吸附材料去除水中有机污染物的研究进展

徐丽娟，郭晓艳，杨 婕，陶 琼，刘作康，张芬芬，陈庆国*

(1.浙江海洋大学海洋科学与技术学院，浙江舟山316022；2.莱州出入境检验检疫局综合技术服务中心，山东烟台 261411)



吸附材料去除水中有机污染物的研究进展

徐丽娟1，郭晓艳2，杨 婕1，陶 琼1，刘作康1，张芬芬1，陈庆国1*

(1.浙江海洋大学海洋科学与技术学院，浙江舟山316022；2.莱州出入境检验检疫局综合技术服务中心，山东烟台 261411)

综述了吸附材料对水中有机污染物去除的研究进展，介绍了典型的黏土矿物类、工业废渣类、生物类、活性炭类、树脂类及复合材料吸附剂等的研究现状，并对吸附法处理水中有机物的应用前景进行了展望。

吸附材料；吸附剂；水处理；有机物

对于废水中有机污染物的去除，吸附法是重要方法之一。吸附去除有机物主要是指利用固体吸附剂的物理和化学吸附性能，通过富集有机物至吸附剂中达到去除或降低水中有机物的过程[1]。吸附法去除水体中的有机物具有处理效率高、去除效果好、应用范围广等特性，已成为水体中各类有机物去除的首选方法之一。而吸附法应用的关键是选择适宜的吸附剂[2]。笔者在已有研究报道的基础上介绍了目前在水处理领域广泛应用的吸附剂种类，总结了各类吸附剂对水中有机物去除的研究与应用现状，以期为新型水处理吸附剂的开发与应用提供参考。

1 水处理吸附剂种类

根据来源，可将水中有机物去除吸附剂分为天然吸附剂与人工合成吸附剂。按照种类分，主要有黏土矿物类、工业废渣类、生物类、活性炭类、树脂类、硅胶类及复合材料吸附剂等[3]。表1列出了文献报道水处理中常见的有机物吸附剂。

2 黏土矿物类吸附剂

天然黏土矿物在自然界中广泛存在且种类繁多，文献已报道用于水处理的天然黏土矿物主要有高岭土、膨润土、硅藻土、沸石、坡缕石及活性氧化铝等。由于其具有铝硅酸盐晶体结构，热稳定性高，比表面积大，且内部多孔可选择性吸附分子能有效吸附水中极性强、分子直径小的溶解性有机物，是一种优良的有机废水处理吸附剂。天然黏土矿物在使用过程中难以满足各种环境需求，因此黏土矿物类改性与改型技术得到了迅速发展。黏土矿物改性技术包括焙烧法、酸化法、碱化法、氧化剂法、无机法、有机法等[5-7]。

