关于辐射环境及个人剂量探测下限讨论

杨永钦, 王洋洋

(四川省辐射环境管理监测中心站，成都 610031)



· 环境辐射 ·

关于辐射环境及个人剂量探测下限讨论

杨永钦, 王洋洋

(四川省辐射环境管理监测中心站，成都 610031)

针对电离辐射及个人累积剂量监测中遇到的实际问题，从放射性计数的统计特性和探测下限的基本概念及定义出发，结合辐射环境监测的目的、特点，说明探测下限在辐射环境监测中的重要性。以统计检验中的两类错误的内涵阐述了辐射环境监测中探测下限的数学和实际含义，结合相关技术规范或标准，进行了详细分析及讨论，最后以个人剂量监测探测下限的计算和表示为实例，对有关问题进行讨论。

统计; 两类错误; 探测下限; 个人剂量

1 引 言

近几年来，辐射环境监测工作得到了空前的重视，特别是在四川这样的核大省，辐射监测能力建设得到了财政大力支持，实验室建设水平和分析能力大幅提高，工作也由原来的单一由省级辐射站完成，逐步延伸到市(州)一级。辐射环境监测主要包括了电磁辐射和电离辐射两个部分，由于辐射对象和监测方法的特殊性，辐射环境监测和传统的环境监测有着本质的区别。本文的提出主要是为那些刚刚开展辐射环境特别是电离辐射监测工作的监测机构、技术人员提供一点思路，希望在遇到类似的问题有章可循，找到合适的解决思路、方法。例如在探伤机运行时周围辐射环境监测中，不少同志遇到周围的剂量率关机数据比开机数据还高的情况，还有就是放射性测量计数装置单次测量数据标准差的计算，职业工作人员个人累积剂量片读数与伴随片剂量相差无几，甚至更低，诸如此类，这些问题都和放射性测量的统计特性有直接的关系，解决这些问题的关键就是要理解和应用本文所要讨论的探测下限。

关于探测下限的研究、讨论和计算方法一直是放射性测量的主要课题之一，这些研究成果主要是围绕探测器特性、测量过程和计算方法展开，如：王恒德“辐射探测器探测下限的统计估计”(核防护，1976.03.011)、徐翠华等“低水平特征放射性核素的识别和干扰因素剔除”，(中华放射性医学与防护杂志，2003)、郑仁圻等“判断极限和探测极限的概念及其应用”，(核标准计量与质量，1996)等；也有结合辐射环境监测工作中做具体讨论如：宋海青等，“环境辐射监测中一些关注问题的讨论”(《辐射防护通讯》，2015)、鲁永杰“辐射环境监测的概念及有关问题”(《海军医学杂志》，2006)、韩学垒等“环境放射性监测中的探测下限及优化探讨”(21世纪初辐射防护论坛会议环境与流出物中的放射性监测研讨会，20134)黄乃明“低水平放射性测量中的探测限及其计算”(辐射防护通讯，2004)等。这些文献对放射性测量的主要问题特别是低水平放射性测量原理和探测下限的统计学基础、计算过程都有详细的描述，比较重于统计原理描述和数学模型的建立。而作为辐射环境监测的具体实践而言，黄乃明“低水平放射性测量中的探测限及其计算”这篇文章和辐射环境监测的实际结合的比较深，同时也给出了几个类型的探讨，有很好的参考意义[1～8]。

2 电离辐射监测的特点

2.1 统计特性

电离辐射环境监测的对象是各种环境介质中存在的放射性，除了个别分析项目如总U(元素含量分析)以外，大部分是核素活度浓度或总活度(总α、β放射性活度)分析，这些分析基本上都是以放射性计数测量为基础的，辐射剂量率和累积剂量测量也是同样的。物质中原子核的放射性衰变本身就是随机事件[9]，这就决定了电离辐射环境监测同一般的环境监测有着本质的差别，一般的环境监测如果不考虑测量系统本身统计涨落的话，可以认为对象具有确定量值。放射性计数测量系统有一个明显特征：统计特性，即重复性测量得到的计数在某个平均值上下涨落[10]，这种现象称为放射性计数的统计涨落。这种特性不仅体现在被测对象—原子核自身的衰变规律，还体现在被探测入射粒子与探测器相互作用的过程。如果测量对象用x表示，测量结果用y表示，测量过程可以简化为：输入量x为随机变量，输出量y也为随机变量。大多数情况下，放射性测量系统是一个线性变换即：

y=f(x)满足λy=f(λx) (为常数)

