖鱼类金属含量数据[9-11,22-24]相比,本研究鱼体中Cr的质量比平均为1.23mg/kg,高于北京农贸市场的0.56mg/kg[9]和盐城淡水鱼的0.36mg/kg[11],其他元素对比发现,Cu和Zn均在文献数据范围之内,Cr、Cd、Pb和Hg均略高于沿海城市以及各地农贸市场鱼类重金属的含量范围.

表3 垂钓鱼体内重金属质量比Table 3 The concentrations of heavy metals in game fishes

2.2 不同种类/垂钓区域鱼类重金属赋存差异

2.2.1 不同鱼类体内重金属赋存差异 7种垂钓鱼类中,草鱼活动于近岸多水草区域,摄食水生高等植物,为植食性鱼类;麦穗鱼生活在浅水区,主食浮游动物,大量吞食附着于水草的鱼卵,为杂食性鱼类;鲫鱼是植物性食料为主的杂食性鱼类;鲤鱼属于底栖杂食性鱼类,荤素兼食,幼鱼期主要吃浮游生物,成鱼以底栖动物为主要食物;黄颡鱼是肉食性为主的杂食性鱼类;鲈鱼和鲶鱼分别为生活在中下层和底层的肉食性鱼类.

由表4可以看出,本研究的上海市7种垂钓鱼类中,鲶鱼的各种重金属含量均高于其他鱼类;其次是黄颡;鲤鱼和鲈鱼重金属含量水平接近本次研究所有鱼类的平均值;麦穗鱼重金属含量均低于其他鱼类,与麦穗鱼个体小、在中上层生活有关;鲫鱼和草鱼的污染水平较麦穗鱼稍高.鲶鱼、黄颡As和Hg含量较高,As含量高于其他杂食性和植食性鱼类的3.8倍,Hg含量高于其他杂食性和植食性鱼类的6.2倍,鲶鱼肉食性鱼类,捕食对象多为小型鱼类,以吞食为主,黄颡以底栖动物为主要食物,通过食物链途径富集大量重金属.

整体来看,底层鱼体内各种重金属的污染水平高于中、上层鱼.数据统计分析发现,不同鱼类重金属含量水平由高到低依次为:肉食性鱼类＞杂食性鱼类＞植物食性鱼类,底层鱼类＞中、上层鱼类,与闫海鱼等[25]、毕士川等[26-27]研究结果一致.因此,鱼类的生活环境、摄食习性和个体大小等因素共同决定了其体内的重金属含量.

2.2.2 不同区域垂钓鱼体内重金属赋存差异 新江湾城湿地公园原为江湾军用机场,10年前转为城市用地,林灌、森林、湿地等生境复出,天然河网交错,湿地连片,成为近自然的湿地系统.洋泾港码头位于黄浦江下游南岸.东起歇浦路,西至洋泾港,是上海港通用性码头.淀浦河西起淀山湖,东到黄浦江,为人工河道,水质不稳定,主要受上游来水水质影响,近年来实施综合治理后,区域范围内截污效果明显,河道水质提升和河道环境改善,沿线有很多垂钓场地.崇明奚家港和浦东芦潮港是本研究中重金属含量高的两个区域,奚家港位于紧靠长江口南支北港的出口,是一个小型渔港并有造船活动;而芦潮港位于临港物流园区和重装备产业区交汇的枢纽地带,是上海重要的渔港和装备制造业港口,可能来自相关工业区的污水以及废弃物使附近水域和港口受到污染.川杨河途径张江高科园电子企业区,可能存在重金属污染,且川杨河流经浦东新区,有居民生活污水排入河中,当然本身有大量船只活动.

通过对比6个不同类型的垂钓区域,分为工业区(装备制造、电子和造船厂)、市区河道(淀浦河和洋泾港)和湿地公园,可以发现(见表5):市区河道和湿地公园的垂钓鱼类各项重金属污染平均值接近,且低于工业区(装备制造、电子和造船厂)的垂钓鱼类.

表4 上海市不同种类垂钓鱼体内重金属的体重加权平均质量比(mg/kg)Table 4 Weight average concentrations of heavy metals in different species of game fishes in Shanghai (mg/kg)

表5 各样点垂钓鱼体内重金属的体重加权平均质量比Table 5 Weight average concentrations of heavy metals in game fishes fromdifferent sites

2.3 污染程度评价

图1 垂钓鱼类重金属的单因子污染指数(Pi)与综合污染指数(MPI)Fig.1 Pollution index (Pi) and multiple pollution indices (MPI) of heavy metals in game fishes

采用Pi对重金属污染程度进行评价,并利用MPI对不同种类鱼类之间重金属污染状况进行比较,评价结果如图1所示,各种金属Pi的平均值从高到低依次为Pb ＞ Cd ＞ Cr ＞ Hg ＞As＞Cu.

以上结果显示,Cd、Pb、Cr和Hg在本次垂钓鱼类研究中的污染较为严重,均有部分样品达到重污染水平.MPI值还反映了不同种类生物之间重金属污染程度的差异(图1),结果表明:生活在底层的鲶鱼和黄颡,为肉食性或以底栖动物为主食,其重金属污染程度最高;生活在中上层以浮游生物为食的麦穗鱼污染程度最低.鲫鱼和草鱼的重金属污染指数较麦穗鱼稍高,其顺序为鲶鱼＞黄颡＞鲤鱼、鲈鱼＞草鱼、鲫鱼＞麦穗鱼.

