我国固定源大气颗粒物监测技术的现状与改进建议

徐 玥

上海长宁区环境监测站，上海 200052

我国固定源大气颗粒物监测技术的现状与改进建议

徐 玥

上海长宁区环境监测站，上海 200052

针对国内固定源大气颗粒物监测技术的现状及不足，通过对资料总结发现国内固定源排放颗粒物的监测技术现状中存在国标精度要求较低和技术细节不足等问题，并重点从分级采样和大气低浓度颗粒物检测方面深入剖析相关技术的不足与需求，并结合国内外的经验，从国标的修订与补充、分级采样技术体系的建立和低浓度大气颗粒物采样方法的改进等3个方面提出技术与设备方面的改进建议。

固定源排放；大气颗粒物；PM2.5；分级监测；低密度监测

随着人们环保意识的不断加强，人们渴望呼吸到清洁空气的呼声越来越高，公众对大气环境质量日益关心，空气质量指数(AQI)几乎成了市民们每天出门前必看的指数。固定污染源排放的烟尘和废气是造成大气污染的主要污染物之一[1]，主要来自燃煤、燃油、燃气的锅炉和工业窑炉以及石油化工、冶金、建材等生产过程[2]。污染颗粒物作为固定污染源排气中的主要指标之一，如果现场监测失控，即使实验室分析得非常准确，也不能如实反映污染源的真实情况。这些污染物颗粒是绑定多环芳烃[3]、链烷[4]和有毒重金属[5]的重要载体，是固定源排放废气中对人类健康构成严重危害的罪魁祸首。因此，对固定源排气中颗粒物浓度实行准确监测尤为重要。

虽然国内一些技术团队始终坚持在固定源排放颗粒物的监测技术领域进行研发工作，并且也取得一定成绩和进展，但是一些技术并未适时形成标准用于行业实施的规范，并且技术的更新速度整体上仍无法完全满足社会对于监测技术的需求。与国内情况不同，国际相关领域技术进步较快，许多技术标准已经成熟应用，并且一些关键技术十分值得我们借鉴参考。但是目前国内方面从整体上来看缺乏对国外技术信息的及时了解和吸收。本文基于以上背景，从我国当前现状出发，针砭时弊地提出问题，结合国内外的先进技术研发经验系统地为我国固定源大气颗粒物样品采集技术的更新与修订提供一定的借鉴与参考。

1 我国固定源排放颗粒物的监测技术现状

国内大部分城市大气颗粒物的来源解析资料显示，燃煤源对于我国大气可吸入颗粒物(PM10)的年均贡献率达7.9%～30%，其中采暖季的贡献率可升至8.8%～59%[6]。我国目前主要依据《固定污染源排气中颗粒物测定与气态污染物采样方法》(GB/T 16157—1996)[7]和《固定源废气监测技术规范》(HJ/T 397—2007)[8]等标准来执行对烟气的监测。该方法笼统地适用于各种锅炉、工业炉窑及其他固定源排气中的颗粒物测定，对于质量浓度不低于50 mg/m3的情况基本能够得到比较准确的检测结果[9]。但是随着生产设备和技术的不断发展，我国燃煤颗粒物的排放正在努力朝着极净化的方向发展，因此目前国标中的某些条款已经不适应当前现场取样的实际情况[10]，需要进行修订和补充。另外在监测技术方面，目前我国根据GB/T 16157—1996[7]所设立的检测方法：将烟尘采样管由采样孔直接插入烟道中，按照等速采样的原理抽取一定量的含尘气体后，根据采样管滤筒所捕集到的颗粒物在取样空气中的占比来分析浓度，此方法在高尘含量及尘粒粘结性强的场合的应用出现明显的限制[6]，尤其在大气颗粒物的分级采样和低浓度的检测精度上都存在明显的技术不足，导致现有的颗粒物采集器所收集的多粒径混合浓度数据并不能充分说明不同粒径的烟尘排放量和排放浓度的差别，尤其在低浓度粒径方面的问题尤其突出。