(1)

根据概率分布的变换原理，如果x属于正态分布，那么y也服从正态分布。辐射环境监测本质上是一个通过得到y的结果实现对统计量x的测量和估算。一般情况我们假设x近似于服从泊松分布和正态分布，两个近似分布都有典型的特征，即期望值与方差相等：σ2= m。

2.2 关注对象

从结果来看，电离辐射环境监测可以分为辐射环境背景监测(包括天然本底辐射和辐射环境现状)和增量监测。辐射按照来源可以分为天然本底辐射和人工辐射。人类一直生活在天然电离辐射的环境中。这种辐射来源于宇宙射线和地壳中的天然放射性核素所形成的地表辐射，辐射无处不在，食物、房屋、天空大地、山水草木乃至人们体内都存在着辐射照射。由于地质条件不同和地理上的差别，天然电离辐射水平有地区差异。天然本底辐射是世界上每个人都受到的一种电离辐射，而且到目前为止也是人类群体受到电离辐射最主要的来源。作为辐射环境保护工作的一个基础，辐射环境监测工作更加关心人工活动带来的部分，即人类活动带来的影响水平，也就是电离辐射防护与辐射源安全基本标准(GB18871-2002)中规定的“实践”活动带来的影响。这个任务也是电离辐射环境监测的工作内容重点之一，从测量的意义而言，就是我们关心人工(实践)带来的增量(变化)部分。

辐射环境监测中本底有时并不指单纯测量天然放射性的含量，我们更加关注电离辐射源应用实践带来的变化，比如个人剂量监测、人工放射性核素监测。这些量都是在引入实践后带来的，那么在这类测量过程中，“零值”就是测量目标以外本来已存在的背景，比如剂量测量中的伴随片。以四川稀土行业在冶炼和纯化加工过程中导致的周围环境中钍含量的变化为例，为了获得这种变化，我们就需要了解钍含量变化前后的水平，即ΔTh-232=变化后-变化前。问题出就来了，ΔTh-232处于什么水平时，我们认为：这种实践导致了环境中Th-232的变化，即指在给定的置信度下，测量方法能够探测出(检出)的ΔTh-232>0的最小样品贡献。

探测下限本质上就是为了解决两个问题，一个是增量(变化)有没有的问题(定性)，增量(变化)如果有，到底是多少(定量)？ 测量一个量到底是不是有增量或变化，首要的基础就是了解原有的基础是多少，也就是常说的本底或背景。从测量的角度来看，本底就是除了测量目标以外影响结果的所有因素，这些因素除了周围天然辐射水平，还有一个仪器的“本底”等其他部分。本底这个词有时也是混肴概念的一个因素，特别是无相关专业基础的技术人员遇到这个词的时候容易误用，一般情况下我们建议在容易引起歧义的地方，不要使用这个词，要用的话最好是加上限定词，以表明其特定的含义。

3 探测下限的定义和一般计算

3.1 低水平放射测量的一般要求和现状概述

辐射环境监测一般都属于低水平放射性测量，往往需要采用专门的测量装置和方法。比较、评价和选择低水平测量装置和方法的主要技术指标有两个：优质因子和最小可探测限[11]。

优质因子：是测量样品和本底所用的总时间的倒数。要求测量的相对标准误差一定时，测量样品和本底所用的总时间越短(即样品的净计数率越高，本底计数率越低)，优质因子就越大，测量装置和方法就越好。当样品的净计数率远小于本底计数率时，优质因子与样品净计数率的二次方成正比，与本底计数率成反比。因此，在选择测量装置和方法时要求使样品净计数率的平方与本底计数率之比为最大。

