广西栗木钨锡铌钽矿区流体包裹体及氢氧同位素研究

刘 翔，彭振安，庞文聪，曹江帅，张文兵，李 强，薛彦萍，韦干华

(广西大学资源与冶金学院，广西南宁 530004)

广西栗木钨锡铌钽矿区流体包裹体及氢氧同位素研究

刘 翔，彭振安，庞文聪，曹江帅，张文兵，李 强，薛彦萍，韦干华

(广西大学资源与冶金学院，广西南宁 530004)

本文通过对广西栗木矿区金竹源矿床和水溪庙矿床的流体包裹体研究，得出该矿区流体包裹体主要有两相H2O-NaCl和H2O-NaCl-CO2两种类型。显微测温结果表明：两相H2O-NaCl型流体包裹体均一温度主要集中于181.9～258.8℃，盐度w(NaCleq)主要集中于4.01%～6.87%，密度0.690～0.988 g/cm3；H2O-NaCl-CO2型流体包裹体均一温度为178.5～331.1℃，主要集中在两个温度段，分别为高-中温段(265.3～315.5℃)和中-低温段(202.3～264.1℃)，盐度w(NaCleq)主要集中在0.21%～5.05%，密度为0.678～0.886 g/cm3。栗木矿区成矿流体有两个温度集中段，且具有低盐度、低密度的特征。氢氧同位素研究结果表明：金竹源矿床钨锡铌钽矿化花岗岩石英δD值为-73.6‰～-62.8‰，δ18OV-SMOW值为7.5‰～8.9‰，计算得δ18OH2O值为6.00‰～7.40‰；水溪庙矿床钨锡铌钽矿化花岗岩石英δD值为-73.8‰～-58.3‰，δ18OV-SMOW值为11.0‰～13.2‰，计算得δ18OH2O值为9.50‰～11.70‰，水溪庙矿床含钨锡石英脉石英δD值为-75.3‰～-56.6‰，δ18OV-SMOW值为11.8‰～14.1‰，计算得δ18OH2O值为2.20‰～4.50‰。栗木矿区钨锡铌钽矿化花岗岩成矿流体来源于岩浆水，含钨锡石英脉成矿流体来源于岩浆水和大气降水的混合流体。

钨锡铌钽矿床 流体包裹体 氢氧同位素 栗木 广西

Liu Xiang, Peng Zhen-an, Pang Wen-cong, Cao Jiang-shuai, Zhang Wen-bing, Li Qiang, Xue Yan-ping, Wei Gan-hua. Study on fluid inclusions and H-O isotope of the Limu tungsten-tin-niobium-tantalum orefield in Guangxi[J]. Geology and Exploration, 2016, 52(6):1016-1028.

0 引言

栗木钨锡铌钽多金属矿区位于广西恭城瑶族自治县栗木镇境内，西距桂林市150km，是华南重要的稀有金属资源产地(张玲等，2004)，其成矿与花岗岩关系十分密切，区内有老虎头、水溪庙、金竹源等多金属矿床。自20世纪50年代开始，长沙204勘探队、广西270地质队、广西271地质队以及桂林矿产地质研究院先后对栗木矿区找矿勘查评价做出了巨大贡献(李人科等，1994；覃宗光等，2011；邓贵安等，2012)。许多学者对矿区内矿床地质特征、矿化蚀变以及与成矿有关的花岗岩成因进行了大量科研工作(林德松等，1987；Xuetal.，1992；朱金初等，1996；林德松，1996；Zhuetal.，2001；姚锦其等，2008；曹瑞欣，2009；覃宗光等，2011；邓贵安等，2012；张怀峰等，2013；张怀峰等，2014)。早期研究认为，栗木矿区的成岩成矿时期为燕山早期，但近几年随着高精度同位素测年技术的应用，其结果为212～248Ma，即栗木矿区的成岩成矿发生于印支期(杨锋等，2009；康志强等，2012；李晓峰等，2012；张怀峰等，2013；马丽艳等，2013；张怀峰等，2014；娄峰等，2014；李胜虎，2015b)。矿区内花岗岩熔浆包裹体固相初熔温度540～600℃，均一温度700～900℃(夏卫华等，1984；甘晓春等，1992；李胜虎等，2015a)，流体包裹体均一温度分为早期高-中温230～440℃和晚期中-低温90～260℃(林德松等，1987；梁玲慧等，2012)。区内成矿流体来源于岩浆脱气和大气降水共同作用(梁玲慧等，2013)。本文在前人工作基础之上，从流体包裹体地球化学和氢氧同位素地球化学方面着手，对栗木矿区成矿流体性质和来源作进一步探讨。

