陆地生态系统臭氧干沉降的观测和模拟研究进展

徐静馨，郑有飞,,*，赵辉，储仲芳，黄积庆，袁月

1. 中国气象局气溶胶与云降水重点开放实验室，南京 210044 2. 南京信息工程大学江苏省大气环境与装备技术协同创新中心，南京 210044

平流层臭氧(O3)可以保护人类和地球上的其他生命免受过量紫外线的强烈辐射，而近地层O3不仅是一种常见的温室气体和主要的污染物，而且是一种强氧化剂[1]，由氮氧化物(NOx)和挥发性有机物(VOCs)通过光化学反应产生。由于人类活动目前大气平均年O3浓度从工业革命前的10 ppb增加到20～45 ppb[2]，到22世纪，O3浓度仍然会继续上升，Meehl等[3]预计到2015—2050年全球平均O3浓度会增加20%～25%，到2100会增加40%～60%。

国内外的大量研究表明，近地层O3浓度升高对植物的毒害作用表现在：减小植物气孔导度和光合能力，改变植物的叶面积和生物量累积，且这些负效应在一定程度上也取决于植物的品种和冠层结构等[4-10]。当前的O3浓度水平已经造成作物大幅度减产，例如大米、大豆、小麦、土豆和玉米等，造成每年直接经济损失高达11～18亿美元[11-13]，其中Avnery等[14]预测到2030年增加的O3浓度将引起小麦减产10.6%～15.6%，玉米减产4.5%～6.3%，大豆减产12.1%～16.4%，每年直接经济损失达12～35亿美元。这表明O3已经对世界粮食安全造成了直接的威胁。

陆地生态系统是O3最主要的汇。O3较难溶于水，所以它一般是通过干沉降的方式进行沉降。对流层25%的O3被干沉降清除[15]，O3出现在地表-大气交界面，干沉降过程不仅制约了近地面O3浓度，而且控制了其沉降到陆地生态系统中的总量。此外，O3不仅会破坏陆地生态系统，而且同时会影响水循环和生物化学循环[16]。因此，了解O3干沉降过程，定量评估O3对陆地生态系统的影响尤为重要。为了实现这个目标，欧美国家从20世纪70年代已经在多种陆地生态系统上展开了相关研究[17]，主要通过观测和模拟的手段获得了丰硕的研究成果，了解了不同陆地生态系统O3通量和O3干沉降速率的变化过程，分析了影响O3干沉降的相关因素，以及探讨了不同O3干沉降通道的沉降过程。本文鉴于此，重点介绍目前O3干沉降的主要观测方法和模拟模型，以及评述O3干沉降在不同陆地生态系统的研究进展，为未来我国开展这方面的研究工作提供一定的理论参考。

1 O3干沉降的观测方法(Observation methods of ozone dry deposition)

O3干沉降的测量方法主要包括直接测量和间接测量2种。直接测量是指垂直O3通量直接在近地面测量或者沉降物质被直接收集。而间接测量则是指O3沉降物质的平均浓度或者平均浓度的垂直梯度被测量，O3通量则通过推演计算间接获得数据。直接测量法一般采用通量箱法和涡度相关法，间接测量法主要是梯度法。

1.1 直接测量

1.1.1 通量箱法

通量箱法可以对植物体O3气体交换进行直接测量[18-20]。它主要是由通量箱、鼓风机、O3发生器、O3分析仪和布气管道等几部分组成。用通量箱覆盖于植物上方，可以直接测量植物整个冠层水平上的O3吸收通量。该方法一般采用开放式测量系统，当箱内气体达到稳定状态时，气体质量平衡方程可表达为[21]：

FCin-FCout-F△Cww-KcCoutV=0

(1)

式中，F为通量箱内气体流速 (m3·s-1)，Cin和Cout分别为通量箱进、出气口气体浓度(mol·m-3)，△Cww为由箱内的植物体引起的气体浓度变化(mol·m-3)，Kc为箱壁气体吸收速率常数(s-1)，V 为箱体体积(m3)。实验交替测量出空箱和植物箱内的气体交换，算出△Cww后带入下式计算O3通量。

(2)

式中，FO3为O3吸收通量(nmol·m-2·s-1)，P为气压(Pa)， A为静态箱所覆盖的土地面积(m2)，R为普适气体常数(J·mol1·K-1)，Ta为绝对温度(K)。