2 当前我国大气固定源排放颗粒物的监测技术方面的不足与需求

2.1 国家技术标准

目前我国主要的国标中虽然对采样条件和技术进行了一些说明和要求，但是在技术细节和可操作性上则存在明显的不足。例如，在GB/T 16157—1996[7]中规定，当烟道断面大于9.0 m2时，等面积小块长边长度小于或等于1.0 m，测点数小于或等于20。然而，受到我国目前测试现场空间的限制，上述技术参数已经无法满足我国当前烟道流速的采样要求[10]。又如，在HJ/T 397—2007[8]中规定：采样位置应优先选择在垂直管段，应避开烟道弯头和断面急剧变化的部位；采样位置应设置在距弯头、阀门、变径管下游方向不小于6倍直径和距上述部件上游方向不小于3倍直径处[10]。但在现实情况下，许多弯头、阀门和变径管等并不能充分避免，且上下游管道间长度很难满足6倍或3倍的要求。同样，在HJ/T 397—2007[8]中虽然提出采样断面与弯头等的距离至少为烟道直径的1.5倍的要求，但是对于烟道尺寸、弯头角度和流速范围等具体的技术细节尚未提出规范的可行办法。李春生[2]曾针对HJ/T 397—2007[8]中的采样断面与弯头问题提出改进建议：在测试现场空间位置有限并满足规定要求的情况下，采样断面与弯头等的距离至少是烟道直径的1.5倍，并应适当增加测点数量和采样频次。另外，在长期尺度上的检测技术也需要具体的执行方案来补充。虽然我国于2016年1月1日起实施的《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)[11]中增加了对PM2.5的日均值和年均值的监测，但是在日间或年际尺度上分别执行何种数据收集和处理标准目前仍比较模糊。这些问题导致在实际工作中的技术人员无法利用统一有效的技术标准来完成监测任务，导致取样点结果间的差异较大，影响颗粒物污染水平评估的准确性。

2.2 分级采样的技术方法

固定源排放废气中的粉尘由多径级颗粒物组成，包含PM10、PM2.5和PM1等多级颗粒，只有准确地对各级颗粒进行精准测量才能对整体大气污染物进行准确评估。国内首个分级监测大气颗粒物的案例发生于2000年实施的“北京市大气污染防治对策研究”项目中，当时将总悬浮颗粒物TSP和PM10列为“常规污染物”，将PM2.5定位为“研究性污染物”，进而通过在粉尘采样器中同时使用3种材质的滤膜来实现分级监测[12]。而后人们发现分级采样技术的关键在于采样器设备的研制和使用。但是在随后的近10年时间里，国内相关设备技术的研发都没有形成实质性的突破。

近年来，我国大陆在采样器的研制生产领域取得了不小的进步。资料显示，台中的FANG等[13]通过现代化的污染空气采集器收集并测定得到当地PM2.5的质量浓度为(20.5±6.30) μg/m3，而PM2.5～10的质量浓度仅为(11.2±4.44) μg/m3。钱鹏等[14]成功研制出YL-1型三通道大气颗粒物采样器，满足了国内长时间露天采集近地表大气颗粒物样品的需求，成功采集到TSP、PM10和PM2.5等3个不同粒径的样品。田世丽等[15]以安德森分级采样器为例，利用不同材质滤膜在极高的拟合度下检测出PM2.5和PM2.1等颗粒浓度。张阳等[16]利用自行设计并开发的完全自主知识产权的大气颗粒物双通道采样器对3种径级的大气颗粒物进行检测后，其结果和国际经典采样器的测量值的拟合相关度高达99%以上。近年来，随着光电技术水平的不断提升，采用遥感傅里叶红外光谱技术可以较好地了解大气层存在的微量组分并对多组分同时监测。尽管如此，目前国内对于分类采样技术的研发更偏重于理论研究而缺乏向实际应用中的成果转移转化。

公众对于PM2.5的污染及其危害具有充分的认识和理解，但是对于其他径级的颗粒物则相对缺乏明确认知。中国环境监测总站的齐文启等[17]曾提出：PM2.5属于大气颗粒物中较小径级的粒子，如果以其作为重点目标来部署全国的监测体系，那么对于更小径级粒子(1～2 μm)的监测将会构成影响。而对于PM10等更大径级的颗粒物的检测也难免会导致成本升高、效率下降等问题。因此，只有形成针对不同径级的大气颗粒物的监测技术体系才能低成本、高效率地准确评价整体大气颗粒物的污染水平。