图1 栗木矿田地质略图(据康志强等，2012修改)Fig.1 Schematic geological map of the Limu orefield(modified from Kang et al., 2012)1-第四系；2-下石炭统大塘组；3-下石炭统岩关组；4-上泥盆统融县组；5-中泥盆统东岗岭组；6-中泥盆统郁江组；7-下泥盆统那高岭组；8-下泥盆统莲花山组；9-寒武系边溪组；10-花岗岩；11-花岗斑岩脉；12-角度不整合地质界线；13-断裂；14-砂锡矿床；15-钨锡矿床；16-钨锡铌钽矿床1-Quaternary; 2-lower Carboniferous Datang Formation; 3-lower Carboniferous Yanguan Formation; 4-upper Devonian Rongxian Formation; 5-middle Devonian Donggangling Formation; 6-middle Devonian Yujiang Formation; 7-lower Devonian Nagaoling Formation; 8-lower Devonian Lianhuashan Formation;9-Cambrian Bianxi Formation; 10-granite; 11-granite-porphyry dike; 12-angular discordance; 13-fault;14-placer tin deposit; 15-tungsten-tin deposit; 16-tungsten-tin-niobium-tantalum deposit

1 区域地质概况

栗木矿区处于桂东北拗陷的北东缘、恭城-莲花复式向斜的北部扬起端西侧，是一个钨锡铌钽多金属矿区。矿区内出露地层主要有寒武系浅变质砂岩、板岩、页岩、泥质灰岩等；泥盆系泥质砂岩、石英砂岩、白云岩、白云质灰岩、泥质灰岩等，与寒武系呈角度不整合接触；石炭系页岩、泥质灰岩、硅质灰岩、硅质页岩等；第四系砂砾、砂质粘土、亚粘土等(图1)。

区内构造主要有SN向和EW向断裂，其次为NNE向、NE向断裂。另外区内亦发育SN向褶曲。

区内岩浆岩主要为栗木花岗岩，其次发育有花岗斑岩脉，沿SN向断裂破碎带侵入。栗木花岗岩体是同源、同期不同阶段的复式岩体，分为三个阶段：第一阶段为细粒铁白云母花岗岩，出露面积约0.1km2，尚未发现达到工业要求的金属矿化，如泡水岭岩体；第二阶段为中细粒锂铁白云母花岗岩和中粒似斑状锂铁白云母花岗岩，出露面积约1.22km2，如牛栏岭岩体；第三阶段为中细粒铁锂云母(或锂云母)钠长石花岗岩，出露面积约0.1km2，如金竹源、水溪庙岩体。

2 矿床地质特征

矿区内存在有内带石英脉型钨锡矿、外带长石石英脉型钨锡矿、花岗伟晶岩型钨锡铌钽矿和花岗岩型钨锡铌钽矿四种类型矿体。

图2 水溪庙矿床垂直分带图(据姚锦其等，2008修改)Fig.2 Vertical zoning diagram of Shuiximiao deposit(modified from Yao et al., 2008)1-灰岩；2-大理岩；3-第三阶段花岗岩；4-锡铌钽矿体；5-钽矿体；6-锡矿体；Ⅰ-萤石-锂云母细脉带；Ⅱ-钨锡长石-石英脉带；Ⅲ-花岗伟晶岩脉、花岗岩枝带；Ⅳ-锡铌钽钠长石花岗岩带；Ⅴ-钠长石花岗岩带1-limestone; 2-marble; 3-third-stage granite; 4- tin-tantalum-niobium ore deposit; 5-tantalum orebody;6-tin ore body;Ⅰ-fluorite-lepidolite veinlet zone; Ⅱ-W-Sn- feldspar- quartz vein zone; Ⅲ-granitic pegmatite vein zone;Ⅳ-Sn-Nb-Ta-albite granite zone; Ⅴ-albite granite zone

(1)内带石英脉型钨锡矿

分布于岩体矿区西南缘的香檀岭和东侧的牛栏岭两地，矿体产于岩体内接触带产状剧变部位，即平面上花岗岩体小凸起接触线急转弯部位，剖面上由陡变缓部位的冷缩张裂隙中，脉体膨大缩小、尖灭再现、分支复合现象较普遍。

(2)外带长石石英脉型钨锡矿

见于水溪庙、三个黄牛两地，矿体产于岩体外接触带的下石炭统灰岩、大理岩中，主要受近SN向和EW向构造裂隙控制。该类型矿化以锡为主，钨次之，具上富下贫、南富北贫等特点。

(3)花岗伟晶岩型钨锡铌钽矿

分布在水溪庙，矿体产于第三阶段铁锂云母(或锂云母)钠长石花岗岩顶部外接触带的上泥盆统融县组灰岩、大理岩构造裂隙中(如图2)，呈脉状产出，根部与岩体相连，有明显的分枝复合现象。矿脉走向近SN，倾向W，倾角45°～80°。

(4)花岗岩型钨锡铌钽矿

分布于老虎头、水溪庙、金竹源和狮子岭，以及新发现的鱼菜矿床(覃宗光等，2011)。矿体赋存于第三阶段花岗岩边缘隆起或隐伏于地下向围岩凸起部位，矿体呈不等厚的似层状产出，矿化与云英岩化、钠长石化关系密切。