1.1.2 涡度相关法

涡度相关法(Eddy-covariance, EC)是一种使用较少经验理论和更直接测量O3通量的方法。在最近几十年快速发展起来且被公认为是目前测量地气交换的最好方法，前期在CO2通量和H2O通量测量方面得到广泛应用[22]。其基本设备主要由一个三维超声风速温度计(CSAT)和一个高速响应红外气体分析仪(IRGA)组成。该方法应用于O3通量的测量主要是在原基础设备中增加一台快速和精确的化学发光的O3传感器(fast ozone sensor)[23]。该探测器通常是利用O3和乙烯基或芳香物等发生化学反应并产生蓝光的原理来实现对O3浓度变化的快速测量[24]。涡度相关法基于湍流和动力的统计分析理论，重点是将动量变量进行雷诺分解成均值和波动两部分[25]：

(3)

(4)

(5)

(6)

1.2 间接测量

1.2.1 梯度法

梯度法也称为K理论，是在缺少快速O3传感器条件下可以选择的一种监测O3通量的方法。该方法基于湍流输送理论，类似于菲克的分子扩散假设[26]，认为由湍流所引起的局地的O3通量与局地O3浓度梯度成正比，通量的方向与梯度方向相反。测量中需要观测2层以上的O3浓度、风速和温度梯度，表达式为:

(7)

式中，FO3是O3沉降通量，Kc是O3湍流交换系数，δc/δz是O3浓度随高度的垂直梯度变化。其中，计算Kc目前有2种比较流行的方法，一种是空气动力学法(AGM)，另一种是修改波恩比法(MBR)。

(a) 空气学动力法(AGM)

空气学动力梯度法基于成熟的植被表面，假设热量和动量以相同的方式传输[27]，Kc与空气动力学阻力(Ra)相关，可表达为：

(8)

式中，z1和z2是冠层以上的2个相邻层的高度，其中z1>z2。

Ra表达式为：

(9)

式中，κ是冯卡门常数，u*是摩擦风速，d是零位移高度，L是莫宁-奥布霍夫长度，ψh是稳定度函数。

(b) 修改波恩比法(MBR)

修改波恩比法中Kc的值是从其他标量中推演计算的，这些标量包括显热通量、CO2和H2O通量，并且假设这些标量和O3湍流交换系数相等。例如以CO2为例，O3的Kc可由KCO2的测量推算，在2个不同高度层观测CO2浓度，其中O3浓度的观测高度与CO2浓度相同，可表达为：

(10)

式中，KCO2是CO2的湍流交换系数，FCO2是CO2的涡度相关通量，△C(CO2)是不同高度观测的CO2浓度的梯度，△z是观测CO2浓度的高度间隔。

1.3 不同O3干沉降观测方法的优缺点

通量箱法易于操作，对周围环境要求较少，但是存在箱体效应，闭合箱体会改变环境因子，使箱内和箱外的环境因子(如温度、湿度、太阳辐射等)有一定的差异，从而影响植物的正常生长，因此不适合用来进行长期的O3通量监测。

涡度相关法不需要假设理论，获得O3通量数据更为直接，观测期间不会对植被生长产生影响，测量尺度大，能实现长期连续观测。但是需要环境下垫面相对平坦均一和高灵敏度的快速O3传感器(高频率>1 Hz)。该方法的误差主要来源于高频与低频数据的缺失和WPL坐标的修订[28]。近期能量平衡分析研究中得出在大范围的湍流运动中，涡度相关法会低估热通量[29]，且在O3干沉降速率观测中发现使用不同的涡度相关设备会导致25%的误差率[30]。但目前该方法在人员维护的情况下，通过一定的校正在可以满足科学研究需求。

梯度法需要在不同的高度上采集样本，从而会导致梯度误差；梯度法还受NOx和其他化合物与O3化学反应的影响[31]，这主要是因为气体采样管通常较长，导致了O3在干沉降过程中会与其他气体进行化学反应，从而影响O3浓度梯度观测结果。此外由于O3绝对浓度较低，在近地面的梯度也较小，因此该方法的应用还需要经验稳定度参数、特定的位移高度和较为稳定的气象条件，但相比涡度相关法，梯度法不需要依托快速O3传感器。