表1 水处理中典型的有机物吸附剂

沈王庆等[4]运用碳酸钠活化煤系高岭土吸附处理城市生活污水，结果表明，其对污水中有机物以化学吸附为主，在吸附时间2 h、液固比60 mL/g、pH 6的条件下，吸附效率达到最大。郑敏等[27]用硫酸铝和活性炭高温焙烧改性高岭土，探究改性高岭土对含油废水的吸附性能，结果表明，改性高岭土对废水中柴油的去除率高达99%。天然膨润土中因表面硅氧结构亲水性，使其表面存在一层薄水膜，限制其吸附疏水性有机污染物。聂锦旭等[5]利用氯化铝为改性剂对膨润土进行改性，探讨了改性膨润土对含酚废水中苯酚的去除影响因素，结果表明，在改性膨润土投量为4 g/L、pH 8.5、吸附30 min的条件下，对苯酚去除率达92.2%。天然硅藻土对甲基蓝、活性黑、活性金黄等染料均有较好的吸附效果[28-30]。孙玉焕等[6]研究了十二烷基硫酸钠改性硅藻土对亚甲基蓝和孔雀石绿染料废水吸附处理，改性硅藻土对亚甲基蓝脱色率最高可达71%，对亚甲基蓝饱和吸附容量为65.8 mg/g；改性硅藻土对孔雀石绿处理脱色率为85%，对孔雀石绿饱和吸附容量为232.6 mg/g。Meshko等[7]研究表明，天然沸石能有效吸附碱性染料。何少华等[31]研究表明，天然沸石可有效去除水中氨氮与有机污染物。陈辅强[32]研究发现，有机物与氨氮共存会影响天然沸石对氨氮的吸附。杨浠羽等[33]研究了温度、酸、碱、盐对沸石改性的影响，结果表明，0.5 moL/L NaCl改性沸石对COD的去除率最高。Kuleyin[34]研究表明，表面活性剂改性后，沸石对氯苯酚吸附能力优于苯酚。苏银银[35]以聚乙烯亚胺改性沸石，研究了其对活性染料的吸附行为，结果表明，该吸附剂对阴离子染料废水有很好的净化能力。Chao等[36]利用十八烷基三氯硅烷对沸石进行改性，并研究改性和未改性分子筛对苯、丙基苯等的吸附能力，研究发现，改性后沸石对有机化合物吸附能力显著增强，且改性后沸石吸附有机物浓度范围更宽泛。坡缕石黏土属于层链状镁铝硅酸盐纤维状晶体黏土矿物，比表面积大且内部多孔，具有良好的吸附性能[37]。郝艳玲等[8]用氧化铝对坡缕石进行包覆改性，通过静态吸附试验研究了改性坡缕石吸附直接大红的特性，结果表明，改性坡缕石对直接大红的吸附作用较改性前明显提高，在中性pH、吸附剂用量为2.0 g/m时，对直接大红的吸附率达90%以上。活性氧化铝多孔吸附材料具备高温热稳定性好、比表面积大、吸附性能好等优点，被广泛用于化工等工业中作为吸附剂、干燥剂及催化剂载体，也被研究者用于工业废水处理中。彭波等[9]利用活性氧化铝处理草甘膦生产废水，结果表明，活性氧化铝对该废水具有良好的处理效果，在原废水中草甘膦质量浓度为10 g/L，COD高达30 g/L时，活性氧化铝对草甘膦的去除率大于98%，COD去除率大于50%。

3 工业废渣类吸附剂

煤矸石是指煤炭开采等过程中产生的固体废弃物，具有碳、硅、铝共存矿物特性，对其进行活化，可制备出吸附性能优良的吸附剂。吴俊峰等[10]利用改性煤矸石吸附预处理洗浴废水，考察了改性煤矸石对废水的处理效果，结果表明，在废水 COD为262.4 mg/L时，改性煤矸石与废水混合2 h，处理后出水COD去除率可达62%～79%。活化煤是以劣质煤为原料，经破碎、筛选、浸泡、接种等工艺制成的一种新型优质水处理滤料。郭丽等[11]以活化煤作为三级处理手段处理印染废水，结果表明，印染废水COD去除率超过60%，色度去除率在70%左右。粉煤灰是燃煤热电厂排出的废弃物，由很多具有不同结构和形态微粒组成，其中大多数是玻璃球体，具有多孔结构，比表面积大，一般为2 500～5 000 m2/g，具有较强的吸附能力[38]。Ahmaruzzaman[12]研究表明，粉煤灰对高苯酚含量废水去除效果极好，可使苯酚浓度降低94%。可用双氧水对饱和粉煤灰进行再生循环利用，降低处理成本。赤泥是氧化铝生产过程中铝土矿经强碱浸出时形成的不溶残渣，具有胶结孔架状结构，比表面积高达40～70 m2/g，在水中稳定性较好，是一种优良的低成本吸附剂[39]。Namasivayam等[40]对赤泥吸附印染废水中刚果红进行研究，结果表明，赤泥对刚果红吸附效果较好，吸附容量可达4.05 mg/g。赤泥对印染废水中染料吸附过程均为放热过程，任何对赤泥改性包括热处理、酸处理和氧化处理都会影响赤泥的吸附效能[41]。

4 生物类吸附剂

生物类吸附剂包括微生物、藻类、动植物碎片、生物系统等生物有机体及生物可产生淀粉、蛋白质、纤维素、壳聚糖等。其中，文献报道常用于水处理的生物类吸附剂有农林废弃物、壳聚糖及生活污水处理产生的活性污泥[3]。