栗木矿区的金属矿物主要为锡石、黑钨矿、铌钽锰矿，其次为铌铁矿、钽金红石、白钨矿、毒砂、黝锡矿、黄铁矿、黄铜矿、磁黄铁矿等；脉石矿物主要有石英、钠长石、锂云母、黄玉、微斜长石、萤石等。矿石构造以浸染状构造、块状构造为主，局部为团块状构造、条带状构造，矿石结构主要为自形-它形不等粒结构、交代结构、乳浊状结构。

近矿围岩蚀变主要有云英岩化、钠长石化、黄玉化、萤石化、大理岩化等。

通过对矿物相互关系的研究，区内成矿可分为四个阶段：

Ⅰ—钠长石化-铌钽矿化阶段，该阶段产物主要分布在岩凸部位，形成的金属矿物主要有铌钽锰矿、铁铌锰矿及少量黝锡矿、锡石等；

Ⅱ—云英岩化-锡矿化阶段，该阶段产物叠加在钠长石化花岗岩之上，形成的金属矿物主要有黄铁矿、锡石、毒砂等；

Ⅲ—锡石-黑钨矿-白钨矿-长石-石英阶段，该阶段产物分布在隐伏岩体上方的外接触带，形成的金属矿物主要有黄铁矿、锡石、黑钨矿、白钨矿等；

Ⅳ—萤石-锂云母-方解石阶段，该阶段产物分布在岩体外接触带及围岩裂隙中，少见金属矿物发育。

3 流体包裹体研究

本文研究样品分别采自水溪庙矿床-105中段2#的钠长石化-铌钽矿化阶段钨锡铌钽矿化花岗岩、云英岩化-锡矿化阶段云英岩、锡石-黑钨矿-白钨矿-长石-石英阶段含钨锡石英脉和萤石-锂云母-方解石阶段萤石脉，以及金竹源矿床190中段105勘探线的钠长石化-铌钽矿化阶段钨锡铌钽矿化花岗岩。通过德国Leica-DM750P偏光显微镜进行岩矿鉴定及包裹体形态特征描述。显微测温实验在广西大学资源与冶金学院完成，显微测温仪器为英国Linkam THMSG600地质型冷热台与德国Leica-DM2700P偏光显微镜匹配。技术参数：0～+600℃的精度为±1℃；0～-196℃的精度为±0.2℃。具体测试方法及原理参见(卢焕章等，2004)。

3.1 流体包裹体类型和特征

包裹体测试的寄主矿物分别为钨锡铌钽矿化花岗岩石英、云英岩石英、含钨锡石英脉石英以及萤石。其中，石英为矿石中最主要的透明矿物，与钨锡紧密共生。本次主要以原生包裹体作为研究对象。通过镜下观察，包裹体主要呈小群状、自由状和线状分布，包裹体形态大多为负晶形或半自形负晶型、长方形、多边形、椭圆形和不规则状。

根据Roedder(1984)提出的流体包裹体分类准则和室温下包裹体物理相态以及冷冻和升温过程中包裹体的相变特征，可将包裹体分为4种类型。

(1)(Type A)H2O-NaCl型包裹体

此类包裹体主要由NaCl和H2O组成，可分为单相Type AⅠ型和两相Type AⅡ型。

①(Type AⅠ)单相盐水包裹体：只由LH2O一相构成(图3e)，形态以米粒状、椭圆形为主，呈自由状、小群状分布，部分沿石英微裂隙线状分布，包裹体长轴1～4μm。

②(Type AⅡ)两相盐水包裹体：由LH2O和VH2O两相组成(图3d、3e)，形态以负晶形、长条形和不规则状为主，呈线状、小群状分布或与其它类型包裹体混合分布。包裹体长轴2～22μm，多以2～10μm为主，VH2O占体积分数的13%～80%，多以20%～35%为主。气相成分>50%，称富气相包裹体，通常在加热时均一至气相；气相成分<50%，称富液相包裹体，通常在加热时气相不断缩小，并伴随着剧烈的跳动，最终均一至液相。

(2)(Type B)H2O-NaCl-CO2型包裹体

该类型包裹体在云英岩和含钨锡石英脉石英中较发育，室温下可见典型的“双眼皮”特征，即由LH2O、LCO2和VCO2三相组成(图3a、3c、3d、3f)，形态以负晶形或半自形负晶型、椭圆形、多边形为主，少数为不规则状，常独立自由分布或与Type AⅡ型包裹体相伴生产出，一般为原生包裹体。包裹体长轴3～12μm之间，多以4～8μm为主，其中CO2相部分(LCO2+VCO2)占体积分数为20%～80%，多在20%～40%之间。

