H2O2氧化技术在燃煤烟气净化中的研究进展

赵毅，韩育宏,2,王涵

(1.华北电力大学 环境科学与工程学院，河北 保定 071003；2.河北大学 物理科学与技术学院，河北 保定 071002)



H2O2氧化技术在燃煤烟气净化中的研究进展

赵毅1，韩育宏1,2,王涵1

(1.华北电力大学 环境科学与工程学院，河北 保定 071003；2.河北大学 物理科学与技术学院，河北 保定 071002)

总结了国内外关于H2O2氧化技术对烟气中SO2、NO、Hg0脱除方面的研究概况，包括H2O2氧化及联用法、Fenton氧化法及类Fenton氧化法，讨论了重要的影响参数，脱除效率和相关机理.介绍了光催化-Fenton、气化H2O2和非均相催化氧化等新技术在烟气污染控制方面的研究现状，为该领域实现更高效的净化效率提供参考.

烟气净化；H2O2；Fenton；类Fenton

燃煤导致SO2、NOx、Hg0的大量排放，已经引起了严重的环境污染问题.近年来，虽然中国煤炭的消费比重呈现逐年下降的趋势，但中国一次能源结构中仍是以煤炭为主，其中燃煤发电占有很高的比例，因此燃煤电厂烟气污染治理是当前中国大气污染控制领域最为紧迫的任务之一，2012年中国开始实施更严格的火电厂大气污染物排放标准GB13223—2011，用于控制二氧化硫、氮氧化合物(以NO2计)、汞及其化合物的排放，其排放上限分别为100、100、0.03 mg/m3.

目前，国内外对烟气中SO2、NOx、Hg0处理最为成熟的工艺是在锅炉尾部安装湿法烟气脱硫(WFGD)、选择性催化还原脱硝(SCR)和活性炭喷射法(ACI)脱汞装置.尽管这些控制技术在燃煤电厂烟气的处理中得到大规模的工业化应用，具有技术成熟可靠且脱除效率高等优点，但由于采用传统的分级治理方式，存在投资和运行成本高等缺点.因此，研发一种系统简单且经济有效的多污染物同时脱除技术是该领域的热点问题之一.

在已研发的多污染物同时脱除方法中，湿式氧化吸收法较传统工艺最具工业应用前景，其关键在于将NO和Hg0氧化为可溶的NO2和Hg2+，之后二者被吸收装置吸收.已应用的氧化剂包括氯系氧化剂，如次氯酸(NaClO)和亚氯酸钠(NaClO2)[1,2]，高锰酸钾(KMnO4)[3]，超价金属氧化物如高铁酸钾(K2FeO4)[4]，过硫酸钠(Na2S2O8)[5]，过氧化氢(H2O2)等，其中NaClO2(5 500 元/t,质量分数82%),KMnO4(15 500 元/t)，K2FeO4(26 000 元/t)虽然氧化能力很强，但价格昂贵，且引发二次环境污染，所以这些强氧化剂的工业化应用受到限制.相比而言，H2O2(500 元/t,质量分数30%)具有价格低廉，氧化产物为无害的氧气与水，环境友好等优点.但其不能高效氧化NO和Hg0，需要采取强化氧化能力的措施，如与其他试剂或手段联合，或加入催化剂等.

1 H2O2氧化及联用法

纯H2O2为淡蓝色的油状液体，常规使用的为质量分数30%的水溶液.近年来，很多学者采用H2O2高级氧化工艺对烟气净化进行了研究.Zhou等[6]在半干法脱硫工艺中，利用H2O2水溶液増湿Ca(OH)2颗粒来促进钙基吸收剂对SO2的吸收.与喷淋水相比，当H2O2溶液的喷淋量为1%～3%(质量分数)时，SO2的脱除效率明显改进.该法对NO和Hg0脱除效果不甚理想.近些年，为了增强其氧化能力，H2O2与其他氧化剂复合或其他方法联用的研究已见报道.