最小可探测限：是用于表示某一个测量装置或方法可探测的最小放射性活度或比活度的一个量。一般用于表示最小可探测限的量有三个[12]：

①最小显著可测出的活度，又称作临界水平或判断限；

②最小可探测的真实活度，又称作探测下限；

③定量测定限。

一般在辐射环境监测工作中说的探测下限就是指第二个。

沙连茂在“环境中低水平放射性核素测量技术的进展”一文中详细介绍并评述了近年来环境中低水平放射性核素测量技术的进展,包括: 建造地下实验室, 用普通 γ谱 仪、α谱仪和质谱技术测量低水平放射性核素,以及低水平放射性核素分离和测量方法的基础性研究。

低水平测量的一个主要目标就是提高探测能力，降低探测下限的数值，主要是从几个方面来进行考虑：一、就是降低测量目标以外的因素影响：如建造低本底实验室以降低测量环境本底、提高仪器设备的抗干扰，减少仪器系统本身的电子噪声，强化提高样品制备分离和提纯技术等；二、就是提高测量仪器的灵敏度如：探测器技术改进、采用新型探测器、优化测量系统等；三、改进现有测量方法、创新测量原理等[12]。

3.2 定义

理解探测下限，必须先了解一下统计检验中的两种错误。因为放射性衰变是个随机事件，所以即使在完全相同的物理条件下对同一对象进行重复测量所得到的结果也不会完全相同，总会有一定的统计涨落。这样，我们面临的问题是：依据有限次测量结果(随机事件的个体)对所测对象(随机事件的总体)做出判断。例如，依据探测器的计数率判断所测对象是否有放射性。由于放射性计数固有的统计性质，这种判断总有一定的发生错误的几率。放射性计数测量中，本底总是存在的，包括宇宙射线、环境中的天然放射性及仪器噪声等，为求得净计数一般需要进行两次测量[11]：

第一次，没有样品，在时间t内测得本底的计数为Nb；

第二次，放上样品，在相同时间内测得样品和本底的总计数为Ns。

Nb≥0，则可能发生的错误判断有两种:

(1)所测对象没有放射性，而测我们判断为有放射性，这是第一类错误，概率大小用即检验水准用α表示。可能产生原因：

①样本中极端数值；

②采用决策标准较宽松。

(2)所测对象有放射性，而我们判断没有放射性，这是第二类错误，概率大小用即检验水准用β表示。可能产生的原因：

①实验设计不灵敏；

②样本数据变异性过大；

③处理效应本身比较小。

两类错误的关系：

①α+β不一定等于1；

②在其他条件不变的情况下，α与β不能同时增加或减少；

③统计检验力。(1-β)

根据这两类错误的性质和原因，结合实际的需要，在低水平放射性测量中提出了3种限值的定义：

判断限Lc：对象本身没有放射性，而测量结果表示有放射性的几率。

探测下限Ld：对象本身有放射性，而测量结果低于Lc被认定没有放射性的几率。

定量下限Lq：本身已经大于Ld了，这时漏测的几率很小了，但是测量结果相对标准差比较大，这时对相对标准差提出了一定的要求，即小于一预先设定的值。

在实际中，测量(或者监测)本质上都是为了得到某个量的净值(计数、活度、剂量等等都是如此)，可以把它理解为平均值大于“零”的下限，即置信区间。监测结果关心的就是本来存在却被我们漏掉的几率，因此一般情况下就是用犯第二类错误的几率即 “探测下限”来限制这种情况发生。探测下限水平越低，意味着第二错误的几率也就越低[11]。