图3 栗木矿区流体包裹体类型Fig.3 Different fluid inclusion types of Limu orefielda-LM14云英岩石英H2O-NaCl-CO2型包裹体；b-LM14-14花岗岩石英纯CO2型包裹体；c-LM14-14花岗岩石英H2O-NaCl-CO2型包裹体；d-LM15石英脉石英H2O-NaCl-CO2型和两相H2O-NaCl型包裹体;e-LM15石英脉石英两相H2O-NaCl型包裹体和单相盐水包裹体；f-LM16萤石H2O-NaCl-CO2型包裹体a-LM14 H2O-NaCl-CO2 type fluid inclusion in quartz of greisen; b-LM14-14 Pure CO2 type fluid inclusions in quartz of granite; c-LM14-14 H2O-NaCl-CO2 type fluid inclusion in quartz of granite; d-LM15 H2O-NaCl-CO2 type and two phases H2O-NaCl type fluid inclusions in quartz of quartz vein; e-LM15 one phase and two phases H2O-NaCl type fluid inclusion in quartz of quartz vein; f-LM16 H2O-NaCl-CO2 type fluid inclusion in fluorite

(3)(Type C)纯CO2型包裹体

该类型包裹体在钨锡铌钽矿化花岗岩石英中可见，由LCO2和VCO2两相组成，形态以半自形负晶型、四边形、多边形为主，呈小群状、自由状分布。包裹体长轴2～32μm，多以4～10μm为主，VCO2占体积分数为20%～80%，多在30%～55%之间。在室温(20℃)下通过显微镜观察，呈单液相，在降温过程中出现气相CO2，形态与Type AⅡ型包裹体较为相似，但其颜色较深(图3b)。

3.2 流体包裹体测温数据

(1)H2O-NaCl型包裹体

对采自水溪庙矿床钨锡铌钽矿化花岗岩、云英岩、含钨锡石英脉以及萤石脉4件样品和金竹源矿床钨锡铌钽矿化花岗岩6件样品中的两相H2O-NaCl型包裹体进行显微测温(结果如表1)。

表1 两相H2O-NaCl型包裹体参数

续表1

Continued Table 1

样品编号矿石类型包裹体特征测试数目初熔温度(Tfm)冰点温度(Tm)均一温度(Th)盐度(NaCleq)密度(ρ)矿物气液比%大小μm个/℃/℃/℃%g/cm3LM14-12花岗岩石英13～553～1011-20．6～-21．0-5．7～-0．8156．1～294．21．39～8．810．756～0．976LM14-11花岗岩石英15～453．5～1617-20．8～-21．0-5．8～-1．7205．5～303．42．89～8．940．808～0．915LM13花岗岩石英18～324～86-20．8～-21．1-3．8～-1．5190．6～338．42．56～6．870．787～0．929LM14云英岩石英18～353～820-20．8～-20．7-7．8～-2．3119．2～341．53．85～11．480．783～0．988LM15石英脉石英15～252～820-20．5～-21．1-5．5～-0．1145．2～233．80．18～8．540．877～0．935LM16萤石脉萤石18～454～1024-20．6～-21．1-3．4～-0．4149．5～272．80．70～5．550．751～0．954

共获得126个两相H2O-NaCl型包裹体测温数据。初熔温度：-21.1～-20.5℃，冰点温度：-7.8～-0.1℃，主要集中于-4.5～-2.4℃，均一温度：119.2～341.5℃，主要集中于181.9～258.8℃(如图4a)，盐度w(NaCleq)为0.18%～8.94%，主要集中于4.01%～6.87%(如图4b)，密度0.690～0.988 g/cm3。盐度w(NaCleq)可通过H2O-NaCl体系盐度-冰点公式(Halletal.，1998)W=0.00+1.78Tm-0.0442Tm2+0.000557Tm3获得，其中W为NaCl的重量百分数，Tm为冰点温度。

(2)H2O-NaCl-CO2型包裹体

对采自水溪庙矿床钨锡铌钽矿化花岗岩、云英岩、含钨锡石英脉以及萤石脉4件样品和金竹源矿床钨锡铌钽矿化花岗岩6件样品中的H2O-NaCl-CO2型包裹体进行显微测温(结果如表2)。共获得76个H2O-NaCl-CO2型包裹体测温数据。初熔温度：-61.3～-54.5℃，笼形物温度：2.6～9.9℃，主要集中于7.2～9.9℃，CO2相均一到VCO2的部分均一温度：21.1～28.1℃；CO2相均一到LCO2的部分均一温度：18.9～29.8℃，完全均一温度范围为178.5～331.1℃，主要集中在两个温度段，分别为高-中温段，温度范围为265.3～315.5℃，中-低温段，温度范围为202.3～264.1℃(如图5a)。包裹体盐度w(NaCleq)为0.21%～11.84%，主要集中在0.21%～5.05%(如图5b)。CO2相密度为0.601～0.777 g/cm3，盐水密度为0.685～0.934g/cm3，H2O-NaCl-CO2型包裹体密度为0.678～0.886g/cm3。其中，盐度w(NaCleq)由Roedder(1984)公式：w(NaCleq)=15.52022-1.02342·T-0.05286·T2计算获得，CO2相密度可查纯CO2气-液均一温度-密度参数值表(刘斌等，1999)获得，盐水密度可根据H2O-NaCl体系T-ρ相图(卢焕章等，2004)而得，H2O-NaCl-CO2型包裹体密度，由刘斌等(1999)公式：ρ=φCO2·ρCO2+(1-φCO2)·ρaq计算获得，公式中ρ为流体总密度，ρCO2和ρaq分别为CO2密度和盐水密度，φCO2为CO2气-液均一时CO2相的充填度。