Zhao课题组在自行设计的鼓泡反应器上进行了H2O2/碱性溶液复合吸收剂同时脱硫脱硝的实验研究[7]，在最佳实验条件(溶液pH为10.5，H2O2浓度为0.817 5 mol/L,反应温度为47.5 ℃)下，SO2几乎全部被脱除，氮氧化物脱除效率达到70%.近期该课题组采用液相H2O2复合氧化剂(HNF)预氧化和CaCO3溶液吸收的方法同时脱除烟气中SO2、NO和Hg0，最佳实验条件下脱除效率分别为99%，81.5%和91.2%[8].最近又提出了新型的气相预氧化结合后续吸收的烟气处理系统，用含有H2O2和NaClO2或Na2S2O8等的气化复合氧化剂对烟气进行氧化预处理，氧化产物由Ca(OH)2溶液吸收[9-11].在最优的实验条件下，SO2、NO和Hg0的脱除效率分别为100%、87%和92%.新型气化H2O2复合氧化剂预氧化的方法反应迅速、脱除效率高，但气化装置增加了运行费用，复合氧化剂的作用机理需要进一步深入研究.

离子液体由有机阳离子和无机或有机阴离子构成，是一种环境友好型溶剂，溶解性好，工艺过程无废水废渣，可再生并重复利用，可用于烟气中气体的净化[14].程广文等[15]首次使用离子液体/H2O2作为吸收剂脱除烟气中的Hg0，当H2O2和离子液体的质量比为0.5时，吸收剂对Hg0的脱除效率高达98%.Hg0被H2O2氧化为Hg2+，之后Hg2+从水相转移到离子液体相，二次污染较低.该方法可用于燃煤电厂湿式脱硫装置之后，存在的主要问题是离子液体合成过程较复杂，成本很高.

紫外光(UV)/H2O2工艺系统能够产生氧化性很强的·OH等物种，过程如下：

H2O2+hυ→2·OH，H2O2+hυ→H·+HO2.

UV/H2O2法能同时氧化脱除多种污染物，且工艺流程简单﹑反应过程洁净环保，目前已在废水处理领域得到广泛的研究和应用.近年来，利用其脱除烟气中的SO2、NO和Hg0的研究也越来越多.Cooper等[16]进行了UV灯照射下向烟气中注入H2O2的小型实验，与无UV照射时相比，NO的脱除效率增加了10%～45%.但是UV/水体系不能脱除NO，这表明UV并不是直接作用在NO上，而是被H2O2吸收，提高了活性.存在的问题是UV灯直接置于烟气中，可能产生运行和维护问题，共存气体可能冲淡UV的能量.Choi等[17]对模拟柴油机废气进行了干法脱硝处理，将雾化的H2O/H2O2引入到UV光化学反应器.单独雾化H2O/H2O2系统脱硝效果并不理想，但是在UV灯的辅助下，NO和NO2的脱除效率高达100%和97.8%.该方法无液体副产物产生，对环境友好.马双忱等为寻求一种高效的烟气多污染物脱除技术，采用UV/H2O2体系进行烟气脱硫脱硝实验研究[18].当pH值保持在3.3左右，氧气体积分数大于6%，溶液温度在45 ℃以下，加入金属催化离子时，SO2和NOx的脱除效率可达到95%以上.该技术有望用于现有传统湿式脱硫技术的改造.刘杨先等[19]在光化学-鼓泡反应器中通过紫外光照射使用H2O2吸收液进行了同时脱除燃煤烟气中SO2和NO的实验研究.研究发现UV和H2O2之间存在重要的协同效应，SO2和NO氧化脱除的过程中·OH的氧化作用占主导，其次才是H2O2.同时，Liu基于稳态近似法和双模理论，建立了湿法UV/H2O2高级氧化法脱除NO的动力学模型[20]，结果表明，反应为伪一级反应，系统中NO的吸收为快速反应动力学范畴.在此技术上，Liu又利用UV/H2O2方法对燃煤烟气中单质汞脱除进行了研究[21-22]，254 nm是UV的最佳波长，通过H2O2,·OH，·O,O3的氧化和UV光致激发，Hg0被氧化为Hg2+.

UV/H2O2烟气净化法虽然在实验研究中取得一定成果，得到了较好的脱除效果且不引入副产物，但该工艺还存在一些缺点，如紫外灯能耗高，H2O2用量大，设备易腐蚀等.因此，该技术距离商业应用还很远，应进一步的研究和改进.

