湖南猕猴桃园土壤重金属含量分析及污染评价

杨玉，童雄才，王仁才，汤佳乐，尹春峰，徐海，程小梅*

（1. 湖南省农科院园艺研究所，湖南 长沙 410125；2. 国家农业部华中地区果树科学观测站，湖南 长沙 410125；3. 长沙时鲜水果工程技术研究中心，湖南 长沙410125；4. 湖南省农业科学院，湖南 长沙 410125；5. 湖南农业大学园艺园林学院，湖南 长沙 410128）

土壤重金属污染已经成为全球关注的环境问题之一。果园土壤重金属含量是影响果品安全的重要因素[1]，因而也成为无公害食品和绿色食品产地环境检测的一项重要指标。湖南因为“毒大米”事件，果园土壤重金属的含量水平也备受关注。湖南是全国猕猴桃三大主产区之一，2015年全省种植面积13.48×103hm2，产量 7.38×104t，已成为主产区果农增收的重要来源。进行果园土壤重金属含量分析及污染评价，可为建立绿色猕猴桃基地提供参考，对促进湖南猕猴桃生产持续健康发展具有重要意义。

土壤重金属污染机理和修复是当前国内研究的热点[2]。特别是对农田、江湖岸土壤重金属污染研究较多，如谢小进等[3]对上海的农田、付华等[4]对北京南部地区、邱海源[5]对福建省农业保护区的农用土壤重金属分布进行了研究与评价；湖南开展了对湘江沿岸[6]、洞庭湖湿地[7]、矿区周边[8]及株洲[9]、湘潭地区[10]的土壤污染研究。结果表明一些农田重金属存在不同程度的累积现象，其中Cd等几种重金属超标。针对果园土壤环境质量开展的土壤重金属污染和评价研究较少，主要集中在北方地区，如陕西[11-12]、长武[13-14]、洛川[15]、长顺[16]、渭北旱塬[17]、天水[18]等地苹果园达到了无公害食品生产环境标准，部分果园As超标，未达到绿色食品产地土壤环境质量标准。姜晶等[19]研究长春、庄河、威海3个地区的越橘果园土壤，Cd轻度污染。南方果园方面，沈秋光[20]对上海郊区果园，汤民等[21]对重庆金果园，韩鹏等[22]对四川汉源的梨园，李金强等[23]对贵州清水江沿岸、贺灵等[24]对赣南柑橘园土壤中的重金属含量水平进行分析评价后发现，果园土壤环境质量整体尚好，部分果园As、Cd、Cr、Cu、Pb有超标的现象。在猕猴桃果园方面，李晓彤等[25]研究了陕西眉县和周至县共10个猕猴桃果园Cr、Cu、As、Cd、Hg与Pb含量，张翼飞等[26]对陕西省周至县20个猕猴桃生产基地土壤中As、Pb、Hg、Cd和Cu的累积状况进行了研究，发现陕西省猕猴桃生产基地个别点有As和Hg超标的现象。国外关于果园土壤重金属污染研究报道很少，主要侧重于果园土壤可持续发展研究，很多发达国家已将重金属元素监测纳入果园营养管理[27]。

本研究分别按土壤环境质量二级标准、绿色食品产地环境土壤标准，针对土壤的严格控制指标Pb、Cd、As、Cr和Hg，对湖南猕猴桃主产区54个果园的5种重金属含量分上层土（0-20 cm）和下层土（20-40 cm）开展研究，应用单因子污染指数和综合污染指数法，探讨湖南猕猴桃果园污染情况及潜在风险，研究土壤重金属之间的相关性，分析果园土壤重金属污染的影响因子，为湖南省果园土壤环境质量评估和猕猴桃创无公害和绿色食品园区提供数据支撑和科学依据。