(3)纯CO2型包裹体

在采自水溪庙矿床钨锡铌钽矿化花岗岩1件样品和金竹源矿床钨锡铌钽矿化花岗岩4件样品石英中发现少量纯CO2型包裹体，显微测试过程中，CO2相的均一温度为4.4～28.8℃，主要集中于22.1～28.8℃(如图6)，密度为0.635～0.892/cm3。

图5 H2O-NaCl-CO2型包裹体均一温度和盐度直方图Fig. 5 Histograms of homogenization temperatures and salinities of H2O-NaCl-CO2 type fluid inclusionsa-均一温度-频率直方图；b-盐度-频率直方图a-histogram of homogenization temperatures; b-histogram of salinities

图6 纯CO2型包裹体均一温度-频率直方图Fig.6 Histogram of homogenization temperatures of pure CO2 type fluid inclusions

通过对栗木矿区不同阶段流体包裹体观察以及显微测温研究，发现流体包裹体有H2O-NaCl型(Type AⅠ、Type AⅡ)、H2O-NaCl-CO2型包裹体(Type B)和纯CO2型包裹体(Type C)，其中两相H2O-NaCl型包裹体均一温度主要为181.9～258.8℃，流体盐度w(NaCleq)主要为4.01%～6.87%，流体密度0.690～0.988g/cm3。H2O-NaCl-CO2型包裹体均一温度范围为178.5～331.1℃，大致集中在两个温度段，其中花岗岩石英和云英岩石英主要集中于高-中温段，温度范围为265.3～315.5℃；石英脉石英和萤石主要集中于中-低温阶段，温度范围为202.3～264.1℃，流体盐度w(NaCleq)主要为0.21%～5.05%，流体密度0.678～0.886g/cm3。

由上可见，栗木矿区钠长石化-铌钽矿化阶段和云英岩化-锡矿化阶段成矿流体温度主要集中在高-中温段，锡石-黑钨矿-白钨矿-长石-石英阶段和萤石-锂云母-方解石阶段成矿流体温度主要集中在中-低温段，成矿流体具有低盐度、低密度的特征。

4 氢氧同位素地球化学

石英单矿物挑选在广西大学资源与冶金学院完成，样品氢、氧同位素测试在核工业北京地质研究院地质分析测试研究中心完成，使用仪器为MAT-253质谱仪。首先将所有样品进行粉碎、粗选、清洗，在显微镜下选取40～60目石英单矿物，使其纯度达到99%以上。氢同位素分析采用锌还原法测定，在低温下烘干去除吸附水和次生包裹体，加热至600℃从样品中提取原生流体包裹体的水，然后用锌置换出水中的氢并对H2进行质谱分析；氧同位素采用五氟化溴法测定，在500～680℃的真空条件下使BrF5与石英反应，对产生的O2进行质谱分析。氢同位素的分析精度为±1%，氧同位素的分析精度为±0.2%。在本次研究测试的10件石英样品氢氧同位素组成中，金竹源矿床钨锡铌钽矿化花岗岩石英δD值-73.6‰～-62.8‰，δ18OV-SMOW值为7.5‰～8.9‰；水溪庙矿床钨锡铌钽矿化花岗岩石英δD值为-73.8‰～-58.3‰，δ18OV-SMOW值为11.0‰～13.2‰；水溪庙矿床含钨锡石英脉石英δD值为-75.3‰～-56.6‰，δ18OV-SMOW值为11.8‰～14.1‰(见表3)。流体的氢同位素为其寄主矿物石英的氢同位素，氧同位素需根据石英的氧同位素和其所属成矿阶段的成矿温度进行计算。可近似取各成矿阶段的包裹体平均均一温度进行计算，根据李胜虎等(2015a)所测金竹源、水溪庙花岗岩固相初熔温度取580℃，故T取853K，本次包裹体测温获得石英脉石英流体包裹体总体均一温度平均值为237℃，故T取480K。

根据200～500℃范围石英-水体系氧同位素分馏系数103lnα石英-水=3.38×106T-2-3.40(Clayton，1972)，计算出含钨锡石英脉中与石英达到同位素分馏平衡的流体δ18OH2O值：