2 传统Fenton和均相类Fenton法

Fe2+和H2O2的组合为Fenton试剂，H2O2在Fe2+的催化作用下分解生成具有强氧化性的羟基自由基·OH，·OH可与大多数有机物作用使其降解.若作为催化剂的Fe2+被其他水溶性的离子取代，如Fe3+，Cu2+等，则称为均相类Fenton反应.传统Fenton及均相类Fenton法同属均相体系，在烟气净化中的研究已有报道.

Tan等[23-24]进行了燃煤烟气中汞脱除的小型和中试实验，先利用Fenton试剂将Hg0转化为Hg2+，进一步在湿式洗涤器中脱除.小型实验表明，Hg0能被Fenton试剂氧化，Fe基催化剂比Cu基催化剂的性能良好，所以在中试实验中选择Fe3+盐催化剂，与小型实验相比Hg0的氧化效率不高.考虑到洗涤液的经济性、无毒性和与现有设备的兼容适应性，本方法值得进一步优化和深入研究.Guo等[25]利用FeSO4/H2O2反应进行了脱除NO的研究，发现NO和Fenton试剂之间的气液反应为液膜控制，NO氧化脱除效率受pH值影响很大.Zhao等[26]使用铁离子和H2O2混合液吸收脱除SO2和NO，SO2和NO的脱除效率分别为100%和90%以上.各种热力学参数表明Fenton反应氧化SO2和NO是可行的.Yang等[27-28]先后在2种不同的反应器上使用类Fenton溶液进行烟气净化，Fe3+，Cu2+作为催化剂的条件下，Hg0，SO2和NO的脱除效率分别达到100%，100%，85.3%和100%，100%，75.3%.使用电子自旋共振光谱仪捕获测量了·OH，认为起氧化作用的首要物种是·OH，其次才是H2O2.这些研究中吸收液的pH值都是在3左右脱除效率达到最高值.

为加快Fenton试剂的反应速度，增强氧化能力可将UV引入Fenton及类Fenton体系，其反应原理与Fenton法类似，起氧化作用的主要是·OH.一般认为，该工艺产生·OH的路径主要有2方面：一是由Fe2+等水溶性离子催化分解H2O2产生；二是由UV辐射催化分解H2O2产生.李彩亭等[29]使用UV/Fenton系统对模拟烟气中的单质汞Hg0进行氧化，在存在和缺乏烟气成分(体积分数9%O2，0.08% SO2，0.06% NO)的最佳实验条件下(pH=1，[H2O2]=0.05 mol/L,[TiO2]=0.6 g/L，[Fe2+]/[H2O2]=1/2，t=40 ℃)，Hg0的平均氧化效率为94.4%和98.2%.刘杨先也将UV引入类Fenton系统[30,31]，研究发现UV，H2O2和Fe3+/Cu2+具有明显的协同作用.

传统Fenton和均相类Fenton法的均相体系虽然氧化能力强、反应速度快且操作维护简单，但反应必须在酸性条件下进行才能维持较高的脱除效率，反应后溶液需碱液中和才能排放，催化剂回收困难；H2O2利用率不高，运行成本增加，这些制约了该工艺的大规模应用.

3 非均相类Fenton法

Fenton及均相类Fenton反应的主要缺点为催化剂和溶液很难分离，不能循环使用且引发二次环境问题；需要较低的pH值来维持高活性，容易腐蚀设备.因此，越来越多的研究开始转向非均相催化下的高级氧化过程.通过不同工艺制备非均相催化剂，用于催化分解H2O2产生具有强氧化作用的·OH，称为非均相类Fenton反应.

目前，非均相类Fenton反应主要被用于水体中有机污染物的脱除，在燃煤电厂烟气处理中研究很少.因此，制备高效非均相类Fenton催化剂用于脱除燃煤烟气中的SO2、NO和Hg0，具有较大的研究和应用前景.

Sun课题组[32-34]采用共沉淀法分别制备一系列掺杂Ti、Co、Cu的Fe3O4的催化剂，在小型鼓泡反应实验台上进行了非均相类Fenton反应脱汞的实验研究.发现Ti、Cu掺杂后的催化剂具有较高的催化活性，用电子自旋共振法确定了反应系统存在·OH.反应之后催化剂可以通过磁力分选，3～5个周期性能稳定，实验中Hg0脱除率保持在90%以上.最佳实验条件为吸收液pH值为6左右，反应温度50 ℃.