2.3 对大气低浓度颗粒物的监测精度

随着我国环保治理力度的不断加强和环境治理能力的不断提升，固定污染源排放的废气颗粒物浓度已经有所下降，但基于现有的重量法所监测的低浓度颗粒物的结果误差仍较大。我国现阶段颗粒物监测方法主要采用GB/T 16157—1996[7]，但是其仅适用于颗粒物质量浓度高于50 mg/m3的情况，而对于低浓度颗粒物的监测而言则无法满足精度的要求。目前我国绝大部分30万kW/h机组以上的电厂已普遍采用了静电除尘和脱硫除尘技术，因此颗粒物排放的质量浓度早已降至30 mg/m3以下，有些甚至低于10 mg/m3[18]，但是目前我国整体上仍不具备对于30 mg/m3以下密度颗粒物采样监测的成熟技术。

我国真正意义上对低浓度颗粒物的采样技术研发的尝试来自于白志鹏等[19]自主开发的第一代烟气稀释通道采样器，并将其应用到颗粒物源解析研究中。同期，北京大学的周楠等[20]从促进烟气颗粒物沉降的角度入手，开发了一台倒U形稀释通道采样器，并将其应用于颗粒物排放特征研究中。清华大学李兴华等[21]开发了一套小型化的稀释采样系统，并成功将其应用于现场测试。近年来，青岛崂山电子仪器总厂有限公司针对滤筒采集低密度颗粒物误差较大等问题，研发出以滤膜代替滤筒采集低密度颗粒物的技术方法，其结果在50 mg/m3以下密度水平上优于传统滤筒采样装置。然而，我国现行的方法只能满足测量可捕集颗粒物的要求，并不能真实地反映实际排入大气中的颗粒物情况，这在很大程度上也会影响检测的精度结果。

3 国外固定源排放颗粒物的监测技术经验分析

3.1 国外大气颗粒物采样技术的标准经验

国外相关的技术标准内容同国内相差不大，但是在技术细节和可操作性方面却表现得更为出色。例如，类似于我国的标准GB/T 16157—1996[7]中所提到的监测点数的问题，美国的标准《Standard test method for average velocity in a duct (Pitot tube method》(ASTMD3154—00 [2006])[22]中不仅对监测点的数量做了明确的规定，同时对实际操作中监测点数量的调整也做了明确的说明：当采样位置距离任何流体扰动下游小于8倍直径、上游大于2倍直径，需增加采样点数[10]。

3.2 国外有关不同径级颗粒物的采样技术

与我国同期，德国也是在2000年时由环保部发起一系列大气颗粒物的分级监测项目，但是当时德国所采用的分级监测标准就已经实现了高精化和集约化的要求[23]。日本神户学院大学的YAMAGUCHI等[24]早在2004年就已实现通过大体积气流取样完成1.1～7.0 μm的5级监测。随后德国的EHRLICH等[23]采用与日本类似的方法对德国全境106个固定源排放的取样点的303个单位取样结果分析后发现，PM10在德国大气总颗粒物中占90%以上，而PM2.5占50%～90%。立陶宛的科学家MASALATIE等[25]利用碳同位素示踪技术(δ13CTC)成功地检测出从0.056 μm到18 μm的11个径级的颗粒浓度，打破了世界上多级颗粒检测精度的新纪录；意大利的科学家CALZOLAI等[26]从时间尺度的角度出发，利用改进后的PIXE检测分析系统成功地在以小时为单位的短周期尺度上监测不同径级的颗粒并且取得成功；伊朗等中东国家地区则采用X射线的手段将1～50 μm的径级范围内的大气颗粒物逐一进行了精确的监测[27]。近年来随着监测技术的不断完善和发展，欧洲国家对于PM1～10分级监测已经达到成熟的水平，因而目前更加关注固定源排放废气中径级在100 nm或者更小的颗粒物的分级监测问题[4]。即便如此，在欧洲和北美国家地区仍然存在采样器技术条件的限制，其中最为关键的技术难点是在风速影响下不同径级固体颗粒物的收集问题[28-29]。