2 O3干沉降模拟模型(Simulation models of ozone dry deposition)

为了模拟O3通量(FO3)、O3干沉降速率(Vd)和不同沉降通道的沉降过程，发展了一些O3干沉降模型，在这些模型中，FO3均由O3浓度和Vd决定，而Vd的模拟通常基于阻力计算方案。

2.1 大叶模型(Big-leaf Model)

大叶模型一般被称为单层模型，最著名的大叶模型是彭曼公式，大叶模型现用于对O3等气体沉降的模拟研究[32-33]。该模型以欧姆阻力模型为基础，它假设所有的气体交换均发生在冠层，假设植物气孔和叶片位于冠层的顶部。它主要由空气动力学阻力Ra、边界层阻力Rb和冠层阻力Rc三部分组成，冠层阻力又由冠层气孔阻力Rs、表面阻力Rcut和土壤阻力Rground3个阻力并联组成，其中Rground由冠层内阻力Rac和土壤表面阻力Rsoil串联组成。该模型假设土壤表面、植物表面和植物叶片内部的O3浓度均为零[34]，并且没有考虑O3与其他气体的气相反应。后来由于冠层中的被阴叶和向阳叶响应太阳辐射的规律不同，又发展了二叶模型，将冠层叶片分为被阴叶和向阳叶[35]。Vd为Ra、Rb和Rc这3个阻力之和的倒数，表达式为：

(11)

(12)

Rground=Rac+Rsoil

(13)

O3干沉降模型(Ozone Deposition Model, ODEM)[36]和欧洲监测和评估项目(European Monitoring and Evaluation Programme, EMEP)[37]的O3干沉降模块均是以大叶模型为基础的O3干沉降模型。其中，ODEM模型主要是利用高分辨率数据对特定区域的O3干沉降进行模拟，需要输入的数据包括O3浓度、风速、降水量、土壤含水量和格点GIS数据，数据的分辨率高达1 km×1 km；EMEP的O3干沉降模块可以用于区域O3干沉降模拟，并将区域化学传输模式和土地覆盖数据结合起来，可以进行区域O3的风险评估。该模块考虑了植物生育期、气象因子和其他生物特性的影响，可估算同植被类型的O3总沉降通量、O3干沉降速率，气孔通量和非气孔通量。区域干沉降模拟运用的是缺省的植被参数数据和模拟的区域气象数据。区域气象数据主要由数值天气模式模拟获得[38]，包括动量、潜热、感热通量、风速、相对湿度、温度、辐射等参数，其中辐射参数区分直接和间接辐射。区域干沉降模块的输入数据来源于相似理论处理后的区域气象数据和利用土地覆盖数据对特定空气学粗糙度的修正，数据是50 km水平空间尺度和3 h时间分辨率。

2.2 Surfatm-O3模型

Surfatm-O3模型[39]是一维的双向的土壤-植被-大气传输模型，是以阻力模型为基础的双层模型，由2个模型耦合组成，即能量平衡模型和污染气体交换模型，可模拟地表和大气间O3通量的污染物交换。该模型与大叶模型相比，主要将冠层划分为独立的植被层和土壤层2层，可以更好地模拟O3在叶片气孔和土壤之间的双向气体交换过程，但依旧没有考虑O3与其他气体的气相反应。无论植物冠层发展情况如何，该模型主要包括气孔、表面和土壤沉降3个通道，影响O3干沉降速率的阻力包括空气动力学阻力Ra、冠层内空气动力学阻力Rac、叶片准层状边界层阻力Rbl、土壤准层状边界层阻力Rbs、土壤阻力Rsoil、表面阻力Rcut和气孔阻力Rs。其中Rbl、Rcut和Rs属于植被层阻力(Rplant)，Rbs、Rac和Rsoil属于土壤层阻力(Rground)，将植被层阻力和土壤层阻力之和表示为Rc。Vd主要公式为：

(14)

(15)

(16)

Rground=Rac+Rbs+Rsoil

(17)