Zhong等[35]将氧化反应器置于油浴锅中，预热后的H2O2(质量分数30%)在蠕动泵的作用下与赤铁矿催化剂反应之后再和预热的模拟烟气一起进入氧化反应器，利用H2O2催化分解下产生的·OH同时脱硫脱硝.NOx和SO2的脱除效率最大分别达到80%和99%.其课题组在上述研究基础上又进行了赤铁矿基氧化铝(Fe-Al)和赤铁矿基锐钛矿(Fe-Ti)催化剂的实验[36]，SO2的脱除效率基本达到100%，NOx的脱除效率则随催化剂而改变.Fe-Al促进NOx的脱除，Fe-Ti则起抑制作用.该方法无需调节H2O2溶液的pH值，关键在于选择适用于工业应用的催化剂的载体和活性成分，初始投资和运行费用都较低.

非均相类Fenton方法和均相反应一样反应速度快且氧化效率高，同时其对pH的适应性更强，可在弱酸性条件保持较高的处理效率，催化剂容易回收利用，具有较好的研究前景.

4 结论

H2O2氧化技术的优点是价格低廉、环境友好、氧化速度快、操作简单易控制、氧化无选择性可实现多污染物同时脱除.从氧化能力、经济性和二次环境问题考虑，H2O2是一种适宜工业应用的氧化剂.采取强化措施在增强H2O2氧化能力的同时，也带来一系列问题.引入其他物质可能会带来二次污染、气化装置和紫外灯能耗偏高.传统Fenton和均相类Fenton氧化方法的反应环境为酸性，设备腐蚀严重，反应后的溶液需碱液中和才能排放，均相催化剂不易回收且处理困难.相比而言，非均相类Fenton方法保留了均相反应中反应速度快和氧化效率高的优点，同时降低了溶液对pH的要求，催化剂容易回收利用，具有一定的研究前景.因此，今后应将研究重点放在制备比表面积大、性能稳定且易回收的固体催化剂，与H2O2构成非均相类Fenton体系，实现烟气中多污染物同时脱除.与单独安装脱硫脱硝脱汞装置相比，该技术有望降低投资费用和占地面积，是一项具有潜在应用价值的技术.

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(责任编辑：梁俊红)

Research progress of H2O2oxidation in purifying coal-fired flue gas

ZHAO Yi1,HAN Yuhong1,2,WANG Han1

(1.College of Environmental Science and Engineering,North China Electric Power University,Baoding 071003,China;2.College of Physics Science and Technology,Hebei University,Baoding 071002,China)

Gaseous pollutants emitted from coal combustion are very harmful to environment and human health.As a green oxidant,H2O2has thus received much attention in removing pollutants in coal-fired flue gas in recent years.A review of H2O2oxidation technology to remove SO2,NO and Hg0in flue gas both at home and abroad is briefly summarized，including H2O2oxidation coupling technique,Fenton oxidation and Fenton-like oxidation.The important influencing parameters,removal efficiency and mechanism are discussed.Meanwhile,new techniques such as photocatalysis-Fenton,H2O2gasification and heterogeneous catalytic oxidation in purifying coal-fired fuel gas are introduced.The results provide reference for achieving greater purification efficiency in the field.

fuel gas purification;H2O2;Fenton;Fenton-like

10.3969/j.issn.1000-1565.2016.06.008

2016-05-10

国家高技术研究发展计划(863计划,2013AA065403)；国家科技支撑计划(2014BAC23B04-06)；北京市重大科技成果转化项目(Z151100002815012)；中央高校基本科研业务费专项资金(2016XS110)

赵毅(1956—)，男，华北电力大学教授，博士生导师，主要从事大气污染控制研究.E-mail:zhaoyi9515@163.com

韩育宏(1982—)，女，河北大学讲师，在读华北电力大学博士，主要从事燃煤烟气净化研究.E-mail:hanyuhong@hbu.edu.cn

X51

A

1000-1565(2016)06-0614-06