2.4 食用安全性评价

参考2015年上海市统计年鉴,居民每周鱼类产品消费量,计算成人每周实际重金属摄入量(AWI),并与PTW I比较(成人体重依据《中国居民营养与慢性疾病状况报告》[21]中66.2kg而定),评价其食用安全性.评价结果如图2所示,以垂钓鱼类样品重金属平均含量计,5种重金属除鲶鱼的Cr外,摄入量均未超过PTWI 值,表明目前成人每周摄入上海市垂钓鱼类暂时是安全的.但是,通过分析本次研究中各鱼类重金属最大值计算的AW I值得出,经食用鲈鱼、鲤鱼、黄颡和鲶鱼所摄入的Cr已超过PTW I 值,最大为150%,表明尽管总体上摄入研究鱼类是安全的,但Cr 摄入的风险性较大,存在食用安全隐患.

同时,考虑到不同金属形态毒性的差异和消费者消费习惯的差异,鲈鱼、鲤鱼、黄颡和鲶鱼4种鱼肉中As、Cd、Cr、Hg和Pb的污染值得关注,尤其是Cr和Hg,铬在这4种鱼中AWI/PTW I (成人)均高于1,而鲶鱼中的Hg也超过0.5.此外,因为部分消费者有吃鱼内脏(如鱼卵和鱼鳔等)的偏好,所以重金属在鱼的器官中的分布值得进一步研究.

本研究中计算垂钓鱼重金属AW I 值是依据上海市年鉴居民平均鱼类消费量(0.283kg/周)[16](假定垂钓消费者食用的鱼类均为垂钓鱼)得出的,对于垂钓鱼的消费者来说,若每周的垂钓鱼类摄入量更高的话,那么长期食用垂钓鱼类就会存在较大的健康风险.

图2 成年人垂钓鱼类消费每周重金属摄入量(mg)及其占可耐受摄入量的百分比Fig.2 AW I (mg) and AW I/PTW I (%) of heavy metals by adults’ consumption of game fishes

3 结论

3.1 上海的野外垂钓鱼体内重金属污染水平与其所在水域地理位置、生活水层和食性有较大的关系.具体表现为:重金属污染水平在底层肉食性的鲶鱼和黄颡中较为突出,而在中上层浮游生物食性的麦穗鱼中相对较低;在工业区较重,市区次之,而在湿地公园较低.

3.2 上海市大部分垂钓鱼类样品的重金属含量尚在食用安全性可接受范围内,但食用垂钓的鲶鱼、黄颡、鲈鱼和鲤鱼将摄入较高的Cr,存在较高风险,而食用垂钓的鲶鱼也将引起Hg摄入量偏高,存在一定风险.

3.3 建议上海地区垂钓爱好者尽量选择近自然的水体进行垂钓活动,并减少食用垂钓的野生鲶鱼和黄颡等鱼类,以降低垂钓鱼Cr和Hg污染带来的健康风险.

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Contamination of heavy metals in game fishes in Shanghai and fish consumption safety assessment.

ZHANG Fei-fei,YANG Shan-qing, XU Yan-ping, ZHOU Zheng, HUANG Qing-hui*
(Key Laboratory of Yangtze River Water Environment of the Ministry of Education, College of Environmental Science and Engineering, Tongji University, Shanghai 200092, China). China Environmental Science, 2017,37(2)：754～760

Eighty-seven wild game fishes in 7species were collected fromsix fishing sites with different environmental characteristics in Shanghai in 2015. After sample preparation, 8kinds of heavy metals were analyzed by using inductively coupled plasma mass spectrometry (ICP-MS) and DMA-80direct mercury analyzer. And then the occurrence, pollution status of heavy metals in game fishes and the fish consumption safety were discussed. The results showed that the concentrations of heavy metals in fish muscles ranged as followed: Cr 0.24 ～ 2.68mg/kg (wet weight, the same below); As below0.47mg/kg; Cd less than 0.31mg/kg; Pb less than 1.43mg/kg; Hg 0.02 ～ 0.42mg/kg; Ni 0.01 ～ 0.89mg/kg; Cu 0.15～ 12.30mg/kg; Zn 4.3 ～ 85.7mg/kg. Cr, Cd, Pb and Hg in 20% of fish samples exceeded the limits of food/aquatic products quality and safety standards. The contamination of heavy metals was severe inP. asotusandP. fulvidraco, followed by carp and bass, slightly occurred in grass carp and crucian carp, but not presented in Pseudorasbora parva. The contamination of heavy metals in game fishes was much heavier in industrial zone, followed by urban river, and lower in wetland park. Overall, the concentrations of heavy metals in most game fishes were covered in the acceptable range for fish consumption safety, but the intakes of Cr fromP. asotus,P. fulvidraco, bass and carp would be close to or even exceed the provisional tolerable weekly intake (PTW I), indicating a higher risk for health. The Hg intake fromP. asotus was close to or even more than half of the PTW I value, indicating a risk to some extent.

game fishes；heavy metals；chromium；consumption safety；Parasilurus asotus；Pelteobagrus fulvidraco近年来,我国垂钓活动日益盛行,养殖渔场以及江河湖泊等水体已成为休闲人们垂钓的重要去处,垂钓的鱼类主要被居民或宠物食用.由于水体的污染,重金属、农药和抗生素等有毒有害污染物可以在鱼类和贝类等生物体残留和积累[1-4].因此,垂钓鱼的食用安全性显得尤为重要.

X171.5

A

1000-6923(2017)02-0754-07

张菲菲(1990-),男,河南南阳人,同济大学硕士研究生,主要从事区域生态与健康风险评价研究.

2016-05-24

中瑞国际合作重大项目(CHEMSTRRES-YRD);国家自然科学基金资助项目(41071301)

* 责任作者, 副教授, qhhuang@tongji.edu.cn