2.3 多层模型

多层冠层模型(multi-layer canopy model, MLM)主要是将植被冠层细分为多层，它主要将冠层辐射、植物生理生化理论与湍流传输结合在一起，且可以预测和独立验证冠层内CO2、H2O和O3等标量气体在多层叶片和大气之间进行交换的气孔通量[40-43]。同时提出了干冠层O3吸收的概念，强调利用湍流传输过程来解释高阶闭合方案。此外，也提出了详细的O3干沉降通道，包括较为系统地阐述与O3发生化学反应的过程[44-46]，BVOC排放速率是以叶片密度、光照、温度和植物品种等为参数建立的函数，且在每个冠层均可模拟；土壤排放的NO速率是以温度为参数建立的函数，该速率对土壤和植物类型、温度、土壤含水量和氮干沉降也非常敏感。 MLM模型可以将叶片尺度方程，气孔导度模型和叶片内CO2、H2O的费克扩散理论有机地结合起来，升级到冠层尺度，从而更好地了解气孔通量的分配效率，冠层内平均O3浓度的廓线等。具体公式为：

(18)

Sst≈-aGeffC

(19)

Sns=-GcutaC-GsC

(20)

FORFLUX模型[47]是以多层冠层理论和土壤方案为基础的一个全新的一维生物物理模型，可以模拟生态系统和大气之间的CO2、水汽和O3通量的昼夜和季节变化。它采用改进后的叶片、冠层和土壤过程的算法，此外还包含结合植物生理学和土壤水文学的新型根冠运输算法。模型在计算植物的O3吸收时首次采用叶片气孔吸收的碳同化和蒸腾过程的方程。该模型有4个交互模块，分别是叶片光合作用模块，冠层通量模块，土壤热量、水汽和CO2传输模块和积雪模块。模型的输入数据包含气象、土壤、植物物种等数据信息，气象数据主要是大气温度、相对湿度、总入射短波辐射、降雨量和冠层上风速。土壤数据主要是质地、深度和岩石成分。植物物种数据包括冠层叶面积和叶片形成因素。模型中没有考虑营养物质的循环机制，并假设该系统中通量的短期变化主要受气象因素和植物生理因素控制。

2.4 不同O3干沉降模型的适用性

大叶模型由于引入较早，因此已广泛应用于不同陆地生态系统的模拟研究中。但该模型一般忽略考虑陆地生态系统地面和下层植被O3通量，及冠层内平均O3浓度的垂直变化的影响[48]，同时也没有考虑O3和BVOC及NO等的气相反应。Surfatm-O3模型对于O3干沉降的模拟较为局限，目前仅在玉米田和小麦田中被应用和验证[49]，但验证结果良好；未来需要往森林和草地陆地生态系统进行推广验证，且需要考虑冠层O3化学反应过程并向大气传输模式推广。多层冠层模型目前多集中应用于森林陆地生态系统，该模型可以克服大叶模型中的一些弊端，并详细考虑了O3与BVOC和NO的气相反应，逐渐取代了大叶模型。但由于模型本身的复杂性，仍有很多假设和提议亟待以后的研究和验证。

3 陆地生态系统O3干沉降观测和模拟的研究进展(Research progress of observation and simulation on ozone dry deposition over ecosystems)

3.1 陆地生态系统O3通量和干沉降速率的季节变化

森林生态系统中， FO3和Vd有明显的年和季节变化，且一般规律均表现为，冬季FO3和Vd最小，春季开始增大，夏季达到最大，秋季又随之减小[50]。因为O3总是向下沉降运动的，所以O3通量一般采用负号。不同外貌的森林系统的FO3和Vd具有一定的差异。1) 针叶林研究中，春、夏、秋和冬季的FO3大小范围分别为-5.6～-11.1 nmol·m-2·s-1、-11.1～-18 nmol·m-2·s-1、-2.8 nmol·m-2·s-1和-2.8～-5.6 nmol·m-2·s-1[51]，其中春、夏、秋和冬季的FO3分别占全年FO3的30%～32.5%、37%、18%～19.1%和11.5%～15%[52-53]；Vd大小范围分别为0.05～0.7 cm·s-1、0.2～0.8 cm·s-1、0.15～0.6 cm·s-1和0.06～0.6 cm·s-1[51-54]。2) 阔叶林研究中，夏季白天平均FO3和平均Vd分别为-6.924 nmol·m-2·s-1和0.81 cm·s-1[55-56], 秋季白天平均FO3为-8.612 nmol·m-2·s-1[55]。3) 混合森林研究中，FO3在温暖季节(-7.73 nmol·m-2·s-1)的值大于寒冷季节(-4.58 nmol·m-2· s-1)[57]；Vd表现出冬季较小(0.3 cm·s-1附近)，夏季较大(0.8 cm·s-1附近)[58]。此外也有些研究指出在植物生长季的FO3和Vd的值均会变大或达到最大。Bauer等[59]指出年最大FO3(-19.4～-22.2 nmol·m-2·s-1)和Vd均出现在植物发芽后3～4个星期；Rannik等[60]和Tuovinen等[61]发现FO3最大值出现在植物生长季(0.4 cm·s-1)，最小值出现在冬季休眠期(0.1 cm·s-1)；Vd在植物生长季则更大(0.33～0.84 cm·s-1)；Zona[62]等指出Vd在2月份(0.49±0.01 cm·s-1)、10—11月份(0.55±0.01 cm·s-1和0.6±0.02 cm·s-1)达到最大。