农林废弃物主要有农作物秸秆、稻壳、甘蔗渣、花生壳、橘皮等。这些材料富含纤维素和木质素等天然高分子，分子链上分布有大量羟基、羧基等活性基团，对水体中污染物质具有良好的絮凝及络合吸附作用。与其他水处理剂相比，这些物质具有来源广、无毒以及环境友好等特点。通过适当改性引进新功能基团，可进一步加强其应用性能。对农林废弃物进行改性的方法有焙烧、水解、接枝共聚、醚化以及酯化作用等[42-43]。Gong等[44]采用磷酸对稻草秸秆进行改性，考察了该吸附剂对碱性蓝和碱性红的吸附能力，结果表明，改性后稻草秸秆吸附剂具有优良的吸附性能，当改性吸附剂用量为2.0 g/L时，对 50～350 mg/L 2种碱性染料的去除率均可达96%以上。谢杰等[45]研究发现，经碱洗处理后稻壳灰可以用来吸附污水中有机物，吸附效果受pH影响，当pH为7时，吸附苯酚的效果最好。Sivaraj 等[46]研究了柑橘皮对水溶液中酸性紫17(酸性染料)的吸附效果，结果表明，柑橘皮可作为废水中酸性紫17的吸附剂，吸附过程符合Langmuir 和Freundlich 吸附曲线。pH影响对酸性紫17的去除，原因可能是碱性介质中OH-会与染料阴离子竞争吸附活性点。

壳聚糖作为一种来源广泛且无毒无害的高分子聚合物，在水处理应用中备受重视。Bratskaya等[47]将壳聚糖谷氨酸盐用于处理饮用水，试验证明，壳聚糖盐能有效去除水中溶解性腐质酸及有机物。李海丰等[48]将壳聚糖应用于印染废水、地下水及饮用水的处理中，研究发现其吸附效果良好，是一种理想的吸附剂。Saha等[15]研究了壳聚糖对废水中染料活性黑5的吸附效果，结果表明，壳聚糖的吸附能力随着pH的下降而升高，pH为5时出现最大吸附量39.5 mg/g，pH为9时出现最小吸附量12.5 mg/g。

城市污水处理过程中产生的活性污泥是一种有孔结构和胞外聚合物絮体，较大的比表面积和大量的微生物与有机物使其含有大量官能团，这使得活性污泥对水中污染物具有良好的吸附能力。用污泥制作吸附剂的方法主要包括污泥热解、气体物理活化及化学试剂活化等[49]。方平等[16]采用改进ZnCl2活化法制备污泥含炭吸附剂，污泥含炭吸附剂对中低浓度甲苯(<2 700 mg/m3)具有很好的吸附能力，该吸附剂可在常温和有机物浓度较低的条件下用来部分替代活性炭的使用。有研究表明，KOH 是最有效的化学活化剂。Lillo-ródenas等[50]研究表明，KOH活化法制得的吸附剂比表面积最高，可达到1 882 m2/g。污泥吸附剂广泛应用于水相吸附，对染料、酚类化合物均有较好的去除效果。但污泥吸附剂在使用过程中重金属等有害物质溶出也是必须考虑的问题，如何针对不同应用要求寻求更加经济高效的污泥吸附剂制作方法是今后面临的挑战。

5 活性炭类吸附剂

活性炭具有发达的孔隙结构，极大的比表面积和丰富的表面官能团，对有机物具有良好的吸附去除效果。针对酚类、苯胺类等芳香有机物，活性炭吸附被美国环境保护署(EPA)推荐为最佳污染防治技术，被广泛应用于废水处理、饮用水处理和地下水环境修复等方面[51]。刘通等[52]用活性炭对生化出水中有机物进行分离研究，结果表明，活性炭主要吸附小分子有机物，吸附效果良好，对溶解有机物去除率可达到54%。朱文发等[17]用活性炭吸附原水中有机污染物，效果明显，出水 CODMn平均仅为 0.95 mg/L，对总有机碳去除率为34.9%。随着科技的进步，越来越多的新技术应运而生。邱峰等[53]将磁化技术引入吸附过程，考察了磁场处理对活性炭吸附硝基苯等5种有机物的影响，结果表明，预磁处理可提高活性炭对硝基苯和苯甲酸的吸附容量。王丁明等[54]研究了活性炭吸附组合工艺应用及发展，其中包括臭氧-活性炭组合工艺、高锰酸钾-活性炭组合工艺、生物活性炭法、粉末活性炭-活性污泥组合工艺、活性炭-超滤组合工艺、活性炭电解法。吴光前等[55]将前人对活性炭表面改性的研究进行了总结。关于改性活性炭对有机物吸附的研究很多，研究均证明，改性活性炭的吸附性能得到提高。虽然活性炭应用广泛，但其制备条件苛刻、再生费用高、不同原料与活化条件下制得的活性炭吸附性能差别很大、吸附性能易受吸附质性质和吸附条件等因素影响等缺点[56-57]。