1 研究区概况

湖南位于长江以南，五岭以北，地处北纬24°39′-30°09′，东经 109°43-114°15′之间，属亚热带季风湿润气候区，年日照时数为1 300-1 800 h，年平均温度在15-18 ℃之间，年平均降水量在1 200-1 700 mm之间，土壤类型以红壤、黄壤、黄棕壤为主，适宜猕猴桃的生长。湖南猕猴桃主产区主要集中在永顺、吉首、凤凰、花垣、保靖、龙山、浏阳、隆回、绥宁、桂阳、双牌、溆浦、通道、新化等14个县（市），种植面积集中度为89.26%[28]，本次样品采集在猕猴桃以主产区为主的21个县（市）集中连片种植的54个果园（见图1）。

2 材料与方法

2.1 样品采集与分析

按照“等量”和“多点混合”的原则，采取随机分块5点对角线法取样。用“S”形法取土，每个果园取8-10个点，按上层土、下层土分开，充分混匀后，按4分法，每份样品留取1 kg，装入标记序号的塑封袋中，带回实验室经自然风干，木棒压磨，去掉砾石、植物残体和其他杂物，过孔径0.147 mm尼龙筛，混合均匀，装袋备测。果样在树冠按上、中、下、左、右不同部位进行采摘，每个园不少于40个。采用原子荧光法分析Hg和As，石墨炉原子吸收分光光度法分析Cr、Cd和Pb，土壤pH采用Orion酸度计测定[11]。

2.2 数据处理与统计分析

采用DPS 9.5和Excel 2007软件进行数据处理与统计分析。参考《中华人民共和国土壤环境质量标准》（GB 15618）[29]和绿色食品产地环境质量标准（NYT 391）中对重金属含量的规定标准值（见表1），对研究区猕猴桃果园土壤重金属含量进行分析。运用单因子污染指数法和内梅罗综合污染指数法分析后，根据污染等级分级标准[7]（表2），对土壤重金属污染风险进行评价。

单因子指数法的计算公式[7]：

式中：Pi为单项污染指数，Ci为监测点重金属污染物的实测值，Si为重金属污染物的评价标准值。

内梅罗综合污染指数法计算式为[7]：

图1 54个猕猴桃果园的采样点分布Fig. 1 Information of 54 kiwifruit orchards in Hunan

表1 国标土壤重金属含量规定标准值Table 1 Environmental quality standard for soils GradeⅡand production area of green food

式中：P为土壤综合污染指数，Pimax为样品i单项污染指数的最大值；Piave为样品i单项污染指数的平均值。

表2 基于污染指数的土壤重金属污染等级分级标准Table 2 Standards for soil quality grading based on the aggregate pollution index

3 结果与分析

3.1 湖南省猕猴桃园土壤重金属含量状况

根据湖南省54个猕猴桃果园上、下层土壤中pH值及Pb、Cd、Hg、As、Cr含量测定结果，上层土壤（0-20 cm）5种重金属含量均值都高于下层土壤（20-40 cm）（见表3）。这与付华等[4]研究北京南部地区农业土壤Cd、Cu、Pb、Zn主要富集在0-20 cm土层中，刘云霞等[13]发现长武县苹果园土壤As在表层土呈现逐年累积的现象是一致的。李丽霞等[30]研究黄土高原沟壑区6-36 a苹果园土壤重金属累积状况后指出高投入种植管理模式，能够影响重金属在土壤中的迁移与富集，使土壤重金属含量发生明显变化，这些都说明人类的耕作行为对土壤重金属含量影响较大。上、下层土壤Cd标准差为0.23 mg/kg、0.22 mg/kg，接近和超过平均值0.27 mg/kg、0.21 mg/kg，与平均值相加超过了土壤环境质量二级标准的标准限度66.7%、43.3%；Hg的标准差为0.15 mg/kg、0.16 mg/kg，接近平均值 0.21 mg/kg、0.20 mg/kg，与平均值相加达到0.36 mg/kg，超过0.30 mg/kg标准限度，Cd和Hg的污染风险较大。

表3 湖南猕猴桃园上、下层土壤重金属元素含量情况Table 3 The conditions of heavy metal contents in top and lower soil in kiwifruit orchards of Hunan Province