农田生态系统的研究主要集中在玉米田和小麦田, 一般规律也表现为FO3和Vd在夏季较大，冬季较小。玉米田研究中，平均FO3在春季开始增大，夏季达到最大(-4～-7 nmol·m-2·s-1)，冬季最小(-1 nmol·m-2·s-1)[49,63]；夏冬季Vd分别为-2 cm·s-1和-1 cm·s-1[28]；小麦田研究中，平均FO3为-9.5 nmol·m-2·s-1[65]；春夏季的FO3范围为0～-20 nmol·m-2·s-1[64]。其他农田系统中，橘园FO3在夏季达到最大(-6～-8 nmol·m-2·s-1)，冬季FO3则是夏季的一半[66]；蔬菜田1995—1998年平均FO3和Vd分别为5.08 nmol·m-2·s-1和0.4 cm·s-1[67]；马铃薯夏季平均FO3和Vd分别为-9.5 nmol·m-2·s-1和0.66 cm·s-1[68]。草地生态系统O3通量研究相对较少，因此并没有得到统一的季节变化，但也有研究指出FO3和Vd最大值均出现在春季中期，最小值均出现在夏季[69]。其中春、夏、秋和冬季的FO3大小范围分别为-10.4 nmol·m-2·s-1、-1.83～-6.35 nmol·m-2·s-1、-3.7～-8.3 nmol·m-2·s-1和(1.66±1.25) nmol·m-2·s-1；Vd大小范围分别为为0.5 cm·s-1、(0.2±0.02) cm·s-1、0.55 cm·s-1和(0.4±0.03) cm·s-1[25,36,69-71]。

3.2 陆地生态系统O3通量和干沉降速率的日变化

森林生态系统中，FO3和Vd均具有明显的日变化，白天的值一般均高于夜晚的值，主要是因为白天的湍流活动和气孔吸收较夜晚相比均较大。FO3在日出后快速增长，在午后不久达到最大值，Vd在夜间值很低，日出后快速增加，在清晨有一个峰值[59]。1) 针叶林研究中，白天平均FO3观测值为-6. 22～-22.7 nmol·m-2·s-1[59,72]；白天平均Vd大小范围为0.29～1.0 cm·s-1[73-75]，Vd最大值出现在中午[59]，夜间Vd在0.1 cm·s-1附近[73-74]。2) 阔叶林研究中，平均日最大FO3为-11.4 nmol·m-2·s-1[76]；日平均Vd为0.20～0.75 cm·s-1，Vd最大值会出现在早晨或中午[77-79]，峰值可达到1.5 cm·s-1[78]，夜间则降到0.05 cm·s-1[79]。其中Vd在干旱期白天和夜晚的(0.37～0.39 cm·s-1和0.12～0.13 cm·s-1)值均小于雨季(0.62～0.65 cm·s-1和0.25～0.27 cm·s-1)[80]。3) 混合森林研究中，FO3中午达到最大值(-13.8～-27.8 nmol·m-2·s-1)，夜间则在0附近[81]；日平均Vd范围为0.09～1.8 cm·s-1[82-83]。