碳纳米管比表面积大、表面活性高、具有网状微孔通道，被广泛用作吸附剂。目前有关碳纳米管对有机物吸附机理的研究主要集中于疏水作用、π-π键作用、H键作用、静电作用力等。由于碳纳米管在吸附有机物时，以上几种作用力可能同时存在，因此吸附物质不同，起主导作用的吸附机理不同[58]。Lu等[18]研究了碳纳米管对水溶液中三卤甲烷的吸附情况，比较了与粉末状活性炭吸附三卤甲烷的差异，用酸纯化过碳纳米管更有利于吸附。Gotovac等[59]对比了2种不同直径单壁碳纳米管对萘的吸附效果，结果表明，直径大单壁碳纳米管有利于萘分子吸附。萘在单壁碳纳米管表面存在着很强的吸附作用，是一种比活性炭更为高效的新型吸附剂。但碳纳米管制作成本较高，如何降低碳纳米管制作成本及优化改性方法还需要进一步研究。

有序介孔碳比表面积和孔体积较大，因此其具有良好的吸附性能，而且它比活性炭的吸附容量大，重复再生利用率也高得多。其孔径比活性炭孔径大，因此主要用来吸附大分子有机物(染料大分子、芳香有机化合物等)[60]。Xin等[19]以表面活性剂F127为模板，用酚醛树脂做碳源，合成有序介孔碳，用来吸附水中大分子染料，结果表明，这种有序介孔碳对染料的吸附容量是普通活性炭2倍，染料浓度较低时，吸附效果更好，吸附效率高达99%。吸附后介孔碳还可重复利用。崔祥婷等[61]以三嵌段共聚物F127为导向剂，甲阶酚醛树脂为碳源，通过EISA方法合成有序介孔碳材料，处理水相中的对氯苯酚，发现低浓度水中对氯苯酚被全部去除，效果远好于微孔活性炭吸附剂。也可在有序介孔碳合成中加入其他金属元素，如铁、钴等[62]，以增加其对某些特定有机物的吸附容量。

生物质炭是由生物质在无氧或缺氧条件下经过高温裂解、炭化而产生的一类高度芳香化、难溶性固态物质。环境中普遍存在的生物碳质(如木炭、焦炭等)具有超强吸附性能[63]。陈宝梁等[20]以松针为生物质代表，通过控制不同炭化温度(100～700 ℃)，制备了一系列生物碳质吸附剂，表征了其结构和表面特征。结果表明，生物碳质吸附剂芳香性随炭化温度的升高而急剧增加、极性指数急剧降低，逐渐从“软碳质”过渡到“硬碳质”，同时其比表面积迅速增大。生物碳质吸附剂对水中4-硝基甲苯具有很强的吸附能力。

石墨烯是一种由sp2杂化碳原子以六边形排列形成的周期性蜂窝状二维碳质新材料，理论比表面积高达2 630 m2/g，具有很强的吸附性能，且价格较低廉，制备过程简单，可用于水中有机物吸附的去除[64]。Liu 等[21]研究了不同环境条件(pH、吸附时间、吸附温度、污染物浓度)下石墨烯对亚甲基蓝的吸附，结果表明，石墨烯对亚甲基蓝吸附等温线符合Langmuir 模型，最大吸附容量达153.85 mg/g。