δ18O水-SMOW=δ18OV-SMOW-103lnα石英-水=δ18OV-SMOW-3.38×106T-2+3.40

根据500～750℃范围石英-水体系氧同位素分馏系数103lnα石英-水=2.51×106T-2-1.95(Clayton，1972)，计算出钨锡铌钽矿化花岗岩中与石英达到同位素分馏平衡的流体δ18OH2O值：δ18O水-SMOW=δ18OV-SMOW-103lnα石英-水=δ18OV-SMOW-2.51×106T-2+1.95

式中，δ18O水- SMOW为与石英达到同位素分馏平衡的流体δ18OH2O值，δ18OV-SMOW为根据标准平均大洋水测得的石英δ18OH2O值，T为氧同位素平衡温度(K)。由此求得平衡流体的δ18OH2O值，金竹源矿床钨锡铌钽矿化花岗岩δ18OH2O值为6.00‰～7.40‰；水溪庙矿床钨锡铌钽矿化花岗岩δ18OH2O值为9.50‰～11.70‰，含钨锡石英脉δ18OH2O值为2.20‰～4.50‰。

表3 栗木矿区不同矿床氢氧同位素组成

Table 3 Hydrogen and oxygen isotope components of different deposits in Limu orefield

5 讨论

5.1 成矿流体特征

栗木矿区流体包裹体研究表明，区内不同成矿阶段发育有H2O-NaCl-CO2型包裹体，其CO2相体积分数介于20%～80%，多在20%～40%之间，构成了一个连续的变化系列。与其共生的包裹体组合有两相H2O-NaCl型包裹体，它们均为不同成矿阶段的原生包裹体。不同程度的含有CO2组分是大多数钨矿床成矿流体的普遍特征(王旭东等，2012)。前人对栗木矿区成矿流体特征的研究主要通过对两相H2O-NaCl型包裹体温度、盐度以及密度三者之间的关系进行分析(梁玲慧等，2012；李胜虎等，2015a)，本文对该矿区两相H2O-NaCl型包裹体和H2O-NaCl-CO2型包裹体的特征进行对比，进一步对栗木矿区成矿流体进行探讨。根据均一温度与盐度关系可知(如图7a、7b)，在栗木矿区钨锡铌钽矿化花岗岩-云英岩-含钨锡石英脉-萤石脉不同岩性阶段的两相H2O-NaCl型包裹体，随着均一温度的变化，盐度变化范围不大，而H2O-NaCl-CO2型包裹体随着均一温度的变化，盐度变化范围较大。在长英质岩浆中CO2的溶解度低于H2O和Cl，因此在含CO2的岩浆中最先出溶的是低盐度富CO2的流体，其次是盐度较高的水溶液(冷成彪等，2009)，推测率先出溶富CO2流体时，由于温度和压力的降低，使得在较高压力和温度条件下溶解于流体中CO2相分离，随着CO2的不断外逸，导致了流体性质的不稳定，引发了矿液的“沸腾”作用，引起残余流体较大的盐度变化，在此过程中较多纯CO2型包裹体、H2O-NaCl-CO2型包裹体被捕获；而后富H2O和Cl的流体性质较为稳定，大量两相H2O-NaCl型包裹体被捕获，从而盐度变化较小，较为集中。

图7 两相H2O-NaCl型和H2O-NaCl-CO2型包裹体均一温度-盐度图Fig.7 Homogeneous temperatures-salinities diagram of two-phase H2O-NaCl type and H2O-NaCl-CO2 type fluid inclusionsa-两相H2O-NaCl型包裹体均一温度-盐度图；b-H2O-NaCl-CO2型包裹体均一温度-盐度图a-homogeneous temperatures-salinities diagram of two phases H2O-NaCl type fluid inclusions; b-homogeneous temperatures-salinities di-agram of H2O-NaCl-CO2 type fluid inclusions

根据均一温度与密度关系可知(如图8a、8b)，钨锡铌钽矿化花岗岩-云英岩-含钨锡石英脉-萤石脉不同岩性阶段的两相H2O-NaCl型包裹体和H2O-NaCl-CO2型包裹体均表现出随着温度降低，流体密度逐渐增大的特点，呈明显的负相关性，其中钨锡铌钽矿化花岗岩阶段均一温度较高，密度较低，云英岩阶段均一温度、密度变化范围较大，而含钨锡石英脉和萤石脉阶段均一温较低，密度较高。表明了成矿流体在不同成矿阶段中等压降温，是一个连续演变的过程。

5.2 成矿流体来源

图8 两相H2O-NaCl型和H2O-NaCl-CO2型包裹体均一温度-密度图Fig.8 Homogeneous temperatures-densities diagram of two-phase H2O-NaCl type and H2O-NaCl-CO2 type fluid inclusionsa-两相H2O-NaCl型包裹体均一温度-密度图；b-H2O-NaCl-CO2型包裹体均一温度-密度图a-Homogeneous temperatures-densities diagram of two phases H2O-NaCl type fluid inclusions; b-Homogeneous temperatures-densities di-agram of H2O-NaCl-CO2 type fluid inclusions