农田生态系统中，FO3和Vd具有明显的昼夜变化，白天值大于夜晚值，Vd在中午～下午时段达到峰值[68]。玉米田研究中，白天、夜晚平均FO3和Vd大小范围分别为0～-3 nmol·m-2·s-1、-1～-13 nmol·m-2·s-1[46, 63, 84]和0.29～1 cm·s-1、0.09 cm·s-1，其中Vd最大值为0.81 cm·s-1 [28, 84]。小麦田研究中，日平均FO3为-4.7 nmol·m-2·s-1 [36]，白天和夜间的FO3分别为-12 nmol·m-2·s-1和低于-2 nmol·m-2·s-1[65]。其他农田系统中，蔬菜田白天和夜间的Vd分别为0.7 cm·s-1和0.2 cm·s-1[33]；葡萄的Vd在干燥期(0.272±0.009 cm·s-1)的值小于湿润期(0.302±0.021 cm·s-1)；而棉花则正好相反(干燥期0.403±0.018 cm·s-1和湿润期0.318±0.0258 cm·s-1)[85-86]；洋葱最大的FO3范围为-5～-40 nmol·m-2·s-1[87]。草地生态系统中，FO3和Vd也有一定的日变化规律，白天的值也均高于夜晚的值。白天最大FO3和夜间最小FO3分别为 -13.9～-14.6 nmol·m-2·s-1 [70,88]和-0.4 nmol·m-2·s-1[25]；日平均Vd为0.6 cm·s-1[88]，其中白天最大Vd为1.237 cm·s-1[25]，夜间最小Vd低于0.1 cm·s-1[69]。

3.3 气象因子等对O3干沉降过程的影响

FO3主要受O3浓度和Vd的影响，但是FO3达到峰值的时候，并不是O3浓度和Vd达到最大值的时候，而是两者都处于适中值的时候。这表明FO3与O3浓度和Vd的变化并不是时时同步的。当O3浓度较高时，空气温度也比较高，而高温度会伴随着高湿度，从而导致较低的Vd[52]。因此，可见气象因子如温度、太阳辐射、水汽压差、风速、土壤水分等因素均会对FO3和Vd的变化带来一定的影响。为了消除O3浓度对FO3的影响，采用Vd来讨论气象因素等对O3干沉降的影响过程。一般在适度-较强的太阳辐射下，土壤水分较高，水汽压差(VPD)较低时，有利于O3干沉降，Vd越大，且研究指出土壤水分在12%～13%的时候是其阈值，低于阈值的时候会影响Vd的大小[52, 89]。有研究指出VPD是影响Vd最重要的因子，并与Vd呈现负相关关系[52]；也有研究指出与温度相关性最强[53]，温度较低，在零附近或负温时不利于O3干沉降过程[50]，还有研究指出干沉降过程变化受太阳辐射和相对湿度的影响最为显著[84]，且与相对湿度成正相关[60]，并发现O3干沉降与相对湿度的相关性比与温度的强[90]。Vd在雨季或者湿润的表面值更大[71, 73, 76, 80]，主要是因为土壤水分利用率在雨后或湿润条件较大[81]。白天的O3干沉降主要与冠层的光能力、水汽压差、光合有效辐射相关[60, 89]，且与CO2通量和潜热通量都存在比较明显的正相关关系[84]。风速和摩擦速度则对夜间干沉降的影响很大，风速可以解释44%的夜间干沉降量[61]，风速、大气稳定度和摩擦速度和O3干沉降也有很强的相关性，表明干沉降过程在很大程度上受动力学控制[70, 88]。此外，也有部分研究指出，植物的生理活性与O3干沉降过程也密切相关，植物处于生长期时，Vd较大，在衰老期时，Vd则较小[52, 54, 91]。

3.4 不同O3沉降通道的沉降过程

总O3通量主要假设通过气孔O3沉降通道和非气孔O3沉降通道进行沉降。非气孔O3沉降通道主要分为表面沉降、土壤沉降和化学破坏。气孔O3沉降量难于连续观测，非气孔O3沉降量目前还无法直接观测，因此对于它们的研究主要基于模拟研究。大量模拟研究表明非气孔O3通道是O3干沉降的主要沉降通道，在干植物冠层白天非气孔O3沉降量占总O3通量的30%～70%[50, 66, 90, 92-94]，气孔沉降通道占30%左右[57, 81, 89]。

气孔O3沉降通道是指植物通过气孔吸收的O3通量的通道。O3大多利用气孔沉降通道渗透植物的组织，造成光合损伤，因此气孔O3沉降通量被认为是对植物进行O3风险评估最有效的方法[95-96]。环境和植物等因素对气孔O3沉降通量密切相关，包括光照、温度、湿度、植物水分状况、周围环境的CO2浓度、冠层叶面积指数等[82]。在当植物冠层表面湿润，气孔会被表面的水珠或水膜阻塞而导致气孔关闭[78]，从而减小气孔O3吸收。高水汽压差会导致较小的气孔阻力，从而获得较大的气孔O3通量[76]。太阳辐射、温度也是控制气孔O3吸收的重要因子[81]，而各环境因子的影响作用并不是相互独立的，例如温度也会影响水汽压差，从而影响植物细胞内的酶反应过程[97]。较高的CO2浓度会导致部分气孔关闭而导致气孔O3吸收的减少[98]，此外，气孔O3沉降量随植被冠层叶面积指数增加而增加[95]。