6 树脂类吸附剂

大孔吸附树脂是一类不含离子交换基团，具有大孔结构的高分子吸附剂，理化性质稳定，不溶于酸、碱及有机溶剂，具有网状结构和高比表面积，因此对有机物具有富集吸附作用，且不受无机盐类等干扰，其吸附性能与活性炭相似，吸附与范德华力或氢键有关[65]。陆小青等[22]进行了大孔树脂优化试验，，结果表明，H103树脂在pH为2、投加量为0.3 g、震荡时间为48 h的条件下去除效率最高，且其对渗滤液中可溶性有机物去除率达65.1%。朱桂琴等[66]研究了H-103大孔吸附树脂处理苯甲酸废水处理工艺，结果表明，最佳洗脱条件下，静态吸附后苯甲酸的去除率为78.7%，动态吸附后其去除率为99.98%，树脂反复使用性能良好。庞建峰等[67]利用H103 大孔树脂作为萃取之后二级处理反应器处理苯胺废水，结果表明，出水中COD 和苯胺质量浓度分别降至100和5 mg/L以下，去除率分别达92.00%和95.00%。张海珍等[68]研究了不同条件下XDA-200大孔树脂对水溶液中苯酚的吸附行为，结果表明，该树脂对水溶液中苯酚的吸附速率很快，180 min可达到平衡；树脂对水中苯酚吸附量随其初始浓度的增加而增加，呈线性关系；pH和温度降低，有利于树脂吸附苯酚。

7 复合吸附剂

由于单一吸附剂的吸附作用范围较窄，一般只适用于特定类有机物，且吸附效果不理想。随着杂化材料的研究发展，无机/无机、无机/有机及无机聚合物复合材料制备和性能研究进展很快。各种材料复合，一方面改善了材料的原有性能，另一方面又赋予复合材料新功能[69]。冯辉霞等[23]研究表明，壳聚糖与黏土、二氧化硅、无机高分子絮凝剂及其他无机材料复合，大大提高了壳聚糖对水中有机物的吸附性能。霍金仙[24]以硅胶为载体，外包覆内嵌三油酸甘油酯醋酸纤维素复合膜，合成了类脂复合吸附剂，并考察了吸附剂对狄氏剂的等有机物的吸附效能，结果表明，复合吸附剂对狄氏剂的去除效能与三油酸甘油酯含量正相关，能够有效去除水中ng级浓度狄氏剂。毛宁[25]合成聚氨酯/活性炭复合材料，研究了该聚氨酯基复合材料对苯酚废水的吸附效果，该过程是单分子层吸附，当初始苯酚浓度为100 mg/L时，半吸附时间仅为26.77 min。Wu等[26]研究了3种具有磁性还原氧化石墨烯与氧化铁混杂材料对医院含磺胺类抗生素废水的吸附性能进行研究，结果表明，3种石墨烯材料对磺胺去除率均可达90.00%，磺胺含量为1～200 ng/mL时，吸附量呈现线性吸附特征。

8 展望

吸附法是净化有机物的方法之一，与其他方法相比，吸附法种类多、操作简便，技术发展成熟。但是如何选择最优吸附条件，提高吸附剂吸附性能，如何扩大附剂应用范围，吸附剂绿色处置等问题仍亟待进一步解决。开发新型、高效、经济、绿色、环保的吸附剂将成为未来发展的趋势。参考文献

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Research Progress on Removal of Organic Pollutants in Water by Adsonption Material

XU Li-juan1, GUO Xiao-yan2, YANG Jie1, CHEN Qing-guo1*et al

(1. College of Marine Science & Technology, Zhejiang Ocean University, Zhoushan, Zhejiang 316022; 2. Comprehensive Technical Service Center, Laizhou Entry-Exit Inspection and Quarantine Bureau, Yantai, Shandong 261411)

Adsorption materials applied for organic pollutants removal in water were summarized in this paper, the typical adsorption materials of clay minerals, industrial wastes, biological materials, activated carbons, resins, and composite adsorbents based on composite materials were mainly introduced, and the application prospect of adsorption methods for organic matter treatment in water was also outlooked.

Adsorption material; Adsorbent; Water treatment; Organic pollutant

浙江省自然科学基金(LY14D060003；LQ14D060002)；浙江省公益性项目(2016C33054)；舟山市科技计划项目(2014C11006；2014C41004)；浙江省大学生科技创新活动计划暨新苗人才计划项目(2015R411001)。

徐丽娟(1995- )，女，浙江南浔人，本科生，专业：环境工程。*通讯作者，副教授，博士，从事水污染治理与资源化利用研究。

2016-09-30

S 181；X 52

A

0517-6611(2016)33-0044-05