探测下限不单是表示某一测量装置的技术指标，而是用于评价某一测量(包括方法、仪器和人员的操作等)的技术指标(给出探测下限必须同时给出与这一测量有关的参数)如：测量效率，测量时间或测量时间的程序安排、样品体积或重量、化学回收率、本底及可能存在的干扰成分(HJ/T61-2001《辐射环境监测技术规范》8.2对探测下限说明)[13]。

在辐射监测中，探测下限是用于评价探测能力的一种统计量的值，指在给定的置信度下，一种测量方法能够探测出(检出)的区别于零值的最小样品贡献(GBZ128-2002中3.3)。

这两个定义都充分说明了一点，一个测量结果的探测下限是整个测量过程全部的体现，而不是仅仅是测量系统或装置。GBZ128-2002中的定义非常明确：就是这个值是区别于零值最小样品贡献。

在辐射环境监测实践中，由于实验室本身的条件和工作的特点，降低最小可探测限方法主要是增加样品的净计数率和减少本底计数率，一般采用下面几个方法：

①通过物理或化学的方法，提高样品中待测放射性核素的比活度或浓度，并减少自吸收；

②增加被测量样品的量，如增加气溶胶采样量或水样体积；

③增加测量时间；

④合理、正确选择相应的测量装置；

⑤创造良好的实验室测量环境。

3.3 计算方法

实际工作中，探测下限的计算和低于探测下限结果的表述也是经常遇到的情况，辐射监测机构的质量管理体系中对各个分析项目的分析方法标准都有明确的要求，因此一般情况下，如果分析项目对应的分析方法对探测下限有明确要求和规定的话，按照方法的规定执行，如《土壤中放射性核素的γ能谱分析方法》(GB/T 11743-2013)附录D给出了γ能谱测量的探测下限，这个计算公式和方法就适用于土壤中放射性核素γ能谱分析探测下限的计算；如果方法中没有相应的规定，就按照《辐射环境监测技术规范》(HJ/T 61 -2001)第8.2款中探测下限的计算公式执行。对于计数率、活度或活度浓度的探测下限，均可由样品净计数LLDN算得。一般采用近似满足正态分布的LLDN大多是可以接受的，在 α=β=0.05时，LLDN=4.65Sb(Sb为本底计数标准差)。这里的Sb作为本底计数标准差，不能简单理解为仪器的本底。前面已经讲过，在测量体系里，本底应该是除了测量目的以外的所有因素的总和。比如总放射性计数设备里，仪器的本底就是什么都不放时，仪器本身的计数，但是一旦有样品的时候，这个本底Sb就包括了样品盘、样品基质本身的放射性即空白样品测量的计数，实际上这个计数一般比仪器本身的本底计数要高。HJ/T 61 -2001里的探测下限只是针对计数(计数率)测量，在具体项目中要根据项目的分析计算公式换算为放射性活度或浓度，下表是一个薄样法测量水中总β的探测下限计算实例。

表 总α、总β的探测下限计算Tab.1 Minimum detection limit calculation of total α and total β

4 个人累积剂量中的探测下限

个人剂量监测是：辐射工作人员个人佩带的剂量计进行的测量或对其体内及排泄物中放射性核素种类和活度所作的测量，以及对测量结果进行的分析和解释。监测的主要目的是对主要受照射的器官或组织所接受的平均当量剂量或有效剂量做出估算，进而限制工作人员个人接受的剂量，并且证明工作人员接受的剂量是符合有关国家标准的。附加目的是提供工作人员所受剂量趋势和工作场所条件以及有关事故照射的资料。

虽然我们国家早已制定有关技术标准：如《GB/T 10264-2014 个人和环境监测用热释光剂量测量系统》及《GBZ 128-2002 职业性外照射个人监测规范》，对个人剂量测量系统各项技术指标、测量的方法均有明确的要求， 但在实际监测过程中仍会有一些易忽视的因素导致测量过程、结果和结论的表述偏差，特别是刚刚开展个人剂量监测工作的机构，在下面两种情况容易不容易混淆。