在实际应用的标准方面，ISO在2009年系统提出了利用惯性撞击原理分级采集PM10/PM2.5的采样方法《Stationary source emissions-Determination of PM10/PM2.5mass concentration in flue gas-Measurement at low concentrations by use of impactors: 2009》(ISO 23210: 2009)[30]，通过在采样装置前加装一个分级采样装置来实现分级采样的目的。这些装置包括惯性撞击分级器、虚拟惯性撞击分级器和旋风分级采样器，其原理是通过颗粒物本身的质量不同所产生的惯性差异，通过撞击或者旋风离心的方法将不同粒径的颗粒物加以分离，从而收集我们想要的粒径范围的颗粒物。而后ISO又于2012年提出了利用虚拟惯性撞击原理来优化分级采集PM10/PM2.5的采样方法《Stationary source emissions-Determination of PM10/PM2.5mass concentration in flue gas-Measurement at higher concentrations by use of virtual impactors: 2012》(ISO 13271: 2012)[31]，进一步完善了分级监测大气颗粒物的国际技术规程。但是，目前国际上许多先进的分级监测技术并未完全推广并应用于相关技术标准的制定当中。

3.3 国外有关低浓度颗粒物的采样技术

国外研究发现，大气中低浓度的颗粒物主要呈现可凝结颗粒状，这部分颗粒物往往以粒径小于100 nm的颗粒物为主要形态，并且其中75%以上的成分均来自于有机物[4]。低浓度颗粒物与其他大径级的颗粒物不同，在烟道中往往以近气态的方式存在，因此需要将它引入到清洁空气中，让气态物质变为液态或固态物质，才能被有效捕捉，这种方法被称为稀释采样法。早在1989年，HILDEMANN等[32]就通过稀释采样法将直接采样法采集到的大气颗粒物稀释了7～16倍，并成功对其监测。WIN等[33]也通过实验证明稀释采样采集到颗粒物的浓度远高于未稀释采样。

国外资料显示，发达国家的污染源排出的废气中小径级的可凝结颗粒物的占比早已明显增加[34]，且危害正在日渐加大[35-37]。国际研究显示，在低浓度大气颗粒物中小或极小径级颗粒占主要组成，并且呈现数量庞大但是质量较小的特点，这决定了它们比大径级颗粒物更容易被顽固固定于肺泡当中，对人类健康构成更加严重的威胁[4]。因此，同我国情况相比，国际社会明显对低密度的固定源排放废气颗粒物的监测问题更加重视，监测结果也更加精准。例如，LYU等[38]成功利用KS-303型风媒颗粒物采集器精确监测武汉郊区的PM1.0的水平，其结果比国内同期结果的精度提高了至少20%。

4 我国固定源排放颗粒物的监测方法改进建议

4.1 采样技术标准的修订与补充

对于我国现行国标所存在的精度较低和可操作性较差方面的问题，我们应该首先充分了解当前监测地的实际情况，从具体技术细节的调整入手做出更为明确和细致的技术规定。虽然目前有人呼吁大力参考国外标准并积极吸收国外标准中的具体参数来修订我们本国的标准，但是我们与外国的国情不同、社会发展水平也不尽相同，固定排放源的情况也大相径庭。因此，即使参考ASTMD 3154—00 (2006)[22]、ISO 23210: 2009[30]和ISO 13271: 2012[31]等标准，可以将其技术参数的形成原理参透，之后借鉴其对技术设备的要求，制定针对我国情况的技术体系来修订现行的国标。具体来讲，首先，在我国当前相关技术标准中应该考虑适当增加采样点数和频次并提供具体的操作方法；其次，既然当前的采样位置无法完全规避弯头、阀门、变径管等硬件干扰的问题，应该考虑调整并重设取样断面与弯头等硬件干扰间的标准距离；最后，针对PM2.5等当前严重大气颗粒污染物，建立其点状检测数据的收集和处理标准，使之能够在长期尺度为大气污染的应对策略提供可行的理论参考。