华南富钽花岗岩全岩和石英的18O值绝大多数均在10‰以上，如江西宜春414铌钽矿花岗岩晚阶段δ18O全岩值为9.3‰～14.9‰(林德松，1996)，本次金竹源矿化花岗岩δ18OV-SMOW值为7.5‰～8.9‰，水溪庙矿化花岗岩δ18OV-SMOW值为11.0‰～13.2‰，根据δ18O全岩-δ18O石英=1.2‰(张理刚，1985)，可知金竹源矿化花岗岩δ18O全岩值为8.7‰～10.1‰，水溪庙矿化花岗岩δ18O全岩值为12.2‰～14.4‰。根据Taylor(1968)花岗岩δ18O全岩值大于10‰的属于高18O花岗岩，与地壳泥沙质岩石熔融作用有关，说明岩石高δ18O值，不是与高δ18O的围岩发生同位素交换，或岩体结晶后低温蚀变引起的，而是源区物质富δ18O造成的。可以认为栗木花岗岩为高18O花岗岩，即S型花岗岩(尹观，2009)，与前人的认识一致(Xuetal.，1992；朱金初等，1996；林德松，1996；Zhuetal.，2001；曹瑞欣，2009；张怀峰等，2013；张怀峰等，2014)。

通过本次对栗木矿区氢氧同位素分析，并结合前人研究结果(林德松，1996；谢世业，1988)，将所获得的δD值和平衡流体δ18OH2O值投入δD-δ18OH2O图解中(如图9)，可以看出金竹源矿化花岗岩氢氧同位素投点均落于正常岩浆水范围(Taylor，1974)，水溪庙矿化花岗岩氢氧同位素投点δ18OH2O值稍高于正常岩浆水范围，属于张理刚(1985)总结的钨锡系列花岗岩初始混合岩浆水范围，表明栗木矿区钨锡铌钽矿化花岗岩成矿流体来源于岩浆水；水溪庙矿化石英脉氢氧同位素投点有向左“漂移”的趋势，靠近大气降水线，落于岩浆水和大气降水之间，显示成矿流体可能来源于岩浆水和大气降水的混合流体。

从区域地质背景和矿床地质特征可知，栗木矿区成矿作用与花岗岩关系密切。而石英脉型矿体温度较花岗岩型矿体温度低，并且从矿化花岗岩向含矿石英脉，成矿流体中岩浆热液成分减少，而大气降水成分增加。

图9 栗木矿区不同矿床氢氧同位素组成图解(据Taylor，1974修改)Fig.9 Diagram of hydrogen and oxygen isotopic composition of different deposits of Limu orefield(modified from Taylor, 1974)1-金竹源钨锡铌钽矿化花岗岩; 2-水溪庙钨锡铌钽矿化花岗岩; 3-水溪庙含钨锡石英脉1-W-Sn-Nb-Ta mineralized granite of Jinzhuyuan deposit; 2-W-Sn-Nb-Ta mineralized granite of Shuiximiao deposit; 3-W-Sn mineralized quartz vein of Shuiximiao deposit

5.3 成矿机制探讨

中国的花岗岩类有关的热液型钨、锡、钼、钽、稀土等矿床的数量众多，规模巨大，尤其在华南地区，这些金属的富集浓度之高、矿床之密集，是全球罕见的(翟裕生，2002)。其中栗木矿区铌钽矿化花岗岩顶部、边部普遍发育似伟晶岩，岩浆在相对封闭的条件下，可能以液态不混溶分异的形式进行了充分演化(王联魁等，1997；王艳丽等，2013)，同时区内矿床的带状分布特点明显，如水溪庙矿床，表明矿液有两次相对独立的活动(林德松，1996)。即成矿作用经历了岩浆阶段→岩浆-热液阶段→热液阶段，铌钽成矿主要发生在花岗岩结晶阶段，形成花岗岩型矿，而钨锡成矿主要发生在岩浆热液阶段，形成石英脉型矿。而本次栗木矿区流体包裹体和氢氧同位素研究表明，不同成矿阶段成矿金属元素主要沉淀成矿的方式不同。钠长石化-铌钽矿化阶段和云英岩化-锡矿化阶段的流体成矿金属元素沉淀主要是在印支期含矿岩浆上侵，在热动力的驱动下，沿矿区的断裂或裂隙发育低压地带运移，最先出溶的低盐度富CO2的流体随着温度、压力等条件的改变，CO2等挥发分逸出而导致“沸腾”作用(季根源，2014；代军治，2015)，使得残余流体浓度升高，甚至瞬时过饱和，同时含矿流体的pH、Eh等条件发生改变，使得含矿流体中的金属络合物分解并重新结合，在岩浆岩顶部、边部沉淀形成浸染状、团斑状花岗岩型钨锡铌钽矿。而锡石-黑钨矿-白钨矿-长石-石英阶段的流体成矿金属元素沉淀则主要由混合作用引起，即含钨、锡的岩浆期后流体，在热动力的驱动下，沿着围岩裂隙向上运移，并与地表浅部下渗的大气降水混合，在一定物理化学条件和构造有利地段，使得钨、锡析出沉淀，形成内带石英脉型钨锡矿和外带长石石英脉型钨锡矿。