3.2 土壤单项污染指数分析评价

以土壤环境质量二级标准即无公害农产品产地环境要求标准进行单项污染指数法分析(图2)，只有Pb和Cr所有果园土壤指数小于1，达到无公害农产品产地环境要求，其他重金属元素都有不同程度的污染。Cd达到污染等级的占33.3%，其中有27.8%的果园达到轻度污染等级，5.5%的果园受到中度、重度污染。Hg有10个果园达到轻度以上污染，占18.5%，其中中度污染果园占1.9%；As有9.3%的果园达到轻度污染。土壤各重金属元素污染程度依次为 Cd〉Hg〉As〉Cr〉Pb。

图2 猕猴桃果园土壤单项污染指数分析图Fig. 2 Evaluation of single factor pollution index of kiwifruit orchard soils

以绿色食品土壤标准(表1)进行单项污染指数法分析 (图3)，Pb、Cd、Hg、As、Cr指数小于 1的分别占到68.5%、66.7%、72.2%、74.0%、96.3%，Cd〉Pb〉Hg〉As〉Cr。Pb、Cd、Hg、As、Cr都 有 不同程度的重度和轻度污染，其中Pb有24.1%的果园达到轻度污染等级，7.4%的果园受到中度、重度污染；Cd的污染程度与土壤环境质量二级标准相同；Hg、As分别有18.5%、24.1%的果园达到轻度污染，中度污染果园占9.3%、1.9%；Cr有3.7%的果园达到轻度污染。按地区分析（图4），郴州地区由于是湖南重要的矿产区，5种重金属都有不同程度超标，特别是Pb、Cd超标率达100%。湘西果园Pb、Cd、Hg、As超标分别达30.8%、26.9%、30.8%、30.8%，主要集中在花垣、永顺、保靖县。长沙地区主要是Pb、Cd超标，分别占27.3%、36.3%。

图3 猕猴桃园土壤单项污染指数分析图Fig. 3 Evaluation of single factor pollution index of kiwifruit orchard soils

3.3 内梅罗综合污染指数评价

以土壤环境质量二级标准分析综合污染指数（图5），研究的54个猕猴桃果园取样点中有68.5%的果园综合污染指数小于1，达到无公害果园标准。26个土壤样为安全等级，污染水平为清洁，占检测果园总数的48.1%；20.4%的果园达到警戒线，27.8%的果园达到轻度污染水平，中度、重度污染的果园均占1.9%。以绿色食品土壤标准进行综合污染指数分析（图5），有53.7%的果园综合污染指数小于1，达到绿色食品果园标准。有37.0%的果园轻度超标，9.3%的果园中度和重度超标。虽然猕猴桃园大多分布在湘西地区且种植在山上，在人们的思想中认为是创绿色食品的最佳环境，但是也有34.6%的果园不同程度超标（图6）。

3.4 湖南省猕猴桃果园土重金属之间相关性分析

图4 猕猴桃园土壤单项污染指数按地区分析图Fig. 4 Evaluation of single factor pollution index of different region kiwifruit orchard soils

图5 猕猴桃果园土壤质量综合污染指数分析图Fig. 5 Evaluation of integrated pollution index of kiwifruit orchard soils

图6 猕猴桃园土壤综合污染指数按地区分析图Fig. 6 Evaluation of integrated pollution index of different region kiwifruit orchard soils

表4 猕猴桃果园土壤中重金属之间的相关性分析Table 4 Correlation analyses of heavy metals in kiwifruit orchard soil

由表4可知，在同层土壤中，重金属元素之间呈正相关。其中，Pb与Hg显著相关，Pb与Cd、As、Cr，Hg与As，As与Cr呈极显著正相关，表明它们之间同源性很高。相关研究也从不同侧面说明了这个问题，谢小进等[3]认为Cd、Hg和Pb为一类，来源主要受各种人为活动影响；邱海源[5]发现As和较多元素呈现较高的相关性，环境因素对它们的影响是一致的。