①探测下限的表示，用测量系统的探测下限还是考虑了本底剂量片的下限？

②当个人剂量计测量结果与本底剂量片接近的时候，如何表示测量结果？

为了避免这种情况，监测机构应该按照技术规范的要求，进行统一的规定，这样的测量结果才有准确性和可比性。个人剂量的测量对象是“实践”引起的照射剂量，工作人员佩戴的剂量计或剂量片，同时接受了来自于天然的照射和实践的照射，因此个人剂量的测量结果就要求扣除天然照射的剂量如公式(2)。

个人剂量(净量)=佩戴片测量值-本底片测量值

(2)

一般情况下，在测量本底片和佩戴片之前，我们还要测量一下系统的本底值：即空白片的值，那么公式(2)其实是公式(3)的简化：

个人剂量(净量)=(佩戴片测量值-空白片测量值)-(本底片测量值-空白片测量值)

(3)

探测下限的定义就自然引申为拒绝犯“本来有一定剂量而被我们判断为没有”这类错误的那个限(LLD)，本底的概念也就自然而然的包含了本底片的剂量，因此在计算个人剂量的探测下限时，本底值就变成了本底片的剂量。

国标要求剂量计探测下限不小于 0.3mSv ，这里探测下限是实践引起照射的“净量”的探测下限，是个人剂量测量过程(包含了测量系统、测量方法、本底片剂量、计算方法等)等综合结果，不是指探测器说明书所提的探测下限，探测器说明书的探测下限是设备可测的剂量，它不区分天然照射还是人工照射。虽然这个水平的剂量在辐射防护上没有特殊的实用意义，但从测量的角度，要严格区分仪器本身还是针对实践的“净量”的探测下限有助于我们在仪器选型、方法选择和结果表述上更加科学规范。

ICRP也认识到将高于个人剂量计探测阈的剂量当量记录下来也可能是有用的，但是同时也警告，反对不切实际的过度关注那些会导致非常微小风险的照射。ICRP35号出版物建议个人监测记录水平应该基于年限值的 1/10，并与个人监测的测量周期时间长度相应进行导出。对于任何小于记录水平的读数，在进行的年剂量当量 ( 或摄入量 )评估时，应该被舍弃并处理为零[14]。IAEA 《外部辐射源引起的职业照射评估 》 ( 安全导则 No RS - G - 1. 3) 在质量保证中强调“实验室本底辐射水平” ( laboratory background radiation level) 的影响，尤其是当剂量计在分发或评价前，已经在实验室放置相当长的一段时间的情况下。“实验室本底辐射水平”应该是不能高于“正常的本地本底” (normal local background) 的。常规监测程序中应该使用“控制剂量计” (control dosimeters) 等方法对本底水平进行常规性的评估，通过扣减本底的贡献来确定净剂量。剂量测定服务部门的记录应包括例行本底测定的结果[15]。

根据以上的推荐，欧盟《职业外照射个人监测技术推荐 》(EUR14852/1994) 建议将记录水平作为剂量系统的探测域[16]。根据此建议，欧洲30国记录水平多数由监管部门做出规定，并将此值作为官方规定的TLD 剂量计 MDL (minimum detectablelevel) 基本上使用 0.1mSv/ 月，胶片剂量计多数使用 0.2mSv/ 月。低于官方规定的值，记录为零。根据此建议，欧洲30国记录水平多数由监管部门做出规定，并将此值作为官方规定的TLD 剂量计 MDL (minimum detectablelevel) 基本上使用 0.1mSv/ 月，胶片剂量计多数使用 0.2mSv/ 月。低于官方规定的值，记录为零。

在我们国家，卫生部门建议个人净剂量探测域其确定方法如下：将经退火处理后的10个剂量计在天然本底环境中放置一个监测周期，这10个剂量计测量值的3倍标准差即为该剂量计在该周期使用时的探测下限(公式(4))。监测周期不同其探测下限也不同。各测量系统必须根据具体情况通过实验确定所用剂量计的探测下限。(《中国卫生监督统计报告工作手册(2003)》)

(4)