非气孔O3沉降通道是指植物通过气孔吸收O3通量以外的通道。非气孔O3沉降白天变化呈“钟型”，主要受摩擦速度、相对湿度、冠层湿润度影响，和风速呈正相关关系[73, 78]；随太阳辐射单调增长[81]，与温度呈指数增长关系[52]。在植物不是很活跃的生育期，白天非气孔O3通量是增加的[61]。高湿度条件下(例如有露珠或者雨天)和湿润的冠层有利于表面O3沉降[50, 82, 90]；且表面阻力参数与相对湿度呈指数关系[49]。表面O3沉降还受植被冠层结构影响，随叶面积指数的增加而增加[61]。土壤O3沉降则会随相对湿度增大而减小[49]，所以有研究利用相对湿度建立土壤阻力参数方程，但也有研究指出土壤含水量才是土壤沉降的主要控制因子，并用土壤含水量建立相应参数方程。此外现在越来越多的研究发现，来自于植物或土壤排放的BVOC和NO与O3反应而发生的化学破坏沉降的重要性。O3与NO、BVOC发生的气相化学反应是植物重要的非气孔沉降通道，与非气孔O3沉降量有很大关系[53, 60, 66]，有研究指出化学破坏占总O3通量的10%～26%[66]。NO和BVOC的排放本身有助于O3的生成，在适宜的环境条件中更容易增加O3的浓度，其中BVOC的排放和O3浓度均随温度的增加而增加[53]，从而导致非气孔O3沉降与O3浓度有很强的相关性。

由于气孔和非气孔O3沉降量不仅与环境因子、植物的生长生理情况密切相关，而且还与植物和土壤排放的气体相关，且不同的环境因子之间也存在交互影响的关系，模拟起来较为复杂，因此很多参数仍存在很多的不确定性，亟待进一步的研究。

4 展望(Prospective)

目前国内主要针对开顶式气室(OTC)和开放式(FACE)试验开展和评估了高浓度O3胁迫对作物的影响，并获得了不少成果[99-104]。但这些试验均基于人工控制将O3浓度划分成不同水平梯度，并多利用O3浓度响应方程建立了评估方法。由于国内相关先进仪器的缺乏，对于陆地生态系统尺度上的O3通量研究甚少，尤其是针对不同陆地生态系统O3干沉降的观测和模拟，并结合植物O3气孔吸收通量，建立O3风险评估的研究还远远不够，但已有学者开始利用通量箱法、梯度法和依托国外的快速O3传感器对相关方面投入研究，例如Tong等[21]利用通量箱法获得了作物冠层O3吸收通量；潘小乐等[70]利用梯度法对北京城郊草地下垫面进行了O3干沉降观测，朱治林等[84]首次利用涡度相关法对山东玉米田的O3通量和O3干沉降速率进行了观测和分析。

由于目前研究的有限性，以下几个方面将是未来研究的重点：1)在已有研究观测方法的基础上，引进先进的观测仪器，开展利用不同观测方法对不同陆地生态系统O3通量的数据观测采集，分析国内不同陆地生态系统，不同季节/生育期，昼夜的O3通量的动态变化及其影响其变化的相关因子，并评估不同观测方法在陆地生态系统O3通量的应用前景；2)O3干沉降模型仍在持续改进中，很多机理以及沉降通道的参数仍存在一定的不确定性。因此，需要在O3干沉降数据观测收集的基础上，建立和改进适用于国内的O3干沉降模型，定量估算不同模型的总O3通量和气孔O3沉降通量，并完善非气孔沉降通道的阻力参数化方案，间接为O3风险评估提供方法；3)主要针对农田生态系统，定量计算作物O3气孔吸收通量和研究O3气孔吸收的不确定性，为开展基于O3通量的风险评估提供技术和数据支持；4)将单一站点O3干沉降模型逐渐结合和推广到区域大气化学模型，对未来情景下的中尺度/大范围的O3胁迫风险进行预警评估。

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