3.5 湖南省猕猴桃园土壤重金属含量对果实的影响分析

由表5可知，果实中Pb、Cd、As、Cr、Hg含量最大值均未超过国家食品安全标准（GB 2762）的限值 0.2 mg/kg、0.05 mg/kg、0.5 mg/kg、0.5 mg/kg、0.01 mg/kg。在 54个点土壤中 Pb、Cd、As、Cr、Hg含量最大值，对应种植的美味猕猴桃和中华猕猴桃果品分别为0.023 mg/kg、0.014 mg/kg、0.028 mg/kg、0.096 mg/kg和0.003 mg/kg，也未超过食品安全国家标准。在污染地区种植猕猴桃果树可作为农业结构调整的一种尝试。

表5 土壤与果实重金属元素含量情况（mg/kg）Table 5 Contents of heavy metals in soil and fruit (mg/kg)

4 讨论

4.1 湖南省猕猴桃园土壤重金属主要影响因子分析

除了土壤母质外，人为因素也对土壤重金属含量产生重要影响。谢小进等[3]在对上海宝山区216个农用表层土壤来源进行系统分析后认为，Zn、Cd、Hg、Pb、Cr和Cu来源主要受各种人为活动影响，Cd、Zn、Cr、Cu、Hg来源以点源为主，来源较为集中，Pb来源相对较为分散。人为影响可以概括为以下几方面。

1）化肥、农药的施用以及污水灌溉等。王济和王世杰[31]发现磷肥的生产原料磷矿中，含有毒物质如砷、镉、铬、汞等，如美国西部磷矿石镉高达60-340 mg/kg，磷肥的平均汞含量为0.25 mg/kg，这些重金属均会随磷肥一起施入到土壤中，长期积累混杂有重金属的磷肥及以城市垃圾、污泥为原料的肥料就会导致土壤含量超标。任顺荣等[32]研究长期定位施肥对土壤重金属含量的影响，发现施磷肥处理Cd含量高于其他处理，土壤Cr、Hg的含量各施肥处理都显示累积的趋势，As含量除单施氮肥处理表现为减少，其他处理都呈现增加的趋势。但是王腾飞等[33]的长期施肥试验得出长期施用化肥和稻草还田未见明显的重金属积累，但施用猪粪处理的土壤中Cd有显著积累的结论，具体情况有待进一步试验验证。刘云霞等[14]认为Pb浓度与含Pb杀虫剂以及磷肥施用有关。乔晓芳等[34]做了施药次数试验，发现每年施8次药梨园土壤中Cd含量超标，施3次药既能够有效控制梨园害虫，且Cd也不超标。王济和王世杰[31]发现砷酸钙、砷酸铅、亚砷酸钠等含As农药会使土壤As增加。李丽霞等[30]也认为土壤Hg、As的主要输入途径是农药的施用。

2）工业生产和各种矿的开采、冶炼。王济和王世杰[31]指出Cd是铅-锌矿、铜-铅-锌矿的伴生元素，各种铅锌矿的开采、冶炼等过程所排放的废水废气中均含有Cd、Pb。矿山开采及矿石冶炼也是As的主要污染原因之一。

3）大气沉降。王济和王世杰[31]的研究表明，土壤Hg含量与大气Hg浓度的相关系数为0.741，显著相关，大气Hg含量对土壤Hg污染的贡献较大。李丽霞等[30]认为土壤Pb含量的增加并非来源于肥料，而是来源于大气沉降物或大气环境。