6 结论

(1)栗木矿区原生流体包裹体有单相H2O-NaCl、两相H2O-NaCl、H2O-NaCl-CO2和纯CO2四种类型。

(2)矿区钠长石化-铌钽矿化阶段和云英岩化-锡矿化阶段成矿流体温度主要集中在高-中温阶段，锡石-黑钨矿-白钨矿-长石-石英阶段和萤石-锂云母-方解石阶段成矿流体温度主要集中在中-低温阶段，流体具有低盐度，低密度的特征。从早阶段到晚阶段，流体密度随温度的降低而逐渐升高。

(3)栗木花岗岩δ18O全岩大于10‰，属于高18O花岗岩，即S型花岗岩。

(4)水溪庙矿床含钨锡石英脉氢氧同位素投点较钨锡铌钽矿化花岗岩向大气降水靠近，表明含钨锡石英脉成矿流体来源于岩浆水和大气降水的混合流体；而水溪庙、金竹源钨锡铌钽矿化花岗岩氢氧同位素投点均落于岩浆水范围，表明钨锡铌钽矿化花岗岩成矿流体来源于岩浆水。

(5)矿区不同成矿阶段成矿金属元素沉淀成矿的方式不同，钠长石化-铌钽矿化阶段和云英岩化-锡矿化阶段的流体成矿金属元素沉淀主要是CO2等挥发分逸出而导致“沸腾”作用，从而引起金属络合物分解并重新组合。锡石-黑钨矿-白钨矿-长石-石英阶段的流体成矿金属元素沉淀则主要由混合作用所导致。

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LIU Xiang, PENG Zhen-an, PANG Wen-cong, CAO Jiang-shuai, ZHANG Wen-bing, LI Qiang, XUE Yan-ping, WEI Gan-hua

(CollegeofResourcesandMetallurgy,GuangxiUniversity,Nanning,Guangxi530004)

This study focused on fluid inclusions trapped in quartz from the Jinzhuyuan and Shuiximiao deposits in the Limu orefield of Guangxi. These inclusions can be divided into H2O-NaCl type and H2O-NaCl-CO2type. Microthermometric results show that the H2O-NaCl type primary fluid inclusions have a homogeneous temperature range of 181.9～258.8℃ and salinity of 4.01%～6.87%NaCleq with density in the range of 0.690～0.988 g/cm3. In contrast, the H2O-NaCl-CO2type fluid inclusions have a homogeneous temperature range of 178.5～331.1℃, which are mainly concentrated in two stages: the hyperthermal-mesothermal stage with temperature range of 265.3～315.5℃ and the mesothermal-hypothermal stage with temperature range of 202.3～264.1℃. Their salinity concentrates in 0.21%～5.05% NaCleq with density 0.678～0.886g/cm3. In summary, the ore-forming fluids of the Limu orefield can be divided into two stages, both having low salinity and low density. The hydrogen and oxygen isotope indicates thatδD,δ18OV-SMOWandδ18OH2O of quartz in the W-Sn-Nb-Ta mineralized granite of the Jinzhuyuan deposit are -73.6‰～-62.8‰, 7.5‰～8.9‰ and 6.00‰～7.40 ‰, respectively. Those of quartz in the W-Sn-Nb-Ta mineralized granite of the Shuiximiao deposit are -73.8‰～-58.3‰, 11.0‰～13.2‰ and 9.50‰～11.70 ‰, respectively. Those of quartz in the W-Sn mineralized quartz vein of Shuiximiao deposit are -75.3‰～-56.6‰, 11.8‰～14.1‰ and 2.20‰～4.50‰, respectively. In the Limu orefield, the source of ore-forming fluids of W-Sn-Nb-Ta mineralized granite is magmatic water, while the ore-forming fluids of W-Sn mineralized quartz veins originate from the mixture of magmatic water and atmospheric water.

W-Sn-Nb-Ta deposit, fluid inclusions, hydrogen and oxygen isotope, Limu, Guangxi

2016-06-05；[修改日期]2016-08-20；[责任编辑]郝情情。

广西钨钼典型矿床专题研究、广西壮族自治区钨钼成矿规律研究(桂财建函【2015】118号)。

刘 翔(1991年-)，男，硕士研究生，研究方向：成矿规律与成矿预测。E-mail：LiuX_600@163.com。

彭振安(1961年-)，男，教授，矿床地质学。E-mail：1115693789@qq.com。

P597.2；P618.44；P618.67；P618.79；P618.86

A

0495-5331(2016)06-1016-13