4.2 建立固定源排放废气颗粒物的分级采样技术体系

首先，在分级采样技术方面，虽然我国早已有所探索，但是之所以至今仍未显著突破的最主要原因是在分级滤膜的选择和使用方面进展较慢，并且分级技术的检测对象多为PM1～10的较大径级的颗粒，因此应该引起更多的重视。同时，我们应该积极地吸取近年来国际上在大体积气流取样、δ13CTC、PIXE检测分析系统和X射线等分级取样技术的先进经验，取其精华、去其糟粕，并有意识地将监测分级的技术对象标准由PM1～10调整为PM1及其以下的水平范围内，并且尽早启动针对粒径小于或等于100 nm的小径级颗粒物的分级监测技术研发体系。为我国分级取样的技术提供充分参考。其次，虽然我国在大气颗粒物分级取样设备的研制和功能验证研究方面的成果比较丰富，但是鲜有实验室的产品能够推广为规模化的操作型设备。因此，应该加强国内科研成果向实际应用的转化，使得更多的技术真正落地并应用于分级采样设备的研制和推广当中。最后，虽然国外的标准系统中多次提出利用惯性撞击原理分级采集PM10、PM2.5的标准方法，但是显然同类型的技术方法并未在我国的技术标准中充分体现。因此，建议相关部门同时从分级检测的技术和设备的实际情况入手，建立适用于我国的分级检测的标准方法，在国标层面上真正实现固定源排放废气颗粒物的分级采样技术体系的建立。

4.3 改进低浓度颗粒物的采样方法

确立准确可靠的低浓度颗粒物的采样方法既是完成分级采样的重要前提，也是充分完成固定源排放废气污染评估的决定性手段。对于低浓度颗粒物排放而言，为了能够降低测量误差，最好的办法就是增加采样体积，并且尽可能多地采集大气样品。增加采样体积有2种方式：一是增加采样时间，二是增加采样速率。由于颗粒物采样一般都要求等速采样，因此，增加采样速率的方法不可行。但是，考虑到工作效率和现场采样的实际情况，不可能无限期地延长时间，因此，只有在改进低浓度的采样设备基础上适时增加采样时间才有可能提高低浓度采样方法的精度。同我国目前分级采样技术现状类似，我国在实验室阶段的大气低浓度颗粒物采样器的理论研发已经取得了丰硕的成果，但是均未落地转化，因此，可以考虑将烟气稀释通道、U型稀释通道或低浓度滤膜等技术投入转化推广当中，改进我国现有的低浓度采样方法。然而，对于某些排放浓度较低的废气，其中低浓度的颗粒物主要呈现可凝结颗粒状，因此，即使延长了采样时间，也不一定具有良好的效果。我们需要积极地吸取国外的稀释采样技术经验，生产专用的滤膜和设备，提升我们国家的低浓度采样技术水平。最后，在技术设备的完善性方面，我们应该同时从风速、降雨和人类干扰等多角度考虑实际因素，不断以实际工作中的参数来修订研发的理论结果，尽快利用国际先进的技术及设备条件提升我们本国的微小径级颗粒物的监测精度。

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Improvement of Monitoring Measures on Atmospheric Particulates from Exhaust Gas by Stationary Sources in China

XU Yue

Changning District Environmental Monitoring Station, Shanghai 200052, China

In the present study, results of a literature search and summary work revealed the shortages of low precision and insufficient technical detail about the National Technical Standard (NTS) for gaseous pollutants emitted from exhaust gas by stationary sources in China. The deeper analysis on relevant technical shortage and demand suggested two aspects mostly contributing to the current technical stage in China: short of monitoring gaseous particulate matters (PMs) at multiple categories for particle-diameter and insufficient techniques for monitoring PMs at low gaseous density. Accordingly, through the summary for advances from internationally technical experiences on these shortages, three suggestions about technique and equipment were put forward: to revise and replenish critical techniques in NTS, to establish the technical system for the gaseous PMs classification, and to improve the technique for monitoring PMs at low gaseous density.

stationary source emission; atmospheric particulates; PM2.5; classified monitoring; low-density monitoring

2016-01-12;

2016-05-08

徐 玥(1983-)，女，浙江宁波人，硕士，工程师。

X831

A

1002-6002(2017)01- 0054- 07

10.19316/j.issn.1002-6002.2017.01.09