4.2 湖南省猕猴桃园土壤重金属污染风险分析

上、下层土壤样本中都存在Cd、Hg标准差数值较大，说明Cd、Hg的污染风险大。杨梦昕等[6]对湘江长沙段沿岸，刘娜等[7]对东洞庭湖湿地，雷鸣等[8]对衡阳、株洲、娄底、郴州采矿区和冶炼区周围的水稻土，刘扬林和蒋新元[9]对株洲市白马乡稻田、菜土进行研究后，都发现Cd潜在风险参数最高，息朝庄等[10]对湘潭市不同土地利用类型及不同土壤类型土壤重金属研究后发现Cd、Hg 2种重金属属于重污染。单因子指数法（按土壤二级标准）的评价重金属元素污染程 度 依 次为 Cd〉Hg〉As〉Cr〉Pb， 张 翼飞等[26]研究陕西周至县的猕猴桃园土壤重金属污染，依次为 Hg〉As〉Cd〉Cu〉Pb， 猕 猴 桃 园土壤重金属Cd、Hg污染都排在前面，另外，邱海源[5]对厦门市翔安区土壤中重金属相关性进行研究得出八种重金属潜在生态危害程度（危害指数）顺序为Cd〉Hg〉As〉Pb〉Cu〉Ni〉Cr〉Zn， 说 明 土 壤 重 金 属Cd、Hg污染需引起重视。

如果要创绿色食品，则需还关注Pb的污染，按绿色食品土壤标准衡量，湖南猕猴桃园Pb含量有31.5%不达标，并且有7.4%的园区土壤属中度和重度超标，贺灵等[24]研究赣南脐橙种植区也发现以绿色食品产地环境质量标准要求，脐橙果园土壤重金属以Pb污染范围大，强度高。

在54个点土壤中Pb、Cd、As、Cr、Hg含量最大值，对应的猕猴桃果品重金属含量都未超过食品安全国家标准。

4.3 土壤酸化对猕猴桃园重金属污染的影响分析

《中国土壤》将我国土壤酸碱度分为五级：强酸性（pH≤5）、酸性（pH5.0-6.5）、中性（pH6.5-7.5）、碱性（pH7.5-8.5）、强碱性（pH8.5以上）。表3中54个点的pH值从3.74到7.54，平均值为5.09，强酸性土壤有34个，占62.96%。DB33/T226猕猴桃栽培技术规程中规定，猕猴桃适宜的土壤是pH值为5.5-7.0的微酸性土壤。采样的54个猕猴桃果园中，具有适宜的土壤酸碱度猕猴桃园只有12个，占22.22%。有77.78%的果园土壤酸碱度不适宜猕猴桃正常生长。目前南方果园酸化严重，汤民等[21]检测重庆市金果园土壤全部的pH〈5。土壤酸化会导致土壤中阳离子重金属元素的活化能力提高，导致土壤污染加剧，加重猕猴桃病害的发生，造成猕猴桃出现缺素症，抑制根系发育。因部分果园土壤重金属总量超标，重金属总量与有效态在一定条件下会进行转化，赵晶等[35]发现氮磷钾肥会使土壤pH值降低、显著增加土壤有效Cd的含量。土壤酸化问题需引起高度重视。

5 结论

1）0-20 cm土层土壤重金属含量均高于20-40 cm土层土壤，说明人为影响是导致土壤重金属污染的重要原因。

2）按土壤环境质量二级标准，湖南省猕猴桃主产区果园土壤未有Pb、Cr污染，有弱度的Cd、Hg和As污染，且局部污染问题较为突出；有31.5%的土壤受到不同程度的污染，20.4%的土壤处于警戒线上，只有48.1%的土壤清洁。按照绿色食品产地环境质量标准评价，Pb、Cd、Hg、As、Cr指数小于1的分别占到68.5%、66.7%、72.2%、74.1%、96.3%；53.7%的果园综合污染指数小于1，达到绿色食品果园标准，有37.0%的果园轻度超标，9.3%的果园中度和重度超标。

3）在表层土壤中，重金属元素之间具有正相关关系，其中Pb与Hg显著相关，Pb与Cd、As、Cr，Hg与As，As与Cr极显著正相关，表明土壤重金属污染具有较强的同源性。

4）猕猴桃在重金属污染的土壤上种植，其果实对重金属的吸收累积较少，果品均可达到国家食品安全标准，可作为重金属轻度污染农田农业产业结构调整的备选品种。

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