5 结 语

从上面的讨论可以知道，辐射环境监测中各分析项目探测下限不是仪器本身的探测下限，也不等简单同于纯粹空白样品为基数的探测下限，而是随着监测的目的、对象不同而不同，即零值和净值的代表对象不同，结果就不同。对于大部分的工作人员来讲，准确理解和应用探测下限主要是理解放射性测量的统计特点和统计检验原理两个基本概念及他们之间的关系，特别是这些关系最终应用的落脚点，如个人剂量的评价、电离辐射源应用实践导致的周围辐射环境质量的变化分析等等，才能准确运用于探测下限的计算和测量结果的表示，才能在实际监测工作中做到测量结果准确、可靠。

[1] 王恒德.辐射探测器探测下限的统计估计[J].核防护，1976,(3):79-85.

[2] 徐翠华,等.低水平特征放射性核素的识别和干扰因素剔除[J].中华放射性医学与防护杂志，2003,23(5):378-381.

[3] 郑仁圻,等.判断极限和探测极限的概念及其应用[J].核标准计量与质量，1996,(1):21-24

[4] 宋海青,等.环境辐射监测中一些关注问题的讨论[J].辐射防护通讯，2015,35(3):33-36.

[5] 鲁永杰.辐射环境监测的概念及有关问题[J].海军医学杂志，2006,27(2):169-172.

[6] 韩学垒，等.环境放射性监测中的探测下限及优化探讨[J].21世纪初辐射防护论坛会议环境与流出物中的放射性监测研讨会,2013.

[7] 黄乃明.低水平放射性测量中的探测限及其计算[J].辐射防护通讯，2004,24(2):25-32.

[8] 马晓林,等.低水平n-γ场监测用的新型个人剂量计[J].核电子学与探测技术，1988,8(1):28-32.

[9] 卢希庭 .原子核物理[M](修订版).北京：原子能出版社, 2000.10

[10] Michael F.L'Annunziata,翻译组.放射性分析手册(第二版)[M].北京:原子能出版社,2006 .

[11] 吴治华等主编.原子核物理实验方法 (第三版)[M].北京：原子能出版社, 1997.6.

[12] 山越和雄,著;姜德智,等译.低水平放射性测量[M].北京:原子能出版社，1985.123-142.

[13] 国家环境保护总局.辐射环境监测技术规范(HJ/T 61-2001) [S].

[14] ICRP35 号出版物6.欧盟《职业外照射个人监测技术推荐 》[M].ICRP,1994.

[15] IAEA .《外部辐射源引起的职业照射评估 》 ( 安全导则 No RS - G - 1.3)[M].国际原子能机构，1999.

[16] Deschger O,Wahlen M.Low Level Counting Technigues[J]，Annual Review of Nucleαr Science， 1975,(25):423.

Discussion on Minimum Detection Limit of the Radiation Environment and Individual Dose Detection

YANG Yong-qin, WANG Yang-yang

(Management&MonitoringCenterofRadiantEvironmentinSichuanProvince,Chengdu610031,China)

Aimed at the practical problems during the ionization radiation and individual cumulative dose monitoring, and based on the statistical properties of radioactive counts and the basic concepts and definition of minimum detection limit, this article introduced the importance of minimum detection limit in radiation environmental monitoring combined with the purpose and characteristics of the radiation environmental monitoring. The article also elaborated the mathematical and practical meaning of minimum detection limit in radiation environmental monitoring by connotations of two kinds of error duing statistical test and made detailed analysis and discussion combined with related technical standards. Finally, the aritcle dicussed the relevant issues by using the calculation and expression of the minimum detection limit in individual cumulative dose monitoring as the instance.

Statistics; two kinds of error; minimum detection limit; individual dose

2016-01-25

杨永钦 (1979-)，男，福建诏安人，2002年毕业于兰州大学原子核物理与核技术应用专业，工程师，从事辐射监测和质量保证工作。

X591

A

1001-3644(2016)03-0135-06